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碳化硅色心--来自工业碳化硅中远程硅空位的电可调谐双光子干涉

#碳化硅色心 #碳化硅薄膜晶圆 #碳化硅光波导  #sicoi晶圆

摘要

分布式量子网络依赖于空间分离、独立运行的量子系统作为网络节点,其发射的光子必须以高可见度进行干涉,以建立端到端纠缠。至关重要的是,对于网络相关应用,必须在长时间尺度上实现高可见度,以减少纠错开销并提高网络速率。在此,我们通过实验证明,碳化硅(SiC)中的硅空位(V_Si)色心实现了这些要求,特别是以可大规模部署的方式。我们将 V_Si 中心集成到不同的工业级 SiC p-i-n 二极管中,通过电压偏置进行控制。通过这种方式,我们既展示了不同二极管中 19 个随机选择的 V_Si 中心的光谱重叠,也展示了接近寿命极限的光谱窄化,即通常低于 60 MHz。值得注意的是,这些性能参数具有长期稳定性,例如,仅需每 8.4 小时重新调整一次 p-i-n 二极管偏置,这显著降低了整体实验开销。然后,我们利用这些优势展示了位于两个不同低温恒温器装置中、空间相隔两米的 V_Si 中心之间的高质量双光子干涉。值得注意的是,我们进行了为期 26 天的测量活动,展示了具有最先进原始干涉可见度 82% 的双光子干涉,这与当前最先进水平一致。这些结果确立了工业级 SiC 器件中的 V_Si 中心作为分布式量子网络的可扩展、光谱稳定的构建模块。

划重点:碳化硅外延片,SICOI晶圆

可注入元素:H He P C Er+ Ge  Yb B,P,F,Al,N,Ar,H,Si,As,O,He 

能提供MeV级Er Fe、Ni、Cu、V、Ti、Mo、Zr、Mg、Al、Si、Au、Ag、N、O等元素的离子束,温度室温 到 800℃ Fe、Ni、Cu、V、Ti、Mo、Zr、Mg、Al、Si、Au、Ag、N、O

#金刚石色心离子注入 


28Si, 29Si, 14N, 15N or 74Ge


#碳化硅色心离子注入

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晶圆:SICOi晶圆  碳化硅外延片 ,更有 美国高纯碳化硅和碳化硅外延片


注入:C,H,He,Er3+ ,V


#硅色心离子注入

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硅G色心用:220nm高阻SOI晶圆-C12+RTP+电子束光刻刻蚀


硅T色心用:220nm高阻SOI晶圆-C12+RTP+H+RTP+电子束光刻刻蚀


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引言

量子网络在分离的量子系统之间创建光子介导的纠缠,以实现新的数字技术,如可证明安全的通信、分布式量子计算和增强传感网络 [1,2]。固态基质中的色心已成为可扩展部署此类网络节点的有前景的候选者,将长寿命电子自旋存储器与网络兼容的光学接口相结合 [3,4]。如今,色心实验已可与基于原子 [5] 和离子 [6] 的传统演示相媲美:在金刚石中两个独立运行的氮空位(NV)中心之间展示了预报纠缠 [7],并扩展到三节点 NV 网络,实现了多分纠缠分发和纠缠交换 [8]。类似地,金刚石中的 IV 族色心已显示出优异进展。最近的一项工作展示了使用金刚石中硅空位(SiV)中心的两节点网络,包括通过电信光纤网络的光子分发 [9],另一项工作展示了金刚石中两个分离的锡空位(SnV)中心的双光子干涉 [10]。

实现此类网络的全部潜力需要节点同时结合两个特性:高光子不可区分性和远超单次测量会话的光谱稳定性。满足固态系统的这些要求带来了两个不同的挑战。首先,独立创建的色心通常由于局部电荷噪声而表现出光谱展宽的谱线,以及其光学跃迁频率的显著非均匀分布。对于金刚石中的 NV 中心,已报道有几十 GHz [11,12]。在金刚石中,这个问题通过在窄光学跃迁线内和窄频率范围内预选择合适中心,然后通过局部沉积的斯塔克频移调谐电极进行频率调谐来解决 [13,14]。第二个挑战涉及长期可靠运行。一旦两个中心光谱匹配,相关的光学谐振必须在不同时间尺度上保持稳定。短期光谱稳定性需要在标准实验条件下大幅低于光学线宽,以从根本上实现光子干涉。这一要求已被证明具有挑战性,特别是当色心操作需要高功率非共振激光脉冲时 [15]。长期光谱稳定性同样重要,因为它直接关系到整体实验性能。改善的长期稳定性避免了耗时的重新校准和调谐,从而提高了占空比 [16]。

