#碳化硅色心 #碳化硅薄膜晶圆 #硅光子晶体 #sicoi晶圆
摘要
碳化硅（SiC）中的钒色心提供电信 O 波段发射、亚微秒光学寿命和秒级自旋弛豫时间，使其成为量子网络节点的有前景候选者。然而，从高折射率 SiC 宿主中高效提取光子仍然具有挑战性。在此，我们引入一种硅-on-SiC 异质光子平台，其中硅纳米腔倏逝耦合到商业 4H-SiC 中的浅钒掺杂剂，从而在共振激发下实现高效零声子线（ZPL）收集。在原生系综中，我们观察到具有瞬态光谱烧孔线宽为微秒时间尺度上 50 MHz 的珀塞尔增强光致发光。在稀释注入样品中，我们隔离出具有高纯度单光子发射和 109 ns 珀塞尔增强寿命的单个钒中心。整个光学接口通过单根透镜光纤运行，包括一个 905 nm 再泵浦激光器，其以 95% 效率恢复钒电荷态。这些结果确立了 Si-on-SiC 作为用于电信波长自旋–光子接口的可扩展、代工厂兼容平台。
关键词：量子网络，量子通信，量子存储器，量子发射体，碳化硅，钒掺杂剂，光子晶体腔，硅光子学，异质集成，电信 O 波段
划重点：碳化硅外延片，SICOI晶圆
可注入元素：H He P C Er+ Ge Yb B,P,F,Al,N,Ar,H,Si,As,O,He
能提供MeV级Er Fe、Ni、Cu、V、Ti、Mo、Zr、Mg、Al、Si、Au、Ag、N、O等元素的离子束，温度室温 到 800℃ Fe、Ni、Cu、V、Ti、Mo、Zr、Mg、Al、Si、Au、Ag、N、O
#金刚石色心离子
注入: 28Si, 29Si, 14N, 15N or 74Ge
#碳化硅色心离子注入
晶圆：SICOi晶圆 碳化硅外延片 ，更有 美国高纯碳化硅和碳化硅外延片
注入：C,H，He，Er3+ ,V
#硅色心离子注入
硅G色心用：220nm高阻SOI晶圆-C12+RTP+电子束光刻刻蚀
硅T色心用：220nm高阻SOI晶圆-C12+RTP+H+RTP+电子束光刻刻蚀
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缩写：SiC，4H-SiC，V⁴⁺，Si，SOI，SiCOI，PLE，ZPL，PSB，TSHB
文章名：A Si-on-SiC Platform for Interfacing with Vanadium Dopants in the Telecom O-Band
作者：Timothy Draher†¹, Nolan Bitner†²,³, Vasileios Niaouris†¹, Claire E. McDermott²,³, David Czaplewski⁴, Supratik Guha¹,²,³, David D. Awschalom¹,²,³, F. Joseph Heremans¹,²,³, and Alan M. Dibos*¹
单位：¹Q-NEXT, Argonne National Laboratory, Lemont, IL 60439, USA
²Pritzker School of Molecular Engineering, University of Chicago, Chicago Illinois 60637, USA
³Material Science Division, Argonne National Laboratory, Lemont, Illinois 60439, USA
⁴Center for Nanoscale Materials, Argonne National Laboratory, Lemont, Illinois 60439, USA
正文
具有长寿命自旋相干性以及在与现有电信光纤基础设施兼容波长处快速、光谱稳定的光学跃迁的自旋–光子接口，为大规模构建量子网络提供了一条有前景的路径。若干固态平台已朝着这一目标取得重大进展，包括金刚石中的氮空位和 IV 族空位中心[1,2]、碳化硅中基于空位的缺陷[3–6]、氧化物中的稀土离子[7–10]，以及硅中的掺杂剂/色心[11–13]。然而，这些平台中的每一个都受到一个或多个挑战的限制，例如：非电信发射波长、长辐射寿命、零声子线（ZPL）中的低发射效率、光谱不稳定性，或与代工厂规模半导体制造和器件集成的兼容性障碍。
碳化硅（SiC）中的中性钒（V⁴⁺）色心最近已成为一个有竞争力的替代方案[14–18]。SiC 是一种有吸引力、成熟、代工厂可扩展且商业可获得的宿主材料，适用于光学活性掺杂剂。钒本身数十年来已在 SiC 中用作射频和高功率半导体器件中的深能级补偿掺杂剂[19]，因此，V 掺杂半绝缘 SiC 晶圆可容易地从商业供应商处获得。钒掺杂剂取代 Si 原子，由于掺杂原子 3d 轨道之间的跃迁而表现出原生电信 O 波段发射（1278–1388 nm），寿命为 11–167 ns（波长和寿命均取决于常见 4H- 和 6H-SiC 多型中的取代位点）[14,15]。在 O 波段运行可实现低损耗光纤链路而无需量子频率转换，并允许低光子数量子信号与同一光纤中强经典 C 波段业务共存，减轻自发拉曼散射噪声[20]。同时，V⁴⁺ 具有光学可寻址的自旋 1/2 电子基态，在毫开尔文温度下自旋弛豫时间高达 28 s，在长电子自旋相干性方面显示出巨大潜力，此外 ⁵¹V（I = 7/2）的固有核自旋可作为局部量子寄存器[16,17,21]。
图 1：(a)（上）4H-SiC 晶格中准立方 k 位点钒掺杂剂示意图。（下）无外加磁场时 4H-SiC k 位点的简化能级图。(b)压印在 SiC 晶圆中形成的基座边缘上的硅光子腔的透镜光纤耦合示意图。(c)基座边缘上方压印纳米腔的扫描电子显微镜图像。(d)沿 220 nm 厚、700 nm 宽 Si 波导中心 TE 类模式的归一化电场强度 ||E||² 的水平（中）和垂直（下）FDTD 模拟横截面。红色虚线框（上）突出显示了与样品 B 中模拟平均深度为 150 nm 的注入 V 的倏逝场强度重叠。
尽管具有这些有利特性，从 V⁴⁺:SiC 中心高效提取相干光子仍然是一个核心挑战。SiC 相对较高的折射率（n ≈ 2.6）严重限制了共聚焦显微术所收集的发射比例，而适中的德拜–沃勒因子 0.25–0.5 和理论上估计的量子效率 ∼ 2–20% 进一步制约了可用光子速率[14,15]。这已将所有此前对单个 V⁴⁺:SiC 缺陷的测量限制于从非相干声子边带（PSB）收集光子[15,16]。因此，纳米光子集成对于实用的相干自旋–光子接口至关重要。SiC 纳米光子学的单片方法，包括掺杂层的光电化学（PEC）刻蚀[22,23]、离子束倾斜刻蚀[24]和绝缘体上 SiC（SiCOI）衬底，目前正在开发中，并有望实现高品质因数谐振器和色心集成[25–27]。单片集成可最大化缺陷与腔之间的模式重叠，但同时必须使色心靠近重度刻蚀的表面，这可能降低光学或自旋相干性。此外，单片方法增加了制造约束，例如：基于 PEC 的 SiC 纳米光子器件需要精心结构化的层掺杂分布以及刻蚀停止层，以实现所需的光子层厚度[22,23,28]；而 SiCOI 器件必须在离子切割工艺之前掺入过渡金属掺杂剂，因为 SiC 中的掺杂剂激活需要足够高的温度[15,16]，足以导致氧化物层回流。
另一种策略是异质集成，其中发射体倏逝耦合到在单独、成熟、低损耗材料中制造的光子结构。该方法已被证明对稀土离子有效，其中 YSO 中的 Er³⁺ 发射体已通过压印[29]或通过薄膜沉积的 TiO₂[30]与 Si 纳米光子学集成，以及块体金刚石中的空位中心与压印转移的 GaP 膜耦合[31,32]。最近在薄膜 Si 和 SiC 的集成以及随后通过 Si 器件层刻蚀光子器件方面也取得了进展[33]。
在本快报中，我们介绍了一种用于电信波长 V⁴⁺ 色心的硅-on-碳化硅（Si-on-SiC）异质光子平台。通过将 Si 纳米梁腔压印转移到 SiC 衬底上，我们将近表面钒掺杂剂倏逝耦合到 Si 光子学。首先，使用原生 V⁴⁺ 系综，我们观察到珀塞尔增强光致发光，同时相较于寿命极限保持适中的均匀线宽。然后，通过降低掺杂剂浓度，我们成功隔离并共振寻址单个注入的 V⁴⁺ 中心，展示了直接在 ZPL 上增强的单光子收集效率。我们通过实施一种光纤内电荷稳定协议来实现这些，使用略高于 Si 带隙的再泵浦激光波长（905 nm）。该再泵浦以高效恢复所需电荷态，同时显著降低与传统更高能量可见或紫外再泵浦波长相关的寄生吸收和加热[15–17]。
我们的努力聚焦于 4H-k 位点，其结合了 V⁴⁺ 位点中所报道的最长自旋弛豫寿命[17,18]和最商业使用的 SiC 多型（图 1a；上）。对于该位点，3d¹ 电子流形由于晶体场和自旋–轨道相互作用而分裂为五个不同的轨道态（两个基态和三个激发态：GS 和 ES），产生位于 1278.82 nm 的主导 GS1-ES1 ZPL，寿命为 167 ns（图 1a；下）。
为增强光–物质相互作用，我们首先通过标准 220 nm 厚 Si 器件层绝缘体上硅（SOI）衬底中椭圆孔晶格常数锥形来定义 Si 光子晶体纳米梁腔，并将其压印转移到深刻蚀（100 µm）SiC 基座边缘（图 1b-c，以及支持信息（SI）第 1 节）。该纳米腔设计用于基模横电（TE）类模式，其倏逝场强度（|E|²）进入 SiC 的 1/e 衰减长度为 75 nm（图 1d）。我们的初始设计产生最大 FDTD 模拟腔品质因数 Q_ideal^max = 1.4 × 10⁵（见 SI，图 S2）。然而，所制造器件显示出小填充因子腔孔的持续几何畸变；使用从 SEM 图像提取的这些几何参数的仿真产生较低的预期最大腔 Q 因数 Q_distorted^max ≈ 7 × 10⁴（见 SI，图 S3a）。对于本工作中使用的腔类型（4 对镜孔，Q_distorted ≈ 3.5 × 10⁴），SiC 中发射体的最大模拟珀塞尔因子将出现在 Si/SiC 界面处，产生 F_P^max ≈ 980。这降至在进入 SiC 150 nm 深度处、腔中心处的 F_P ≈ 135。
为表征我们的器件以及耦合的 V⁴⁺ 特性，我们采用全光纤耦合光学装置，利用该平台与单模光纤网络的天然兼容性，绕过对自由空间光学或显微镜物镜的需求（图 2a）。我们有意选择使用透镜光纤和反向锥形 Si 波导，以实现与宽带光学激发的高效耦合：(i) 与 GS1-ES1 ZPL 跃迁共振的 O 波段激光激发，以及 (ii) 远离 ZPL 失谐的第二电荷再泵浦波长，而后者用窄带高效光栅耦合器难以实现[34]。我们的混合器件设计实现将腔收集的光子相对高效地直接提取到光纤，模拟光纤到波导耦合效率为 63%（见 SI，图 S3d），相较于块体可带来整体光子收集速率的实质性改善。在脉冲共振激发（AOM 上升/下降时间 τ_R = 15–20 ns）之后，我们通过连接到光开关的可互换光谱滤波器隔离特定光致发光（PL）发射通道并抑制背景计数，包括 ZPL 带通滤波器（1250–1300 nm）、PSB 长通滤波器（> 1300 nm）或可调窄带电学滤波器（见 SI 第 3.1 节）。