在此,我们证明使用标准工业半导体材料中的色心可以同时克服上述所有挑战。我们的平台使用 4H 碳化硅(4H-SiC)中的硅空位(V_Si)色心,这长期以来被认为是量子网络的有前景候选者。多项实验表明,V_Si 中心将有利的电子自旋相干性和光学特性与 4H-SiC 作为工业成熟半导体的成熟度相结合 [17–21]。一个有待解决的剩余问题是,V_Si 中心是否确实能够将高干涉可见度与长期光谱稳定性相结合。一项初步实验通过单发射器 Hong-Ou-Mandel 干涉实验证明了光学跃迁的短期稳定性 [22]。在本工作中,我们解决了验证 V_Si 中心用于量子网络的剩余关键问题:长期稳定性,以及多个分离 V_Si 中心之间的光学干涉。为了回答这些问题,V_Si 中心被集成到 4H-SiC p-i-n 二极管结构中。这实现了两种互补效应:调谐发射频率的直流斯塔克频移,以及抑制局部静电环境涨落从而窄化光学线宽的电荷耗尽效应 [23–25]。这将制造过程中原本耦合的两个任务分开:产生高质量色心和调整其光学跃迁频率,前者由材料平台设定,后者在制造后以电学方式执行。在此基础上,我们展示了在一组 19 个单独表征且未经预选择的中心中可靠地将线宽窄化至 60 MHz 以下。然后,在不同的 4H-SiC p-i-n 二极管中选择两个色心,在 Hong-Ou-Mandel(HOM)实验中进行研究。据我们所知,我们首次对两个这样的 V_Si 中心在分离的 4H-SiC 样品中、置于相隔两米的独立低温恒温器中、在自由空间 Hong-Ou-Mandel 实验中进行了全面研究,为 V_Si 中心用于量子网络应用提供了决定性结果。

结果

电可编程 V_Si 中心

4H-SiC 中的 V2 V_Si 中心是由缺失硅原子形成的点缺陷,具有自旋 3/2 基态,并在其约 916 nm 的零声子线(ZPL)处作为单光子发射器,具有自旋态相关的光学对比度(图1a)[17,26]。然而,像大多数固态色心一样,V_Si 跃迁受到周围电荷环境的影响:每个缺陷周围的静态电荷分布会移动其发射频率,而电荷涨落会加宽其线宽。因此,独立创建的 V_Si 中心通常在发射频率和线宽上都不同。为了在两个这样的中心之间进行有意义的 HOM 实验并实现高可见度双光子干涉,因此控制所用 V_Si 中心的发射频率和线宽至关重要。为了实现这种控制,我们将 V_Si 中心嵌入 p-i-n 二极管结构中(图1b)。为此,我们使用具有集成横向 p⁺⁺–i–n⁺⁺ 掺杂分布的工业可用 4H-SiC 晶圆(见补充说明 SI1),包围 4.1 µm 宽的本征区。

对于双光子干涉实验,我们研究 A2 跃迁,它比 A1 跃迁显示出更高的循环性,因此发射更多光子 [17]。图1c显示了在 12.5 V 反向偏压下在单个 V_Si 中心上记录的 A2 跃迁的代表性共振 PLE 光谱,线宽为 27.3 ± 0.6 MHz。为了确定干涉实验的合适候选者,我们在两个独立样品中表征了 19 个 V_Si 中心,共同目标频率为 ν_T = 327.23100 THz(916.15 nm),如图1d所示。这表明每个 V_Si 中心都是在不同的反向偏置电压下表征的。评估所得的线宽(图1d),我们发现在所有表征的中心中,p-i-n 二极管结构将光学跃迁窄化至 60 MHz 以下。此外,记录 A2 跃迁频率随反向偏压的变化(图1e),每个中心遵循 4.33 ± 0.15 GHz/(MV/m) 的线性依赖关系,其斜率由其相对于耗尽区的位置决定 [24]。因此,每个表征的中心都可以电学调谐到共同的目标谐振频率,证明独立创建的 V_Si 中心之间的光谱匹配是可以实现的。原则上,这些表征的中心中的任何一个都可以被选择用于 HOM 实验。每个样品上为干涉实验选择的 V_Si 中心是基于所有表征的 V_Si 中心中最高的光子计数率来选择的,目的是使干涉实验的测量持续时间保持可行,而非出于必要性。基于这一标准,我们在共同发射频率 ν_T 的反向偏置电压下,选择了样品 A 上线宽为 34.26 MHz 的 V_Si,1A 和样品 B 上线宽为 58.83 MHz 的 V_Si,2B。两个 V_Si 中心都表现出经法布里-珀罗腔滤波的 A2 发射为 65 cps,这是所有表征中心中观察到的最高值。