图 2：(a) 使用光纤环形器的简化实验配置。可调谐 O 波段激光器与两个声光调制器（AOM）组合产生短光脉冲。纳米定位器（NP）上的透镜光纤（LF）将光耦合进出低温恒温器内的纳米腔。波分复用器（WDM）用于注入 905 nm 光以进行 V 掺杂剂电荷态再泵浦，光纤偏振控制器（FPC）用于对准到纳米腔的偏振。开关在可变光谱滤波器（SF）之后将光引导至 InGaAs 光电二极管（PD）用于反射监测，或引导至超导纳米线单光子探测器（SNSPD）。收集路径中的 AOM 防止 SNSPD 因共振激光脉冲而饱和。(b) 用于共振激发和光致发光（PL）收集的单个激光脉冲序列，以及相关的宏观实验序列，其中在数百万次连续单探针循环之前使用 905 nm 光电荷再泵浦脉冲。(c) 在 4 ppm 块体 V 掺杂样品 A 上测得的归一化 Si-on-SiC 纳米腔反射光谱，调谐至 GS1-ES1 光学跃迁（λ = 1278.82 nm）附近。该光谱被拟合以提取腔品质因数（Q）。(d) 在 GS1-ES1 泵浦并在两个不同光谱范围收集荧光时，来自 (c) 的腔内 V 系综的积分 PL 信号随激光–腔失谐（Δ_cav）的变化：零声子线（ZPL）带通（1250–1300 nm）或声子边带（PSB）长通（> 1300 nm）。(e) （左）(d) 中相同腔耦合 V 系综的 PL 光谱，在 GS1-ES1 ZPL 处激发，针对三个不同的 Δ_cav 值。可调滤波器（FWHM = 100 pm）在收集路径中光谱分辨出四个 ZPL（绿色框）和宽 PSB。（右）绿色 ZPL 区域的放大图。(f) (d)–(e) 中 V 系综的瞬态光谱烧孔光谱，与纳米腔共振，显示归一化 PL 强度随由相位 EOM（φ-EOM，见 (a)）上的频率设定的载波–边带失谐（Δ）的变化，并附半高半宽（HWHM）的洛伦兹拟合。
用于时间分辨 PL 收集的时间序列（图 2b）旨在最大化 V⁴⁺ 中心的电荷稳定性和 PL 信噪比，并已在单个发射体上进行优化（下文讨论）。每次测量运行以 905 nm 电荷再泵浦脉冲开始，以将掺杂剂制备到所需 V⁴⁺ 电荷态，随后是数百万次连续共振 O 波段激发探针脉冲。在激发探针脉冲期间，收集 AOM 关闭，以屏蔽 SNSPD 免受强反射激光脉冲的影响。当探针脉冲关闭时，我们在打开收集路径 AOM 之前等待 2τ_R，从而消除激光泄漏。
在本工作中，我们通过两个具有不同掺杂分布的 4H-SiC 样品探索耦合的 V⁴⁺ 掺杂剂（总结见 SI 表 1）。样品 A 是原生、V 掺杂、半绝缘 4H-SiC 衬底，均匀掺杂密度约为 1.9×10¹⁷ cm⁻³。在腔压印之前，样品 A 的 SiC 衬底唯一经历的工艺是深刻蚀基座制造（见 SI 第 1 节）。相比之下，样品 B 是高纯半绝缘（HPSI）4H-SiC 衬底，其经历了钒离子注入，注量为 1×10¹¹ cm⁻²、能量为 275 keV（平均深度 150 nm）、温度为 500°C。我们在常压氩气气氛中将样品 B 在 1400°C 下退火，以将掺杂剂掺入 Si 取代位点（见 SI 第 1 节）。我们使用碳帽层以减少高温退火引起的粗糙度[35,36]，并测得表面粗糙度值在 0.7–2 nm RMS 范围内。我们异质方法中的一个关键技术挑战是实现光滑的 4H-SiC 以及 Si 纳米腔与 SiC 顶表面之间的无间隙接触，否则会导致谐振偏移、额外散射损耗和较差的腔到波导耦合效率。重要的是要注意，样品 A 由具有更高 Q 因数的器件组成，但由于 Si 反向锥形设计错误而具有较低的波导到光纤耦合效率。相比之下，样品 B 由因退火后 SiC 平均表面粗糙度增加而 Q 因数略低的器件组成，但波导到光纤耦合大幅改善至 67%，略超过模拟值 63%。
对于两个样品，我们目标纳米腔在 3 K 时接近 1279 nm（室温下约 1289 nm；见 SI，图 S3c）。3 K 下的典型归一化反射光谱如图 2c 所示，展示出位于 λ_cav = 1278.82 nm 的明确定义基模腔模。我们进行基于洛伦兹的拟合（见 SI 第 2 节），测得腔半高全宽（FWHM）为 103.6 ± 1.1 pm（19.0 ± 0.2 GHz），品质因数为 12 × 10³，腔到波导耦合效率（η_CW）为 27%（欠耦合区域）。在深冷温度下与 V⁴⁺ ZPL 在几 nm 内的精确光谱对准（见 SI，图 S3）需要通过 N₂ 凝聚进行确定性调谐[29,37]。
使用样品 A，我们进行三组互补的 PL 实验以考察光学性能：(i) 在泵浦 GS1-ES1 ZPL 时腔介导的发射增强随腔–激光失谐的变化，(ii) 在泵浦 GS1-ES1 ZPL 时对收集发射的光谱选择性光谱分析随腔–激光失谐的变化，以及 (iii) 在腔调谐至 GS1-ES1 ZPL 时的瞬态光谱烧孔实验，作为均匀光学线宽的代理。该样品中相对大量的 V⁴⁺ 使信噪比足以评估存在腔时的一般发射行为。
我们首先通过在共振激发下缓慢将腔谐振扫过 GS1-ES1 跃迁，同时监测收集的光子计数，来量化腔介导的发射增强（图 2d）。通过在 ZPL 和 PSB 滤波器之间交替，我们独立追踪腔对每个发射通道的影响。当腔远离 GS1-ES1 跃迁失谐时，激发脉冲仅作用于波导正下方直接耦合的块体发射体，因为腔区下方的发射体由于激光波长处于光子禁带中而未被有效激发。当腔调谐至共振时，ZPL 发射相对于远失谐背景增加高达 121 倍，增强线宽与腔匹配（100 pm）。相比之下，PSB 发射仅显示 4.1 倍增强，线宽更宽，为 178 pm。同时，在共振处测得的辐射寿命从块体值 167 ns[15]（对于 ZPL 滤波发射，拉伸指数时间常数 τ）降至 121 ns，对于 PSB 滤波发射降至 140 ns（见 SI 第 4.1 节）。由于在系综测量中无法完全分离这些布居增加和速率增强贡献，我们通过取 ZPL 与 PSB 计数率增加的比值（并校正背景计数）来估计珀塞尔因子的上限，F_P ≤ 120/3.1 ≃ 38，其简单假设是两通道经历相同的激发态布居增加。
为对腔增强发射进行光谱分辨，我们在共振激发 GS1-ES1 跃迁的同时，将可调窄带滤波器（100 pm 宽度和步长）沿收集路径从 1270 nm 扫描至 1360 nm（图 2e；见 SI 第 4.2 节）。该范围涵盖四个 ZPL 跃迁以及 PSB 的一部分[14,15]。在三个代表性腔失谐处，我们观察到预期的四个 ZPL 跃迁。当腔远失谐时，GS1-ES1 线占 ZPL 总发射的 90%；在共振时，腔将 99.4% 的 ZPL 发射汇聚到这一单一线中（见 SI 第 4.2 节）。在该光谱中还可看到一个高阶腔模和 4H-h 位点（见 SI 第 4.2 节）。
在表征腔增强发射光谱之后，我们通过瞬态光谱烧孔（TSHB）探测耦合系综的光学相干性（图 2f）[38]。在低功率条件下，我们分辨出最小半高半宽（HWHM）为 25 ± 3 MHz，对应于均匀线宽 50 MHz（图 2d），且没有迹象表明这是可实现的最低线宽（见 SI 第 4.3 节，图 S7）。该均匀线宽远窄于腔线宽，使该系统处于坏腔极限。然而，它仍远宽于共振处腔增强发射的 1.3 MHz 变换极限（1/(2πτ)，τ = 121 ns；见 SI，图 S5）。这表明即使在我们 TSHB 扫描时间窗口的 60 µs 时间尺度上（见 SI 第 4.3 节），发射体也可能受到由局部电荷环境缓慢涨落驱动的光谱扩散影响。
为寻找单发射体候选者，我们在 V 注入样品 B 的非均匀分布上进行时间分辨光致发光激发（PLE）扫描。我们进行连续 PLE 扫描，其中在每个像素上使用电荷再泵浦序列（图 3a）。在 GS1-ES1 线中心附近，发射体的光谱密度仍然太高，无法隔离单个发射体。然而，在分布的红色边缘，我们识别出两个光谱隔离且稳定的峰（SE1 和 SE2），它们在连续扫描中持续存在，同时腔与 SE1 共振（Q ≈ 7.9×10³，η_CW ≈ 35%）。
在没有周期性电荷再泵浦的情况下，SE1 完全关闭（见 SI 第 5.1 节，图 S8）。这是在共振激发下光离子化到掺杂剂的施主（V⁵⁺）或受主（V³⁺）电荷态的结果[16,17]。V⁵⁺ 和 V³⁺ 电荷态在 O 波段光照下均为光学暗态，而此前工作未能明确确定光离子化后哪个电荷态是主要暗态，因此通常使用能够重新离子化两种暗电荷态的短波长激光器进行再泵浦。
我们使用通过 WDM 经由与共振光相同的光纤传输的 905 nm 二极管激光器来恢复 V⁴⁺ 电荷态。选择该波长是为了使其在 3 K 下比此前工作中所采用的常规可见或紫外再泵浦源[15–17]更接近 Si 带隙（1.17 eV，1060 nm），这大幅降低了腔的寄生吸收和由此产生的腔谐振漂移。
图 3：(a) 耦合到腔的注入 V 掺杂剂的时间相关光致发光激发（PLE）光谱。腔的归一化反射光谱以白色叠加（右轴），并已调谐至与 1278.99 nm 处的隔离光谱峰（SE1）重叠。(b) 905 nm 再泵浦效率随脉冲持续时间和功率的变化。拟合线为对整个数据集的单指数拟合，仅使用总脉冲能量作为独立变量。观察到再泵浦效率在 95% 处饱和。(c) 测得的 SE1 离子化率随共振激光功率的变化。虚线为对离子化率的幂律拟合，显示超线性行为。
为量化再泵浦效率，我们采用确定性离子化–恢复协议，其包括强共振激发脉冲以将缺陷驱入暗态，随后是可变长度和功率的 905 nm 再泵浦脉冲，最后是电荷态检查以确定脉冲后的最终电荷态（见 SI 第 5.2 节）。我们重复此过程多次，以成功事件的比例提取恢复概率（见 SI，图 S9b）。再泵浦效率可由仅依赖总脉冲能量的单指数拟合很好地描述，且观察到的最大再泵浦效率在 95% 处饱和（图 3b）。对于本快报中的测量，我们使用 1 s 再泵浦脉冲，功率适中（4.7 µW），每个脉冲提供足够能量以实现接近完全恢复，同时允许在更长时间尺度上热耗散，这与典型稀释制冷机在基础温度下的冷却功率约束兼容。
随后我们表征 SE1 在共振激发下的离子化动力学，以确定最佳探针条件（见 SI 第 5.3 节）。在一系列共振激发功率下，我们执行一系列再泵浦–探针测量，并观察到对应于 V⁴⁺ 中心光离子化到暗态的指数衰减，其速率随激发功率增加而遵循指数为 1.73 ± 0.08 的幂律依赖关系（图 3c；SI 图 S10）。在较低激发功率（240 pW）下，离子化率降至 0.13 Hz，同时保持优异的信噪比，定义了探测单发射体的最佳工作点。
我们使用优化的电荷稳定协议来测量 SE1 附近窄范围扫描的时间序列（图 4a），其中 905 nm 再泵浦脉冲仅在每次扫描开始时已知发射体共振处的收集信号降至固定阈值以下时才触发。尽管这需要发射波长和预期计数率的先验估计，但它最小化了连续波长步进和扫描之间对发射体及其局部电荷环境的扰动，减少再泵浦诱导的光谱扩散。在几分钟的过程中，我们进行 12 s 扫描，仅需两次再泵浦事件，同时发射波长保持相对稳定。
累积 PLE 数据得出 750 MHz 的发射体线宽，当选择无漂移扫描时降至 675 MHz（见 SI，图 S8）。在共振激发下，SE1 的寿命为 109 ns（图 4b），对应于 1.45 MHz 的变换极限线宽。测得线宽超过该极限两个数量级以上，表明高达秒级时间尺度的光谱扩散主导了所观察到的展宽。这与系综 TSHB 测量（图 2f）一致，后者在频率扫描的 60 µs 时间尺度上揭示出 50 MHz 的均匀线宽——远窄于在秒级积分的单发射体线宽，但仍远高于变换极限，表明跨多个时间尺度的光谱扩散。与块体寿命 167 ns 相比，SE1 的缩短寿命与腔模对 ZPL 发射速率的珀塞尔增强一致。单发射体寿命避免了系综测量中展宽衰减的平均效应（121 ns），尽管样品 A 的腔 Q 略高。
图 4：(a) （左轴）与腔共振的单个发射体（SE1）随时间的 PLE 光谱，强度以每秒收集时间检测到的光子数显示。右轴附近的蓝色标记指示扫描之间施加 905 nm 再泵浦脉冲的时刻。（右轴）整个测量持续时间的平均强度及洛伦兹拟合以白色叠加。(b) SE1 在与腔共振时的光学寿命测量，显示由于珀塞尔增强而相对于块体发射体缩短的寿命。(c) SE1 的脉冲自相关测量，确认其为单发射体（为清晰起见关于 n = 0 反射）。每个 bin 对应于 992 ns 的脉冲周期。
最后，我们通过在共振激发和 ZPL 收集下的脉冲自相关测量（图 4c）验证 SE1 的单光子性质。我们使用死时间为 τ_d = 40 ns 的单个 SNSPD，与发射体寿命 τ = 109 ns 相当，在这种情况下，单发射体判别限必须校正为更严格的阈值 0.346，而非传统值 0.5（见 SI 第 7.1 节）。即使相对于这一降低的限值，我们测得未经背景校正的 g⁽²⁾(0) = 0.0184 ± 0.0082（图 4c），与探测器暗计数底一致，并明确确认 SE1 为单发射体。我们将小 bin 延迟（20 > |n| ≥ 1）处的聚束归因于光谱扩散，其依据是当 SE1 在升高温度（6 K；见 SI，图 S12a）下测量时聚束的急剧减少。我们还对隔离峰 SE2 获得类似的寿命和反群聚结果（见 SI 第 7.2 节）。
总之，我们引入了一种 Si-on-SiC 异质光子平台，其解决了用 V⁴⁺ 色心实现电信波长量子节点的主要挑战之一——将 ZPL 光子高效提取到光纤中。通过将 Si 纳米梁腔压印转移到商业 SiC 衬底上，我们展示了珀塞尔增强发射、共振单发射体寻址且所有光子均在 ZPL 上收集，以及——基于观察到的寿命缩短（从 167 ns 到 109 ns）——至少 21% 的掺杂剂到光纤收集效率（见 SI 第 6 节）。该平台的未来实现可通过相对直接的制造改进实现更令人印象深刻的光子增强和光子收集效率。在腔压印之前引入 SiC 表面的原子层刻蚀（ALE）[39]和优化的退火协议，可降低目前将腔品质因数限制在约 10⁴ 的表面粗糙度诱导散射。腔设计的改进可进一步将 Q 提高至接近 10⁵ 的模拟峰值。此外，将 V 掺杂剂深度从 150 nm 合理减小到 15 nm（或通过 ALE 使深度嵌入的 V 掺杂剂更接近表面），应实现最大珀塞尔因子约 20 倍的增加。
然而，我们的测量清楚表明，将单发射体光学线宽缩窄至变换极限以实现用于远程纠缠的不可区分光子生成，是该平台需要解决的一项必要挑战。在秒级测得的 675 MHz 单发射体线宽，以及在 60 µs 时间尺度上测得的 50 MHz 系综 TSHB 线宽——二者均远高于 1.45 MHz 变换极限——表明跨多个时间尺度存在显著的光谱扩散。我们将大部分这种光谱扩散归因于本工作中所用商业衬底中背景杂质的电荷涨落，这些杂质可充当电荷施主或受主，并已被发现对类似等级 HPSI 4H-SiC 中 V2 色心的光谱扩散有贡献[40]。此外，用于在样品 B 中引入掺杂剂的离子注入过程不可避免地产生晶格损伤和残余电荷陷阱，这很可能加剧了该问题。这些因素表明可进行一系列改进以解决过量光谱扩散。在 SiC 外延生长期间用 delta 掺杂替代离子注入，将同时消除注入和退火损伤、将发射体置于受控浅深度以增强与腔的倏逝耦合，并将其嵌入具有更少背景电荷陷阱的更高纯度材料中。此外，如对 SiC 中其他色心所展示的那样[41]，用邻近腔的片上电栅极对此加以补充，将主动稳定残余电荷环境。重要的是，异质集成的非破坏性保持了晶体质量：测得的 675 MHz 单发射体线宽与块体 SiC 中注入 V⁴⁺ 中心所报道的值密切吻合[15,16]，确认异质集成未可测量地降低注入发射体的光学相干性，因此对底层 SiC 宿主的改进也应反映在集成器件中。
此处呈现的结果已满足可与经典 C 波段业务共存的电信 O 波段量子网络节点的大多数光学前端要求：共振单发射体寻址、ZPL 单光子收集和光纤耦合电荷管理。该平台还为追求高质量量子节点所需的其余里程碑提供了坚实基础：通过片上微波传输实现相干自旋控制（包括固有 ⁵¹V 核自旋，其为量子纠错和长期状态存储提供内置量子寄存器[21,42]）、在施加磁场下实现亚 100 mK 运行以分辨和寻址自旋 1/2 基态跃迁，以及抑制光谱扩散以实现远程发射体之间的双光子干涉。最后，该平台为未来规模化提供明显优势，其通过近 Si 带隙光的电荷管理实现光纤原生运行，并与商业可获得材料和代工厂兼容工艺兼容。
支持信息：用于在电信 O 波段与钒掺杂剂接口的 Si-on-SiC 平台
1 Si-on-SiC 器件制造
图 S1 总结了完整工艺流程，包括 Si 纳米腔制造、用于创建高 SiC 基座的加工，以及用于创建成品 Si-on-SiC 器件的倒装键合。
图 S1：完整 Si-on-SiC 工艺流程，包括 (1) 高 SiC 基座刻蚀，(2) 可选 V 注入和退火，(3) 悬浮 Si 纳米腔制造，以及 (4) 最终混合器件组装。
1.1 SiC 基座制造以及 V 掺杂剂注入与激活
1.1.1 制造高 SiC 基座
我们在 4 英寸 4H-SiC 晶圆上制造高基座，以在深直边缘旁边提供平坦、受保护的压印表面，用于透镜光纤访问我们的边缘耦合光子晶体腔器件。所有加工均在晶圆的 Si 面上进行。
首先，我们通过光刻（Heidelberg MLA-150，Shipley S1805 抗蚀剂）创建浅对准标记，并使用 CHF₃/SF₆ ICP 反应离子刻蚀将其转移约 100 nm 进入 SiC。随后我们沉积牺牲保护氧化硅层（通过 Oxford PECVD 在 300°C 沉积约 40 nm SiO₂）和电镀金属种子层（通过 AJA 溅射约 5 nm Ti 和 50 nm Au）。将厚负性光刻胶层（AZ nLOF 2070，375 nm 曝光）图案化，使得未涂覆 Au 的区域能够进行 Ni 电镀，以保护 SiC 表面用于后续深刻蚀。然后我们在裸露 Au 中电镀厚（约 5 µm）Ni 膜以形成刻蚀掩模。
为减轻保护层去除后的边缘毛刺，电镀 Ni 厚度保持低于抗蚀剂高度。电镀后，我们在溶剂中剥离 AZ nLOF 2070 抗蚀剂，随后通过湿法刻蚀去除暴露的 Au、Ti 和 SiO₂ 层，而 Ni 覆盖的基座顶部保持完整。SiC 的深刻蚀使用反应离子刻蚀（Oxford Cobra ICP）和 SF₆ 化学，采用高功率配方（2500 W ICP，300 W RF）。我们以 15 分钟为段进行刻蚀，中间有 3–5 分钟冷却时间，以限制衬底加热和 Ni 侵蚀。总刻蚀时间约 2.5 小时产生约 75–100 µm 高的基座。在深刻蚀 SiC 之后，残余 Ni 和 Au/Ti/SiO₂ 层在各自的湿法刻蚀步骤中剥离。关键的是，SiO₂ 牺牲层在深刻蚀期间保持被各种金属层保护，这有助于为器件压印保留光滑的基座边缘。
1.1.2 钒注入与激活（样品 B）
本小节描述用于样品 B（见正文图 3–4）的基座制造后注入和退火工艺。相比之下，样品 A（图 2）使用原生 V 掺杂（约 4 ppm）HPSI 4H-SiC，不经历这些步骤。
高纯半绝缘（HPSI）4H-SiC 衬底（Wolfspeed）以 1 × 10¹¹ cm⁻² 的注量、275 keV 的能量和 500°C 的衬底温度注入钒（CuttingEdge Ions），产生约 150 nm 的投影注入深度。在激活退火之前，通过旋涂几微米光刻胶并在空气中 350°C 烘烤使薄膜碳化来形成碳帽。该碳帽在随后的高温退火期间保护 SiC 表面免受碳扩散和石墨化[1]。随后样品在常压 Ar 气氛（AnnealSys Zenith）中于 1400°C 退火 30 分钟，以将钒掺入 Si 取代晶格位点。高温退火后，通过在空气中 750°C 退火随后浸入缓冲 HF 来去除碳帽。碳帽层降低了退火诱导粗糙度的程度。然而，退火后 AFM 测量（Bruker FastScan）仍显示 1–2 nm RMS 粗糙度值（相较于 0.2–0.3 nm RMS 范围内的原始粗糙度值）。我们相信该粗糙度由于 Si–SiC 界面处的散射损耗而将样品 B 上的腔品质因数限制在约 8×10³。
1.2 Si 纳米腔制造
硅光子晶体纳米梁腔被图案化到具有 2 微米埋氧层的 220 nm 厚 Si 器件层绝缘体上硅（SOI）片中（Soitec）。我们使用电子束光刻系统（JEOL 8100FS）以 2 nA 束流对抗蚀剂（未稀释 ZEP 520A）进行图案化。曝光后，抗蚀剂在 2°C 下于乙酸正戊酯中冷显影 90 s。图案通过等离子体刻蚀（PlasmaTherm ICP-RIE 中 SF₆/C₄F₈）转移到 Si 器件层。随后我们通过加热溶剂去除 ZEP 掩模和氟化残留物。我们使用气相氢氟酸（HF）系统（SPTS uEtch）刻蚀埋氧层以悬浮 Si 波导。纳米腔阵列排列成通常由 70–80 个独立器件组成的“块”，以一起释放和转移。这样做是为了在压印期间增加结构完整性，并增加表面积以提高键合良率。每个块包含各种精心设计的断裂点，以在气相 HF 底切后保持悬浮，同时也便于在压印期间通过后续倒装键合步骤轻松转移。
1.3 完整器件组装
我们使用两步倒装工艺进行最终 Si-on-SiC 器件组装：(1) 从悬浮 Si 器件芯片拾取 Si 纳米腔，以及 (2) 使用虚拟（仅转移用）Si 基座芯片通过 PMMA 介导工艺进行 Si-on-SiC 键合。这种基于 PMMA 的工艺避免了此前使用的 PDMS 和聚碳酸酯粘附层[2]。我们将 PMMA 层（Microchem A2 950k 分子量）直接旋涂到光刻定义的 Si 拾取基座（几微米高）上而不烘烤。将 Si 基座装入倒装键合机（SET FC150），使其与释放的 SOI 器件块接触，并在室温下施加约 1 kg 法向载荷，以首先在所述断裂点处以高良率断裂悬浮 Si 腔块。为了将 PMMA“镂空”使其仅保留在器件与基座之间，我们进行 150 W 下 5 分钟 O₂ 等离子体清洗，去除 Si 基座上暴露的 PMMA，同时使 PMMA 局限在器件下方。为转移到 SiC 边缘，使用光刻标记柱对准压印器件块，以将悬垂 Si 锥形与 SiC 芯片边缘配准。为增加压印过程中沿基座边缘的横向位移容差，路由波导沿 SiC 表面延伸 5 µm 然后锥形进入自由空间。我们施加 2 kg 法向载荷并将 SiC 芯片和 Si 基座加热至 130°C，接近 PMMA 回流温度。这软化抗蚀剂并促进 Si 波导表面与 SiC 基座上原生氧化物之间的等离子体激活氧化物–氧化物键合。最终 O₂ 等离子体剥离步骤去除残余 PMMA。
由于倒装键合工具的固有精度，Si 纳米梁块放置到 SiC 上的典型放置精度 < 2 µm。整体器件组装工艺的成功率关键取决于 SiC 表面粗糙度，因为较粗糙的表面会导致最终步骤键合失败。然而，对于表面更光滑的未注入样品，器件良率可高达 95%。
2 器件设计与表征
图 S2：我们的光子晶体纳米腔设计的模拟谐振波长和品质因数随椭圆腔孔尺寸缩放的变化。
我们的一维光子晶体腔设计的起始参数使用 MIT Photonic Bands（MPB）中的频域光子带模拟选择，以最大化光子带隙。通过将波导中孔的晶格常数从腔中心的 221 nm 渐变到镜区的 235 nm，在 700 nm 宽波导上创建 36 孔腔缺陷。晶格常数的渐变遵循具有光滑导数的函数形式，以减轻散射[3]。沿腔的椭圆孔尺寸相同，标称长径为 260 nm，短径为 82 nm。为更好理解这些设计中的实验变化如何影响腔性能，并为进一步优化我们的设计以用于正在进行的工作，我们使用 Tidy3D 进行三维 FDTD 仿真。我们使用自动非均匀网格，每波长至少 30 步，但孔周围区域除外，其网格覆盖为 8 nm × 8 nm × 20 nm。我们在腔中心模拟具有 TE 偏振点偶极子源的发射体。我们在腔中心放置场时间监视器，并将时域数据馈入 Tidy3D 内置的 ResonanceFinder 功能（一种源自文献[4]的算法），以提取腔谐振和 Q 因数。然后我们在整个仿真中放置三维场监视器，以提取腔谐振处的场分布。
在 MPB 中优化的参数不必然产生恰好位于我们目标谐振处的腔，并且我们的 Si 刻蚀速率可能逐次运行略有变化。因此，我们更详细地探索了椭圆孔尺寸的微小变化如何移动谐振位置并影响 Q。我们将设计的孔长径和短径统一定标，定标因子范围为 0.95 至 1.04，并提取前两个腔模；扫描该范围使腔谐振偏移 5.8 nm。我们发现定标因子 1.02 产生位于我们目标波长的谐振，而腔 Q 在因子 0.98 处达到峰值（图 S2）。Q 值的误差棒（在高阶模 Mode 2 中最明显）通过扫描 Tidy3D 中 ResonanceFinder 模块的范围并计算谐振波长的标准差和该分析的平均腔 Q 来生成。
图 S3：(a) 对于正文图 2 中所研究腔的特定器件尺寸，腔品质因数随镜孔数变化的模拟。(b) 通过改变仿真背景折射率模拟的腔谐振波长偏移。(c) 在样品 B 上压印的腔在室温（294 K；蓝色圆圈）和深冷（3 K；红色方块）温度下的示例反射光谱。数据由洛伦兹拟合，叠加在由实验光纤电路中法布里–珀罗反射引起的振荡背景上。(b) 在 λ = 1280 nm 处模拟的波导到透镜光纤耦合效率随锥形 Si 波导末端宽度的变化。
使用 SF₆/C₄F₈ 刻蚀的器件刻蚀具有挑战性，通过扫描电子显微镜（SEM）检查发现所得椭圆发生畸变：短径始终比设计宽 92%，而长径和梁宽度则更接近目标值。我们被迫迭代并使用更新的孔校正因子以达到所需的 GS1-ES1 谐振。所用 SF₆/C₄F₈ 刻蚀出现这种特征畸变的确切原因目前尚不清楚，但很可能与刻蚀期间产生的氟化钝化层有关。
我们再次对耦合到块体 V 掺杂衬底的特定纳米腔（用于正文图 2 中样品 A 的测量）进行 SEM。我们在 Tidy3D 中使用这些提取参数进行一系列更新仿真，以查看我们所制造器件几何结构每镜孔数的预期 Q（图 S3a）。与上文图 S2 类似，误差棒通过扫描 Tidy3D 中 ResonanceFinder 模块的范围生成。对于具有 10 对镜孔的器件，这些刻蚀特征的预期腔 Q 在约 7 × 10⁵ 附近饱和。然而，对于正文和 SI 其他部分的实验演示，我们仅使用具有 4 对镜孔的腔，以由于上述 SiC 表面粗糙度而保持不错的波导到腔耦合效率。应当注意，我们实验测得对于具有 6 对镜孔的光滑块体 V 掺杂 SiC 芯片，腔 Q 因数高达 3.2×10⁴，但腔谐振刚好超出可调谐至 V:SiC GS1-ES1 跃迁的范围。
关键的是，我们还需要使用 N₂ 气体凝聚在 3 K 下将腔实验调谐至共振。我们通过仅改变整个仿真空间的背景折射率来模拟非常厚 N₂ 气体凝聚在腔上的渐近极限（图 S3b）。氮冰的折射率约为 1.2[5]，因此我们的仿真表明最大红移调谐范围约为 3.8 nm。该范围显著小于使用 N₂ 的 Si-on-SiO₂ 器件所报道的 12 nm[6]，原因是 SiC 衬底的大折射率。
这种气体凝聚红移需要与实验谐振在冷却至 3 K 时由于 Si 和 SiC 折射率变化而产生的自然蓝移相平衡（图 S3c）。我们可以在两个温度下看到相同的腔谐振，并且冷却过程净蓝移约为 10 nm。重要的是要注意，反射光谱用洛伦兹拟合以提取 Q，并附加项以计入由光纤电路中反射引起的正弦调制，类似于正文图 2。
最后，在 FDTD 仿真中，我们还扫描了 700 nm 宽 Si 波导上反向锥形耦合器的端面宽度，以表征耦合效率（图 S3d）。在这些仿真中，高斯源聚焦在具有 10 µm 底切的 14 µm 线性锥形的可变宽度尖端处，场监视器放置在波导的输入和输出处，并使用模式监视器寻找耦合进入基模 TE 模式的功率。我们发现 1280 nm 处的耦合效率在输入宽度 160 nm 附近饱和于约 −2 dB（约 63%）。我们确实测得稀释注入样品 B 的实验值为 67%，仿真低估 4% 可能是由于我们实际激光切割透镜光纤的几何参数（光斑尺寸和有效焦距）未被我们的 FDTD 源完全捕获。
3 实验细节
3.1 详细测量配置
图 S4：测量配置的完整示意图。
在本节中，我们提供实验测量配置和具体组件的更完整描述。我们使用宽可调谐 O 波段激光器（Santec TSL-570），并用波长计（High Finesse，WS-8）监测。该激光器与用于边带调制的相位电光调制器（EOM，iXBlue MPZ-LN-10）和两个声光调制器（AOM，AA Opto-Electronic MT110-MIR20-Fio-PM0）串联，以产生共振光短脉冲。每个调制器都有其自己的光纤偏振器（POL，Thorlabs ILP1310PM-APC）以保持高偏振消光比。整体共振激光功率由一对电子可变光衰减器（VOA，Thorlabs V1000PA）控制。AR 镀膜 SMF-28 透镜光纤（LF，OZ Optics）安装在 3 轴纳米定位器（NP，Attocube）上，并在 3 K 的闭循环低温恒温器（Montana Instruments S100）内将光耦合进出纳米腔。波分复用器（WDM，Thorlabs 定制）用于注入来自二极管（QPhotonics QFLQ-905-200S）的 905 nm 激光，并使用电子驱动器（ALPhANOV CC-S）产生用于 V 掺杂剂电荷态再泵浦的脉冲。我们使用电子光纤偏振控制器（FPC，Phoenix Photonics IEPC-13-1-1-2）将偏振对准纳米腔。8×8 光纤开关（HUBER+SUHNER Polatis）将光子引导至 InGaAs 光电二极管（PD，Femto）用于反射监测，或根据实验通过三个光谱滤波器通道之一。这些滤波器通道由以下组成：(i) 两个串联的 ZPL 带通滤波器，每个中心波长为 1275 nm，通带宽度为 50 nm（Edmund Optics 87-865），(ii) 两个串联的 PSB 1300 nm 长通滤波器（Thorlabs FELH1300），或 (iii) 电子可调窄带滤波器（EXFO，XTA-50-O-S-58）。自由空间滤波器安装在 Thorlabs 光纤到光纤 U 型台（ZPL 和 PSB 滤波器分别为 FBC-1310-APC 和 FBC-C-FC）中。每个滤波器通道可通过开关路由至光纤耦合超导纳米线单光子探测器（SNSPD，Quantum Opus）。收集路径中另一个相同的 AOM 防止 SNSPD 因共振激光脉冲而饱和。PL 和寿命测量使用 qutools quTAG 作为时间标签器进行。脉冲自相关测量的单光子时间标签使用 Swabian Instruments Time Tagger Ultra 进行，以限制原始数据集存储大小。Quantum Machines OPX 用于快速 EOM 频率调制和时间标签以进行 TSHB 测量。
3.2 样品比较
表 1：样品 A 和 B 的关键参数。
4 珀塞尔增强系综表征
4.1 寿命参数随腔失谐的变化
如图 2 所示并在正文中所述，我们通过在共振激发下缓慢将腔谐振扫过 GS1-ES1 跃迁，同时监测收集的光子计数，来量化腔介导的发射增强。我们通过 8×8 光开关上的双环路在 ZPL 和 PSB 滤波器之间交替，以独立追踪腔对每个发射通道的影响。当腔远离 GS1-ES1 跃迁失谐时，激发脉冲主要被反射，并且仅作用于波导正下方直接耦合的块体发射体，因为腔区下方的发射体由于激光波长处于光子禁带中而未被有效激发。在这些非共振条件下，检测到的 ZPL 和 PSB 计数率大致相等；这与所报道的块体 V:SiC 德拜–沃勒因子 0.25 存在表面差异[7]，这可能归因于两个光谱窗口之间波导到光纤输出耦合效率、光学电路透射和 SNSPD 探测效率的波长相关差异。当腔调谐至共振时，ZPL 发射相对于远失谐背景增加高达 121 倍，增强线宽与腔线宽匹配（100 pm）。相比之下，PSB 发射仅显示 4.1 倍增强，线宽更宽，为 178 pm。同时，在共振处测得的辐射寿命从块体值 167 ns[7] 降至 ZPL 滤波发射的 121 ns（拉伸指数 β = 0.92；I ∝ e^{(−t/τ)^β}）和 PSB 滤波发射的 140 ns（β = 0.95）。因此，大的 ZPL 计数率增强反映了两种组合效应：(i) 耦合到腔模的共振激发发射体数量增加，以及 (ii) 珀塞尔增强的进入 ZPL 通道的自发发射速率。相比之下，适度的 PSB 增强主要源于更大的激发布居，部分被腔诱导的非共振发射通道抑制以及在 PSB 波长处未优化的发射体–腔和腔–波导耦合所抵消。我们并不完全理解 ZPL 和 PSB 滤波信号之间拟合拉伸指数时间常数或有效腔修改线宽的适度差异，二者均为进一步研究的主题。由于这些布居增加和速率增强贡献在系综测量中无法完全分离，我们通过取 ZPL 与 PSB 计数率增强的比值（并校正背景计数）来估计珀塞尔因子的上限，F_P ≤ 120/3.1 ≃ 38，其假设是两通道经历相同的激发态布居增加。
图 S5：拉伸指数拟合的时间分辨 PLE 迹线随腔失谐的总结。每个数据集由不同颜色和标记表示。数据在 3 K 下采集，共振激发为 130 nW、50 ns，收集窗口为 800 ns。左：ZPL 滤波数据；右：PSB 滤波数据（上）总累积光致发光。（中）拉伸指数拟合的特征时间 τ。（下）同一拟合的拉伸参数 β。
4.2 发射光谱随腔失谐的变化
图 2e 中描绘的 PL 发射光谱在一系列腔扫描测量中采集，使用激光–腔失谐（Δ_cav）的三个特定切片。图 S6 显示了在共振 GS1-ES1 激发下完整 Δ_cav 范围内 PLE 发射的完整二维图。这些图绘制为不同滤波收集波长（x 轴）随变化的腔位置（左 y 轴）或 Δ_cav（右 y 轴）。我们观察到四个显著特征：(i) 四个 ZPL 跃迁（GS1-ES1、GS1-ES2、GS2-ES1 和 GS2-ES2），(ii) 波长长于 1300 nm 的宽 PSB 光谱，(iii) PSB 开始附近约 1306.5 nm 处的尖锐特征，以及 (iv) 位于 PSB 之上约 1335.5 nm 处的另一个特征。约 1306.5 nm 处的特征此前已被报道为振动模式[8]，该峰在我们的测量中被与其光谱重叠的相对宽的高阶腔模（图 S2 中的 Mode 2）进一步增强；这由图 S6b 中观察到的光谱漂移证明。约 1335.5 nm 处的特征是来自 4H-h 位点的发射，其出现在腔调谐至 GS1-ES1 共振时，表明增强的腔内场使该次级晶体学位点能够非共振激发。
图 S6：在 3 K 下共振激发为 2.5 µW、50 ns，收集窗口为 800 ns 时，总 PLE 发射随收集波长（x 轴）和腔失谐（y 轴）的变化。(a)（左）完整收集波长范围内的光谱，（右）聚焦于 ZPL 范围 1277–1283 nm，共享相同色标。(b)（左）聚焦于约 1305–1309 nm 特征的谱，其归因于高阶腔模。（右）聚焦于 4H-h 位点 1333–1338 nm 的谱。
在正文中，我们概述了从这些测量中计算出源自 GS1-ES1 ZPL 的检测光子百分比。当腔远失谐时，GS1-ES1 线占 ZPL 总发射的 90%；在共振时，腔将几乎所有 ZPL 发射汇聚到这一单一线中（99.4%）。这两个百分比均从正文图 2e 的共振光谱计算，对 GS1-ES1 线相对于所有四个 ZPL 跃迁之和进行积分，同时减去背景贡献。
4.3 瞬态光谱烧孔随共振功率的变化
如正文所讨论，我们进行瞬态光谱烧孔测量，作为系综中单个发射体均匀线宽的代理。为此，我们在激发路径中插入可选的相位电光调制器（图 2a 内的 ϕ-EOM 虚线框），以在载波周围的可变频率（Δ）处产生边带。在校准 RF 输出功率使边带在每个频率处等于载波幅度之后，我们通过激发系综 1000 ns 并收集随后的 PL 1000 ns 来进行单探针测量。我们在 60 µs 窗口内扫描 N 个点（从 0.1 到 400 MHz）的边带失谐，在每个周期中随机化频率序列以消除强度涨落伪影，并在 905 nm 电荷再泵浦脉冲之间重复该扫描约 2.5×10⁶/N 次。我们用恒定背景下的负洛伦兹分布拟合数据，并将拟合和数据二者归一化至拟合背景值（图 S7a）。
图 S7：T = 3 K，共振激发下：(a) 与纳米腔共振的原生 V 系综的瞬态光谱烧孔光谱，显示归一化 PL 强度随 EOM 载波–边带失谐（Δ）的变化，针对不同共振激发功率。(b) 由 (a) 获得的半高全宽拟合结果随共振激发功率的变化。插图示意显示 TSHB 实验中的脉冲序列：(i) 用于 EOM 驱动、共振激发和收集的单个激光脉冲序列，(ii) 单个频率扫描，其中频率经 Fisher-Yates 混洗，以及 (iii) 相关的大型实验序列，其中在数十万次连续频率扫描之前使用电荷再泵浦脉冲。
在高激发功率下，烧孔对比度可达到理论最大值 √3/3 ≈ 0.577，但线宽因功率诱导退相位而显著展宽。通过降低激发功率，我们以信号对比度为代价减轻这种展宽，而第一代波导锥形设计将样品 A 的光纤耦合效率限制在 18%，进一步挑战了这一点。FWHM 随共振功率的趋势（图 S7b）并未表明 50 MHz 是可实现的最低线宽，并且可通过具有更高腔–波导和波导–光纤收集效率的块体 V 器件加以改善。无论共振泵浦功率如何，TSHB 线宽始终远低于腔线宽（约 19 GHz），这使发射体牢固地处于坏腔极限，从而珀塞尔因子不受发射体光学线宽限制。
5 电荷动力学
5.1 无电荷再泵浦实验
我们最初对 SE1 进行了与正文图 4 类似的共振扫描，但不使用再泵浦激光器（图 S8）。在不使用再泵浦的情况下，发射体线宽略窄，但在探测一段时间后发生离子化且不返回 V⁴⁺ 电荷态（图 S8）。
5.2 优化电荷再泵浦条件
离子化结果促使我们开发一种与我们的混合 Si-on-SiC 器件几何结构兼容的确定性离子化–恢复协议。我们在再泵浦实验中采用了图 S9a 所示的三个脉冲子序列（Single Probe、Ionization 和 Charge Repump）。实验首先通过强共振激发泵浦以确保色心处于暗态，以再现图 S8a 所示效应但不进行激光频率扫描。然后我们通过由一百万次 Single Probe 循环组成的低功率电荷态检查确认缺陷处于暗态（Ionization Sequence）。电荷检查期间观察到的总计数用于区分暗态和亮态。一旦观察到缺陷处于暗电荷态，就施加 Charge Repump Sequence 直到亮态恢复。Charge Repump Sequence 由特定功率和持续时间的 905 nm 激光脉冲，随后是来自 Ionization Sequence 的相同电荷检查步骤组成。如果缺陷在 Charge Repump Sequence 之后被观察到处于暗态，则重复 Charge Repump Sequence；但如果观察到亮态，则实验切换回 Ionization sequence。记录每个 Charge Repump Sequence 的亮度结果，实验持续进行直到完成 500 次总 Charge Repump Sequence。各种 905 nm 再泵浦功率和脉冲持续时间下的结果如图 S9b 所示。
图 S8：(a)（左轴）与腔共振的单个发射体（SE1）随时间的 PLE 光谱，强度以每秒收集时间检测到的光子数显示，不使用 905 nm 再泵浦激光器。对于每个波长，我们以 240 pW 探测 250k 次、持续 50 ns，收集 250 ns，总循环时间为 440 ns。(b) (a) 中整个测量持续时间的平均强度及洛伦兹拟合。
我们计算每种激光功率和脉冲持续时间组合的再泵浦效率，作为超过固定计数阈值的再泵浦后 Charge-check 脉冲的比例，结果显示于正文图 3c。再泵浦效率 η_rp 可由对总递送再泵浦能量（功率 × 持续时间）的单指数拟合很好地描述，遵循 η_rp = α(1 − e^{−γ_rp I τ})，其中 α 是饱和亮电荷态占据率，γ_rp 是能量再泵浦系数，I 是递送光功率，τ 是再泵浦脉冲持续时间。观察到的最大再泵浦效率在 95% 处饱和，残余 5% 可能源于再泵浦脉冲本身期间向暗态的反向转换。
拟合模型仅依赖总再泵浦能量而不依赖瞬时再泵浦强度这一事实意味着，再泵浦过程可能仅需要单个再泵浦光子（尽管如果两个光子驱动不同过程且仅一个过程限速，则双光子过程仍可能）。虽然这不能明确确定哪个电荷态是暗态，但它确实暗示暗态可能是 V³⁺。V³⁺/V⁴⁺ 电荷跃迁能级已被测得位于 EC −1.11 eV 的能量处[9]，这意味着单个 905 nm 光子（1.37 eV）足以将电子从 V³⁺ 态缺陷移入导带——在此过程中将其转变为 V⁴⁺ 态。相比之下，V⁴⁺/V⁵⁺ 电荷跃迁能级更接近带隙中心 EC − 1.57 eV（EV + 1.69 eV）[9]，因此单个 905 nm 光子不可能通过价带或导带直接离子化缺陷。这意味着如果暗态是 V⁵⁺ 态，则再泵浦过程很可能需要另一个背景缺陷的参与。例如，再泵浦可能通过浅施主的光生电子进入导带，随后由带正电的 V⁵⁺ 缺陷俘获电荷而发生。如果是这种情况，905 nm 光的再泵浦效率可能在不同邻域或不同掺杂宿主材料的缺陷之间显著变化。
5.3 优化共振探测条件
在建立了可靠的电荷恢复协议之后，我们仔细表征共振激发下的离子化动力学，以确定最佳探针条件，从而平衡 V 掺杂剂亮度与离子化率。在一系列共振激发功率下，我们执行一系列再泵浦–探针测量，并观察到光子计数轨迹作为探针脉冲数函数中的两个不同时间尺度（图 S10）。在较长时间尺度上，指数衰减反映了预期的 V⁴⁺ 中心光离子化到暗态，其速率随激发功率增加。然而，在较短时间尺度上，我们观察到再泵浦脉冲之后意外的初始指数恢复。这种恢复似乎在无主动探测的情况下发生，因为如果在再泵浦和探针脉冲之间插入 500 ms 延迟，我们就不观察到它（图 S11a）。通过在测量发射 PL 随共振探针时间变化的同时进行激发波长扫描，我们光谱分辨了恢复过程（图 S11b）。我们观察到一种可描述为具有固定 FWHM 的谐振分布的行为，其中心以振幅 Δλ₀ 和特征时间 τ_r 指数弛豫至给定稳态值。我们发现 GS1-ES1 跃迁中心最初失谐 Δλ₀ = −0.8 pm（约 140 MHz），并在恢复期间移回其稳态值（图 S11c）。作为探针时间的函数——探针在再泵浦脉冲结束后立即开始——这种恢复具有 τ_r = 20.7 ms 的特征时间尺度（表 2）。探针具有 11.4% 的占空比，因此实时恢复时间尺度为 182 ms。该恢复的时间尺度似乎也很大程度上与再泵浦功率无关，如表 2 所示。因此，图 S10 中表观亮度增加是缺陷移回与激发激光共振的伪影。我们将这种波长偏移和恢复归因于再泵浦脉冲之后局部电荷环境的扰动及随后向稳态的弛豫。回到图 S10 的长时间尺度，我们现在能够对短时间尺度行为使用固定拟合参数，并为每个共振功率下的离子化衰减获得可靠拟合。离子化衰减遵循幂律依赖关系，指数为 1.73 ± 0.08，如正文图 3 所示。
图 S9：(a) 再泵浦效率测量的脉冲序列。(b) 单个发射体 SE1 上 905 nm 再泵浦效率的测量。在将 905 nm 再泵浦脉冲施加于处于暗电荷态的 SE1 之后，在 1 百万次探针脉冲期间记录的光子数直方图。再泵浦脉冲的功率和持续时间分别显示于每个直方图的左侧和顶部。共振脉冲对于电荷检查设定为 240 pW，对于离子化设定为 52 nW。单个探针序列的总时间为 440 ns。亮暗电荷态之间的判别阈值在每个直方图中以垂直虚线显示，所得测得再泵浦效率显示为 η。在 18 µW 和 1000 ms 再泵浦脉冲时间处的红色直方图在与蓝色直方图相同的再泵浦条件下采集，但激光–腔失谐略有不同。所有数据均在 T = 3 K 下采集。
图 S10：不同共振照明强度下离子化率的测量。每条彩色曲线显示 SE1 的平均亮度随共振激发曝光时间的变化。对于每个共振功率，在给定 Charge-Repump Sequence 中，我们以 240 pW 探测 5000 万次、持续 50 ns，收集 250 ns，总循环时间为 440 ns。再泵浦功率为 4.7 µW，持续时间为 1 s。每条曲线的颜色根据色标对应于共振光的强度。每次测量之前都有一个电荷再泵浦脉冲。虚线为对衰减曲线的指数拟合，用于提取正文图 3 所示的离子化率。该拟合还包括短时间处的轻微恢复，以计入再泵浦脉冲后跃迁的小波长偏移，这在图 S11a 中更详细地显示。
图 S11：对于以下各项，我们以 240 pW 探测 250 万次、持续 50 ns，收集 250 ns，总循环时间为 440 ns。再泵浦功率为 4.7 µW，持续时间为 1 s。测量在 T = 3 K 下进行。(a) SE1 发射的探针时间响应在再泵浦脉冲结束与探测序列开始之间有和无等待时间时的比较。(b) 再泵浦脉冲之后不同时间延迟下 SE1 的发射光谱。观察到峰值发射波长随再泵浦脉冲后时间增加而轻微红移。(c) 发射光谱中心（由给定探针时间切片处每个光谱的加权平均计算）相对于稳态值的失谐随再泵浦脉冲后探针时间的变化。虚线为对数据的指数拟合，恢复时间尺度为 20.7 ms 探针曝光，占空比为 11.4%。
表 2：从如图 S11b 的拟合中提取的不同再泵浦脉冲强度下的波长恢复参数。所有再泵浦脉冲持续时间为 1 s。我们观察到再泵浦脉冲后观察到的波长偏移和恢复时间尺度对再泵浦功率几乎没有依赖性。
6 量子效率和光子预算
表 3：我们的实验装置中涉及的耦合效率和损耗机制的汇总。F_P 是珀尔因子，ξ 是通过 GS1-ES1 跃迁的 ZPL 发射的未增强比例，D 是未增强德拜–沃勒因子，η_QE 是未增强辐射量子效率。我们对样品 A 的测量发现，当腔失谐时 ξ ≈ 0.9（图 2e）。此前实验估计 4H-k 位点的 D ≈ 0.25，η_QE 在 0.02–0.2 范围内[7]。收集路径包括：光纤 AOM、光开关、包含 2 × 1275 nm 带通滤波器的光纤 U 型台，以及将光递送至 SNSPD 的数米光纤。
6.1 估计 ZPL 光子的探测效率
对于基于缺陷的自旋–光子接口或单光子发射体，一个重要度量是可从系统提取不可区分光子的速率。部分原因是缺陷的辐射寿命，但 GS1-ES1 ZPL 跃迁中发射的光子比例以及这些光子可被收集进入光纤的效率也是重要考虑因素。在此，我们聚焦于 GS1-ES1 光子耦合进入光纤的概率，以及一旦耦合进入光纤后，其在我们特定测量装置中被探测到的概率。该讨论将使用包含 SE1 的腔的值，该腔位于样品 B 中。
从腔耦合缺陷发射的光子耦合进入光纤的效率主要由三个因素决定。第一，光子发射进入腔模的概率（η_DC）。这强烈依赖于所达到的珀塞尔增强，大致为：
珀塞尔因子（F_P）的估计将在下文讨论。第二个因素是腔到波导耦合（η_CW），其由腔内部损耗通道（例如吸收和散射）与进入波导的发射速率之间的竞争控制。这可通过反射光谱中谐振的可见度测量，其中对于欠耦合腔：
在我们的情况中，我们发现高于预期的散射损耗——可能由于退火引起的表面粗糙度——导致 V = 0.91，因此 η_CW = 0.35。发射光子也可直接耦合进入波导模式，但对于高于约 10 的珀塞尔因子，我们预期这一贡献基本可忽略。第三个因素是波导到光纤耦合。我们通过当激光波长处于光子禁带内但不与腔共振时来自器件的反射功率直接测量这一点。我们观察到单方向波导到光纤耦合效率为 0.67，与模拟值吻合良好（见图 S3）。
现有文献和我们的测量未提供足够信息来精确计算 SE1 所达到的珀塞尔因子，因此我们将比较若干估计值以确定 F_P 的可能值，用于我们计算 GS1-ES1 光子的缺陷到光纤耦合效率。我们将首先使用腔增强导致寿命缩短来计算，并结合块体发射体非衰减速率的文献值，以获得合理珀塞尔因子的范围。腔增强发射体的总辐射速率为
其中 Γ_GS1−ES1、Γ_ZPL、Γ_PSB 和 Γ_NR 分别是块体发射体的 GS1-ES1 线、总零声子线、声子边带和非辐射衰减速率，Γ_tot(0) 恢复未增强衰减速率。四个衰减速率通过 ξ（GS1-ES1 发射与全部 ZPL 发射之比）、D（德拜–沃勒因子）和 η_QE（辐射量子效率）关联如下：
鉴于我们知道块体发射体（167 ns）和 SE1 在与腔共振时（109 ns）的辐射寿命（τ_tot(F_P) = 1/Γ_tot(F_P)），我们可以求解上述方程以获得所达到的 F_P 值，并发现：
使用 4H-k 位点的实验值 D（0.25）和 η_QE（0.02–0.2）[7]，这给出 SE1 在与腔共振时所经历的珀塞尔因子在 12–118 范围内的估计。由于 η_DC 在较大 F_P 值处饱和于 1（式 1），这一大范围的潜在珀塞尔因子导致缺陷到腔耦合效率的范围紧得多，其很大程度上受 η_CW × 波导到光纤耦合限制，约为 0.234。该范围内的珀塞尔因子因此产生所发射 GS1-ES1 光子耦合进入光纤的总效率在 0.21–0.23 范围内。随着腔制造改进以提高腔到波导耦合效率，我们预期这可提高至高达 0.33。
为尝试获得对珀塞尔增强更紧的估计，我们采用两种额外方法估计珀塞尔因子并与上述范围比较。我们确定珀塞尔因子的下一个方法是通过腔模体积和品质因数的数值模拟。使用第 2 节讨论的 Tidy3D 仿真，我们发现位于 150 nm 深度、恰好处于与 SE1 所用腔设计密切匹配的腔场强最大值下方的缺陷，预计经历约 F_P ≈ 135 的珀塞尔因子。然而，该模拟腔的 Q 为约 3.5 × 10⁴，显著高于我们用于与 SE1 耦合的腔所观察到的测得值 7.9 × 10³。计入这一较低 Q，我们预期 SE1 的珀塞尔增强按比例降低，得到 F_P ≈ 30。该估计很好地落在由寿命缩短估计的珀塞尔因子范围内，并给出估计的 GS1-ES1 光子收集进入光纤的效率为 0.227。
我们对 SE1 所经历珀塞尔增强的最终估计来自与样品 A 上缺陷系综所经历增强的比较。使用共振和非共振时 ZPL 与 PSB 之间亮度比的比较，我们发现 Q = 12340 腔中 V 系综的平均珀塞尔增强上限为 F_P ≤ 38（见第 4.1 节）。SE1 的测得光学寿命（109 ns）短于通过拟合样品 A 中整个系综提取的拉伸指数寿命（122 ns）。这表明 SE1 很可能经历比样品 A 系综平均值更大的珀塞尔增强，尽管腔的 Q 因数较低，这可能由 SE1 与腔场最大值的强共位解释。虽然难以从该比较中提取 SE1 所达到珀塞尔因子的数值估计，但它确实表明可能值与先前估计处于同一数量级。由于这三个估计的一致性，我们得出结论：珀塞尔因子很可能足以几乎饱和腔到波导耦合效率，产生至少 0.22 的总 GS1-ES1 发射到光纤耦合效率。
在考虑我们测量中的整体探测效率时，考虑从耦合进入光纤到记录光子探测事件之间的损耗也很重要。在表 3 中，我们列出了透镜光纤尖端与单光子探测器之间光路中每个组件的透射率，以及在我们设定偏置电流下探测器的估计效率。耦合进入光纤的光子的总探测效率估计为 0.0108，当与上述 ZPL 光子耦合进入光纤的效率结合时，产生 ZPL 光子的整体探测效率约为 0.002。在我们的 g⁽²⁾(τ) 测量期间，我们观察到每个探针脉冲的平均光子数为 5 × 10⁻⁴，这表明当腔共振时，探针脉冲期间缺陷激发概率与发射进入 GS1-ES1 ZPL 的概率（表 3 中的 P_GS1−ES1）的乘积应约为 0.25。
6.2 共聚焦显微术的光子收集效率
与我们的 Si-on-SiC 器件平台相比，我们考虑缺陷位于块体 SiC 中并使用共聚焦显微术光学寻址的情况。从这些缺陷收集光子的最大收集效率将受可逸出材料的光子比例限制，这是由于材料的高折射率和用于收集的显微镜物镜的数值孔径（NA）。如果我们首先假设我们有办法收集所有逸出材料的光子，那么收集效率的理论极限由全内反射设定。根据斯涅尔定律，光子无法从折射率为 n₁ 的材料逸出到折射率为 n₂ < n₁ 的第二材料的临界角由下式给出：
对于 SiC（在 1278 nm 处 n_SiC = 2.6）和真空（n_vac = 1），临界角为 θ_C = 22.6°。对于各向同性点源，包含在角度 2θ_C 锥体内的发射光子比例是底层立体角与全球面立体角之比：
这产生从 SiC 衬底 3.85% 的光子逸出比例，已经比本工作中所实现的低近一个数量级。
当使用真实物镜时，收集效率进一步受限。此前对单个 V⁴⁺:SiC 缺陷的共聚焦显微镜测量使用 NA 值为 0.65[7] 和 0.85[10] 的显微镜物镜。使用公式 NA = n sin(θ)，其中 θ 是物镜将接受的光的最大角度，我们发现此前实验中通过 SiC 的接受角分别为 14.5° 和 19.1°。取两个 NA 值中较大的一个，并用物镜接受角替换式 9 中的临界角，我们发现最大收集效率为 2.75%。收集效率还因这种物镜的透射率而降低，对于文献[10]所用的 0.85 NA 物镜，其在 1279 nm 处的透射率约为 0.68。这导致从块体 SiC 收集光子的最大收集效率约为 1.9%，意味着我们的平台相较于共聚焦显微镜实现了收集效率一个数量级的改善。
7 单发射体表征
7.1 有限死时间单探测器上脉冲二阶自相关的理论
我们从第一性原理推导在单个超导纳米线单光子探测器（SNSPD）上测得的脉冲二阶相关函数 g⁽²⁾(0) 的预期零延迟值，该探测器的恢复（死）时间 τ_d 与发射体寿命 τ_SE 相比不可忽略。我们处理 (i) 单量子发射体，(ii) 非相关背景的添加，以及 (iii) 设定多光子发射阈值的双发射体参考情况。核心结果是，通常的反群聚基准 g⁽²⁾(0) = 1/2——其对应于两个等亮度单发射体在最小背景贡献下产生的相关——被修正为 ½S_SE，其中 S_SE ≤ 1 是与死时间相关的校正因子。
7.1.1 定义与符号
激发以重复周期脉冲化
其中 τ_exc 是激发脉冲持续时间，τ_delay 是激发与收集窗口打开之间的延迟，τ_col 是收集窗口持续时间，τ_wait 是收集结束与下一次激发开始之间的间隔。激发及随后的收集按整数探针序列标签 k = 1, …, P 索引，采集包括 N_cyc 个独立再泵浦–探针序列循环，在每个循环开始时单发射体候选者的电荷态由单个电荷再泵浦序列重置。符合按探针序列 k 与 k + m 之间的整数探针序列索引差 m 分箱，其中每个探针序列可包含任意数量的探测事件。
探测计数均值。设 μ̄ 为每次激发探测到的发射体光子平均数，β̄ 为每个收集窗口的非相关背景计数（主要是探测器暗计数，以及一些杂散光）平均数。SNSPD 的隔离探测效率 η₀ 对所有收集光子和暗计数是共同的，并从结果中被吸收到 μ̄ 中；对于 β̄ 类似。两个均值均为无量纲且很小，μ̄, β̄ ≪ 1，处于感兴趣区域。我们定义信噪比 ρ 和信号分数 σ 为
测量统计量。探测器是非光子数分辨的：在一个收集窗口内，它记录计数数 n_k ∈ {0, 1, 2, …}，每个事件假定为单光子或单暗计数来源。零延迟符合计数是窗口内计数的有序对（事件对计数两次）数量，
更一般地，整数延迟 m ≠ 0 处的符合计数对相隔 m 的探针序列中的有序计数对进行计数，
对于足够大的 |m|，两个探针序列统计独立，C_m 趋于恒定非相关水平，记为 C_∞，其归一化相关性，
C_∞ 的构造见第 7.1.3 节。g⁽²⁾(m) 的不确定度从循环间散布（第 7.1.7 节）无模型估计，不假设符合计数的泊松统计。
7.1.2 探测事件与探测器模型
发射体。在来自单个脉冲的激发下，每个发射体每次激发至多贡献一个光子（伯努利事件），每个窗口平均数为 μ̄。从激发开始测量的自发发射时间呈指数分布，寿命为 τ_SE；为简洁我们使用 λ ≡ 1/τ_SE。收集窗口（门）在 t₀ = τ_exc + τ_delay 处打开并在 t₀ + τ_col 处关闭。使用 θ = t − t₀ 表示自门打开以来的时间，探测到的（门控并重新归一化的）发射到达时间密度是截断指数
门延迟 t₀ 对给定周期的所有光子同等平移，因此在任何时间差中抵消；只有有限窗口 τ_col 通过归一化因子 Z 对相关性有可观察影响。
背景。背景计数被视为门内独立且非相关探测事件的均匀泊松过程，每个窗口平均数为 β̄，到达密度均匀
探测器恢复。在时刻 t_c 计数之后，后续光子在 t > t_c 处的探测效率由间隔 Δ = t − t_c 的通用归一化恢复函数 R(Δ) 降低，
一次探测重置恢复时钟。我们考虑两种恢复函数形式，
误差函数形式将归一化 Quantum Opus One SNSPD 效率建模为电路时间尺度 τ_scc 上偏置电流恢复的函数，其中 C 和 τ_on 与偏置电流相关。此处 τ_on 标记恢复开始（erf 自变量消失处），τ_scc 为软边宽度；恢复具有量级为 τ_scc/C 的有效上升时间。对于 τ_scc 小或 C 大，R_scr 在远短于 τ_on 的范围内从 0 过渡到 1，在 Δ = τ_on 处接近单位阶跃。在该区域，阶跃形式 R_step 用单个参数 τ_step 捕获恢复，并产生闭式符合积分。因此我们使用 R_step 进行解析结果，并通过与任何 R 一般或 R_scr 具体的前导和次前导阶近似比较来验证结果。当锐变近似不适用时，可数值评估任何物理恢复模型 R，包括 R_scr。
无论恢复形状如何，以下符合率对 R 的依赖主要通过恢复 pdf R′(s) 的低阶矩：由于 R 从 0 单调增长到 1，R′ 是归一化密度（对于 R_scr，由于有限 erf 平台，直到 O(1 − erf C)）。分部积分给出恒等式
因此所有亏损矩都是 R′ 的矩。特别是有效死时间
是平均恢复时间（亏损 1 − R 的零阶矩，或 R′ 的一阶矩），而 R 的下一阶形状由方差捕获
等价地，τ_d 是 R 保持总亏损的位置：其下方保留的误差面积 ∫₀^{τ_d} R ds 等于其上方下降的误差面积 ∫_{τ_d}^∞ [1 − R] ds。对于阶跃模型 R′ = δ(s − τ_step)，给出 τ_d^step = τ_step，σ_R^step = 0。对于 R_scr，使用 x = C(1 − e^{−(s−τ_on)/τ_scc}) 将 R′scr(s) ds 映射到 x ∈ (−∞, C] 上的截断高斯 G(x) = e^{−x²}/(√π[1 + erf C])，峰值位于 s = τ_on，宽度约 τ_scc/C；展开 s(x) = τ_on + τ_scc Σ{n≥1} x^n/(nC^n) 并取高斯矩（将上限 C → ∞ 扩展，误差 O(1 − erf C)）给出
二者在锐变极限（C → ∞ 或 τ_scc/τ_on → 0）下均简化为阶跃值（τ_on，0）。正偏移 τ_d^scr − τ_on 反映了 s(x) 的不对称性，其在 τ_on 上方的拉伸大于下方。
7.1.3 非相关水平与归一化
式 (14) 中的分母 C_∞ 是两个相隔如此之远以致统计独立的探针序列之间的符合水平，以它归一化将原始符合计数转换为 g⁽²⁾。然而，在单个再泵浦–探针循环内，连续探针序列并非独立：(i) 离子化在循环剩余时间内不可逆地移除发射体，这会表现为平均速率随探针索引的平均衰减；我们通过选择共振激发功率来抑制它，在该功率下离子化缓慢且在每个循环所用探针序列上可忽略。(ii) 每个循环开始时的再泵浦重置电荷态，并导致平均探测速率随循环内探针索引的确定性漂移；我们通过丢弃该瞬态显著的初始探针序列来最小化其影响。(iii) 光谱扩散导致发射体漂移进和漂移出与激发激光的共振；在共振附近探测速率短暂上升，产生序列 k 与 k + m 之间的正（聚束）相关，其在小的 |m| 处最大并随 |m| → ∞ 衰减至常数。在 (i) 和 (ii) 之后，保留的平均轮廓 ⟨n_k⟩ 在 k 上是平坦的，而唯一残余相关——光谱扩散——在大间隔处消失。因此我们将非相关归一化 C_∞ 定义为大 |m| 极限下的符合水平，此时序列去相关。取式 (13) 对 m ≠ 0 的期望，
在保留的平均轮廓平坦的情况下，⟨n_k⟩ = ν̄ 对所有 k 成立，其中 ν̄ ≡ μ̄ + β̄ 是每次探针序列的系综平均探测计数。为从共同的一组参考序列填充每个符合箱 m ∈ [−W, +W]（其中 W 是代表符合直方图半宽的探针序列数），仅将拥有所有邻居直到 ±W 的内部序列用作参考。有 P_eff = P − 2W 个这样的序列，每个对每个箱贡献一次，因此直方图在 |m| ≤ W 上是平坦的。对式 (24) 在这些 P_eff 个参考序列和 N_cyc 个循环上求和，
由于发射体亮度可能逐循环变化，我们将 C_∞ 构建为每个循环贡献之和，每个贡献使用该循环自身的平均速率。一个自然的每循环速率估计量是 ν̂_c ≡ K_c^int/P_eff，但其平方 ν̂_c² 作为 ν̄_c² 的估计量偏高，因为展开 (K_c^int)² 包含同脉冲（对角）项 n_{c,k}²，其期望除 ν̄_c² 外还包含散粒噪声方差。因此我们不能直接使用它，而应通过移除对角项来构建无偏估计量。非零延迟处的非相关符合水平将内部参考脉冲与直方图半宽内的任何伙伴脉冲配对。因此相关统计量是对具有不同索引的有序内部参考/伙伴对求和，
其中 K_c = Σ_k n_{c,k}，K_c^int = Σ_{k∈int} n_{c,k}。仅减去内部自对，因为边缘脉冲从不作为参考。在平坦、非相关轮廓下，P_eff(P − 1) 个不同有序对中的每一个都具有期望 ν̄_c²，给出无偏估计量
在平坦极限下，这与 ν̂_c² 一致至 O(1/P)。非相关水平随后每循环组装为
发射轮廓的非均匀性。式 (28) 假设平坦的保留平均轮廓。为证实这一点，我们允许 ⟨n_k⟩ = ν̄_c f_k，其中 Σ_k f_k = P，并定义滞后分辨参与因子
其中对于平坦或去相关轮廓 κ_m → 1，且 κ₀ = ⟨f_k²⟩/⟨f_k⟩² ≥ 1。未校正的非平坦轮廓会使 g⁽²⁾(0) 膨胀 κ₀ 并在小 m 处模拟聚束。此处，我们仅将 κ_m 用作诊断而非校正。
由循环平均轮廓 f̂_k 构建的估计量 κ̂_m 对于 m ≠ 0 是无偏的，但在 m = 0 处因采样噪声而偏高，位于散粒噪声底上
在我们的数据中，我们通过去偏的 κ̂₀ − 1/(N_cyc ν̄) ≈ 1 和 κ̂_{m≠0} ≈ 1 确认平坦性。未对 g⁽²⁾(0) 估计应用 κ 校正。
7.1.4 单发射体的零延迟符合
对于在单个探针序列中不能被激发两次的理想单发射体，一个窗口中的两个计数（n_k ≥ 2）需要至少一个非发射体计数。因此，在无背景时，同窗口符合 C₀ = 0；在有背景时，理想单发射体的所有同窗口符合均由背景驱动。
式 (12) 的期望由下式给出
其中最后一个等式利用了每个合格探针序列具有相同统计量，因此与索引无关的每脉冲均值 ⟨n(n − 1)⟩ 乘以合格脉冲序列数。
对于稀有独立事件，⟨n(n − 1)⟩ 是一个收集窗口中有序探测对的期望数。将每个到达时间密度写为（平均数）×（归一化形状），例如 μ̄ p_SE 或 β̄ p_B，对率因式分解为振幅和形状积分，
其中
是两个候选光子在 t₁、t₂ 处均在单探测器上被探测的概率，S 是对存活因子（在探测器恢复后存活的候选对的比例）。由于探测器效率已被吸收到 μ̄ 和 β̄ 二者中，P_both 直接是归一化恢复函数 R；因为它仅依赖间隔 s = |t₁ − t₂|，S 等价于 R(s) 在由 p₁、p₂ 诱导的间隔分布上的平均。
在门相对时间 θ = t − t₀ 中工作（式 (15) 的偏移 t₀ 在 |t₁ − t₂| 中抵消），并将 θ₁、θ₂ 写为两个计数时间，引入累积亏损是方便的
其从 G(0) = 0 增长并在 G(∞) = τ_d 处饱和（式 21），因为 R(s) → 1 在大 s 处。对于阶跃模型 G(L) = min(L, τ_step)：它线性增长直到 L = τ_step，此后平坦，因此 τ_d^step = τ_step。
当一个计数均匀（p₂ = p_B = 1/τ_col）时，式 (32) 中的 θ₂ 积分可先计算。对于 θ₁ 处的第一个计数，符合点击可更早到达（在 [0, θ₁] 内，间隔至多 θ₁）或更晚（在 [θ₁, τ_col] 内，间隔至多 τ_col − θ₁），因此总丢失符合为 G(θ₁) + G(τ_col − θ₁)，且
该亏损具有模型无关的前导形式。将 G(θ₁) = τ_d − ε(θ₁) 写为尾部 ε(θ₁) = ∫_{θ₁}^∞ [1 − R] ds，并使用 ∫ p₁ dθ₁ = 1，
给出
在前导阶与第一计数密度 p₁ 和恢复模型无关。次前导校正由 ε 的尾部积分设定，通过交换积分顺序为 ∫₀^∞ ε(θ) dθ = M₁ = ½(τ_d² + σ_R²)；具体的 p₁ 随后决定该矩如何进入。
在 μ̄、β̄ 的前导阶，两个通道对零延迟符合有贡献：(i) 两个背景计数，以及 (ii) 一个单发射体光子与一个背景计数。
通道 2B（两个背景计数）。两个计数均为均匀，p₁ = p₂ = p_B，因此式 (32) 给出
在 p₁ = 1/τ_col 均匀的情况下，式 (36) 中的 ε 积分从每个端点给出 M₁/τ_col，因此
对于阶跃模型（σ_R = 0），这也是精确解，
通道 1SE + B（发射体光子与一个背景计数）。现在第一个计数携带发射体密度 p₁ = p_SE（式 15），第二个为均匀背景 p₂ = p_B。有序对计数（一个探测对使 n(n − 1) 增加 2）给出
由于 p_SE 集中于 θ = 0 附近，仅 ε(θ₁) 贡献重要（镜像 ε(τ_col − θ₁) → ε(τ_col) → 0）；用发射体 CDF P_SE(θ) = (1 − e^{−λθ})/Z 分部积分将 ∫₀^∞ ε p_SE dθ 转换为 [τ_d − D̃(λ)]/Z，其中 D̃(λ) = ∫₀^∞ e^{−λθ}[1 − R] dθ = τ_d − λM₁ + …，因此
用 p₁ = p_SE 对阶跃模型评估式 (35)，得到闭式
对于 τ_col ≫ τ_step 简化为 1 − 2τ_step/τ_col + τ_step²/(2τ_SE τ_col) + …，与 σ_R = 0 的一般结果匹配。因此我们看到，在固定 τ_d 下一般 S_B^scr > S_B^step，意味着使用阶跃函数近似是一个良好的保守极限。
结果。组合式 (31)、(38) 和 (41)，单发射体加背景的零延迟符合为
两个通道共享共同的前导亏损 1 − 2τ_d/τ_col，仅在次前导边缘校正上不同。由于发射体和背景（或两个背景）计数分布在整个窗口 τ_col ≫ τ_d 上，死时间抑制较弱，S_B^{1SE+B} ≈ S_B^{2B} ≈ S_B ≈ 1 − 2τ_d/τ_col。这与双发射体情况（第 7.1.5 节）定性不同，其中配对光子在约 τ_SE ~ τ_d 内聚束，抑制 S_SE 更强。
7.1.5 双发射体：死时间偏移阈值
为校准多光子发射阈值，我们考虑两个具有相同寿命 τ_SE 的独立发射体，探测均值 μ̄₁ 和 μ̄₂ = rμ̄₁，相对亮度 r ∈ [0, 1]，总计 μ̄ = μ̄₁ + μ̄₂。同窗口符合现在要求两个发射体在同一周期内均发光。
发射体对存活因子。两个发射时间 θ₁、θ₂ 均为来自 p_SE 的独立抽样（式 15），因此该通道是式 (32) 的对存活因子，两个密度均等于 p_SE。有序对计数给出
与背景通道（其中一个计数均匀且亏损简化为 G(θ₁) + G(τ_col − θ₁)）不同，此处两个计数均遵循 p_SE；此时最简单的是将 R(s) 直接在发射间隔 s = |θ₁ − θ₂| 的分布上平均。
其中 p_Δ(s) 是发射间隔密度。由于 θ₁、θ₂ 是来自式 (15) 的独立同分布抽样，s 的密度通过固定较小时间为 θ、在其允许范围上积分、并对两种顺序乘以 2 获得，
可以验证 ∫₀^{τ_col} p_Δ(s) ds = 1，且当 τ_col → ∞（Z → 1）时它简化为折叠指数形式 p_Δ(s) → λe^{−λs}。
将 R = 1 − (1 − R) 写出，并将 p_Δ 拆分为其两个指数片段，对 S_SE 的亏损贡献变为矩 M_n = ∫₀^∞ s^n[1 − R] ds 之和（扩展上限仅耗费 O(e^{−τ_col/τ_d})，因为 1 − R 在窗口边缘之前早已消失）。截断至 M₁，并复用式 (21)、(22) 的 M₀ = τ_d，M₁ = ½(τ_d² + σ_R²)，
其中双曲因子是 M₀ 和 M₁ 阶的有限窗口边缘增强（二者在 τ_col → ∞ 时均 → 1）。对于长窗口，这简化为紧凑形式
在 O(λ²) 阶精确，并在 O(λ³) 阶正确至 R′ 的三阶中心矩（偏度）；有限窗口校正为 e^{−τ_col/τ_SE} 量级。
将 p_Δ 代入式 (46) 并取 R_step（式 19），给出 τ_d < τ_col 时的精确闭式，
当 σ_R → 0 时其再现式 (48) 至 O(λ²τ_d²)，并简化为对于 τ_col ≫ τ_SE，其也是式 (49) 的 σ_R = 0 极限。从式 (48)–(50) 我们看到，在固定 τ_d 下一般 S_SE^scr > S_SE^step。因此，与 S_B 类似，对 S_SE 使用阶跃函数近似是一个良好的保守极限。
双发射体零延迟、g⁽²⁾(0) 与阈值。遵循式 (31)，双发射体零延迟符合为
与水平 C_∞ = N_cyc P_eff(μ̄₁ + μ̄₂)² 结合，并使用 μ̄₁μ̄₂ = r μ̄²/(1 + r)²，
对 r ∈ [0, 1] 的最大值出现在 r = 1（两个等亮度发射体）处，并定义替换经典值 1/2 的阈值，
死时间优先抑制构成真实双发射体信号的紧密间隔同窗口对，同时使非相关水平不受影响；因此双发射体基准被拉至低于 1/2。更一般地，对于 N 个等亮度发射体，g⁽²⁾(0) = (1 − 1/N)S_SE。
7.1.6 背景混合：测得与校正的 g⁽²⁾(0)
在同时存在第二发射体（亮度 r）、背景，并假设 τ_col ≫ τ_d 和 τ_col ≫ τ_SE 的情况下，总零延迟符合是已推导的三个通道之和（式 (41)、(38)、(52)），其中发射体–背景通道对两个发射体求和（总探测均值 μ̄）：
除以 C_∞ = N_cyc P_eff(μ̄ + β̄)²，并使用 σ（式 11）以及恒等式 2σ(1 − σ) + (1 − σ)² = 1 − σ²，
测得值是死时间校正发射体值（权重 σ²，信号纯度平方）与背景水平 S_B ≈ 1（权重 1 − σ²）的加权平均；背景将测量拉向 1。
极限情况。完美单发射体（r → 0）：g_meas⁽²⁾(0) = S_B(1 − σ²) = (2ρ + 1)S_B/(ρ + 1)²；无背景（σ → 1）：g_meas⁽²⁾(0) = g_{2SE}⁽²⁾(0)；纯背景（σ → 0）：g_meas⁽²⁾(0) = S_B → 1。
未校正阈值与判别裕度。在无背景校正的情况下，工作双等发射体阈值是式 (56) 的 r = 1 值，
判别裕度是完美单发射体产生的读数与相同背景水平下两个等发射体读数之间在 g⁽²⁾(0) 轴上的间隙，
它被死时间（S_SE < 1）和背景（σ² < 1）二者抑制，二者均使单发射体和双发射体读数更接近并使污染更难区分；共同背景底 S_B(1 − σ²) 在差值中抵消。背景校正。
反转式 (56) 并重新归一化使校正后的基线为 1，
等价地，
因此校正阈值为
使用 ρ = μ̄/β̄ 且 S_B → 1，式 (60) 简化为熟悉的形式
相对于标准背景校正表达式[11]有两项改进：减去的背景水平为 S_B = 1 − 2τ_d/τ_col 而非 1，并且存活基准为 ½ S_SE F_B 而非 ½，反映了发射体–发射体项（通过 S_SE）和背景去除不完全（通过 F_B）二者的死时间。
7.1.7 g⁽²⁾(m) 的统计不确定度
估计量 ĝ⁽²⁾(m) = C_m/C_∞ 是一个比值，其不确定度有三部分：分子 C_m 的误差、分母 C_∞ 的误差，以及它们的协方差——二者均由同一光子流构建且不独立。贯穿始终，我们利用 N_cyc 个再泵浦–探针循环统计独立（再泵浦重置电荷态），因此 C_m 和 C_∞ 均为独立每循环贡献之和，所有方差均从循环间散布无模型地得出。
C_m = Σ_k n_k n_{k+m} 是占据数乘积之和，而非计数之和。单个计数参与许多对（重叠操作数），并且光谱扩散（第 7.2 节）印刻超泊松强度涨落；二者均使 Var(C_m) > C_m，因此假设 Var(C_m) = C_m 会低估误差。将 C_m = Σ_c c_m^{(c)} 写出，其中 c_m^{(c)} = Σ_{k∈int} n_{c,k} n_{c,k+m}（且 c₀^{(c)} = Σ_{k∈int} n_{c,k}(n_{c,k} − 1)），循环独立性精确给出
捕获重叠对相关、光谱扩散和亮度散布，且无分布假设。经验离散度 Var(C_m)/C_m 测量对泊松的偏离；在我们的数据中 Var(C₀)/C₀ ≈ 2，即真正的超泊松。
非相关水平 C_∞ = Σ_c t_c（式 28）同样是独立每循环项 t_c 之和。其方差和标准误差为
其中 t̄ = C_∞/N_cyc。因子 √N_cyc（而非 1/√N_cyc）的出现是因为 C_∞ 是 N_cyc 个独立项之和而非均值，因此方差相加：Var(C_∞) = Σ_c Var(t_c) = N_cyc Var(t)。
由于 C_m 和 C_∞ 共享相同的循环，
其为正（明亮循环使二者均膨胀）并减小比值方差。Delta 法方差为
所有项均来自每循环序列 {c_m^{(c)}}、{t_c}。在高纯度区域，协方差项可忽略。
校准输入的不确定度。死时间和背景校正估计量依赖于四个可测量量：有效死时间 τ_d、发射寿命 τ_SE、每窗口平均探测信号 ν̄ = μ̄ + β̄，以及每窗口平均背景 β̄。死时间 τ_d 在此不测量，而取自探测器数据表，其规定为上界 τ_d < τ_d^max。我们使用 τ_d = τ_d^max 作为最保守值并对其不赋予不确定度。其余三个输入从产生 C_m 的同一光子流中提取：ν̄ 来自内部脉冲计数平均及循环间标准误差 σ_ν̄，τ_SE 和 β̄ 二者来自窗口内到达时间直方图对均匀背景上指数衰减的联合拟合，具有拟合误差 σ_τSE 和 σ_β̄（原则上还有拟合协方差 Cov(τ_SE, β̄)，我们在此忽略，因为它不会联合进入所推导量 S_SE 和 σ）。我们将每个传播到所推导量 S_SE 和 σ 中，然后再将其合并到 g_corr⁽²⁾(0) 和各参考线上的误差中。
死时间存活因子 S_SE = e^{−τ_d/τ_SE}（式 51）。由于 τ_d 视为精确，唯一剩余输入是寿命，
背景存活因子 S_B = 1 − 2τ_d/τ_col + O(τ_d²/τ_col²)（式 37）。τ_d 和 τ_col 均视为精确，因此
且 S_B 在以下每次传播中充当固定数值常数。
信号分数 σ = 1 − β̄/ν̄（式 11）。由 ∂σ/∂ν̄ = β̄/ν̄² 和 ∂σ/∂β̄ = −1/ν̄，
传播至 g_corr⁽²⁾(0)。由式 (59) 并使用 1 − g_meas = R_B(1 − g_corr)，存活偏导数为
将 g_meas 和 σ 视为独立输入（它们通过共享 ν̄ 的相关在高纯度区域为次前导并省略），
传播至归一化轴上的参考线。测得相关性和每条参考线均绘制在归一化轴 y = C_m/C_∞ 上，因此它们共享相同的分母 C_∞ 并继承其分数不确定度
对于数据点，φ 已包含在 σ_{g_meas}（式 66）中，在那里它与 Var(C_m) 和 Cov(C_m, C_∞) 一起进入。对于高度 y 处的参考线，其通过将物理符合水平 yC_∞ 除以测得 C_∞ 放置在轴上，校准输入方差必须包括 y²φ² 项。下面我们构建分析中遇到的四条水平线。
(i) 非相关水平 y₁ = 1。按构造没有校准输入，仅 C_∞ 误差贡献，
(ii) 未校正双等发射体阈值 y_thr,meas = ½S_SEσ² + S_B(1 − σ²)（式 57）。校准输入偏导数为 ∂/∂S_SE = ½σ² 和 ∂/∂σ = σ(S_SE − 2S_B)，给出
(iii) 背景底 y_bg = S_B(1 − σ²)。这是完美单发射体在扣除前读取的水平。由于 S_B 精确，仅 σ 和 φ 贡献，
(iv) 校正双等发射体阈值 y_thr,corr = ½S_SEF_B，其中 F_B = σ²/R_B（式 61）。唯一贡献的 F_B 偏导数为
且
7.2 额外自相关表征
图 S12：对于以下各项，在每个 Charge-Repump Sequence 中，我们探测 250 万次、持续 50 ns，收集 800 ns，总循环时间为 992 ns。再泵浦功率为 4.7 µW，持续时间为 1 s。(a) 在两个不同温度下，隔离峰 SE2 和 SE1 的脉冲自相关测量。这些图仅显示正臂，时间轴为对数刻度，分箱为对数间隔。第 0 个 bin 被限制为较小宽度，但为视觉清晰在其中心设有标记。(b) SE2 在与腔共振时的光学寿命测量，显示由于珀塞尔增强而相对于块体发射体缩短的寿命。
为研究 3 K 下所有 g⁽²⁾ 测量中聚束特征的来源，我们将样品温度升至 6 K 并重复 SE1 的 g⁽²⁾ 表征。从图 S12a 中红色和绿色直方图的比较可以看出，尽管发射体仍然明亮，短脉冲延迟处的强聚束特征在温度升高时消失。这表明聚束可能是来自光谱扩散的时间相关的结果。在该模型下，在较长时间尺度上，光谱扩散会导致缺陷在两个时间箱期间均不与激光共振的机会，从而降低这些时间延迟处的符合机会。然而，在短于光谱扩散速率的时间尺度上，成功激发和发射事件之后缺陷更可能仍与激光共振，从而产生聚束。较高温度下聚束的消失可由该模型解释为温度诱导的光谱扩散特征时间尺度减小，以至于缺陷处于共振的机会即使在相邻箱中也不再相关，这已在其他单发射体系统中报道[2]。
我们还对表示为 SE2 的较弱隔离峰（位于正文图 3a 中 λ = 1279.02 nm）进行了 g⁽²⁾ 测量和相关寿命测量。g⁽²⁾ 测量显示于图 S12a（蓝色直方图），确认 SE2 也是单发射体，并且在 3 K 下具有更明显的聚束幅度。然而，相关寿命测量（图 S12b）显示较慢的珀塞尔增强寿命，可能因为腔到发射体耦合不如正文中呈现的 SE1 最优。