远程 V_Si 中心之间的双光子干涉

两个 V_Si 中心样品都已集成到独立的闭循环低温恒温器中,每个将样品冷却至 4 K(图2a)。共振光致发光激发(PLE)光谱学使用 916 nm 激光进行,该激光由声光调制器(AOM)和相位电光调制器(EOM)进行幅度调制,以开启和关闭激发,并在双音方案中同时驱动 A1 和 A2 跃迁。

为了在下面介绍的延长测量活动中更快地采集数据,HOM 测量是在非共振而非共振激发下进行的。由此产生的线宽在下面进行表征。每个 V_Si 中心使用 728 nm 激光以 1 mW 的光功率和略高于饱和功率的最大计数率激发。在这种激发下,通过将腔滤波器扫描过发射线直接测量,经腔滤波的 A2 跃迁对 V_Si,1A 显示出 95.7 MHz 的光学线宽,对 V_Si,2B 显示出 202 MHz 的光学线宽(见补充说明 SI2 和 SI3)。对已知滤波器响应进行解卷积,得到 V_Si,1A 的固有线宽为 29.62 MHz,V_Si,2B 为 126.75 MHz。值得注意的是,V_Si,1A 的解卷积线宽与在共振激发下获得的线宽相当(34.3 ± 0.9 MHz,图1d),表明非共振激发不一定排除 V_Si 中心的近共振光谱纯度,尽管这种行为在所有表征中心中并不一致。所得发射在光谱上分为零声子线(ZPL)和声子边带(PSB)。ZPL 中的光子进一步使用法布里-珀罗腔滤波器滤波,以分别仅透射 V_Si,1A 和 V_Si,2B 的 A2 光子,对应于信号与总计数比 S₁/I₁ = 0.99 和 S₂/I₂ = 0.99(见补充说明 SI3)。然后,来自两个节点的滤波后 A2 光子流在自由空间 50:50 分束器上重叠,并由超导纳米线单光子探测器探测,探测事件被时间标记以进行相关分析。有关实验装置的详细信息见补充在线信息(见补充说明 SI4.1 和 SI4.2)。

为了确认单光子发射并量化两个节点的信号纯度,我们在 1 mW 的非共振激发下进行了 Hanbury Brown–Twiss(HBT)测量,与后续 HOM 测量所用的光功率相同。对于 V_Si,1A,在 PSB 上记录,我们获得经背景校正的 g₁₁,PSB⁽²⁾(0) = 0.0930(5)。对于同一 V_Si 中心,在腔滤波的 A2 ZPL 发射上记录,我们获得未经背景校正的 g₁₁,A2⁽²⁾(0) = 0.03(4),因为腔滤波将背景抑制到 1% 以下(图2c)。两个值都远低于 0.5 的经典单光子阈值,证实了该节点的单光子发射。V_Si,2B 的 PSB 发射的相应 HBT 测量见补充说明 SI5.1。为了对测量的 HOM 数据进行建模,我们遵循参考文献 [27-32] 的框架,应用于远程固态发射器:

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这里,g_ii⁽²⁾(τ) 表示源 i 的强度自相关函数(HBT),由其相对强度 c_i 加权。|g_ii⁽¹⁾(τ)| 表示其具有均匀线宽 γ_i 的一阶相干性。S_i/I_i 是信号与总计数比;η 是残余干涉不完善的现象学因子。为了考虑用于隔离 A2 跃迁的法布里-珀罗腔滤波器的有限光谱宽度,我们通过额外的阻尼项 exp(−Γ|τ|/2) 扩展了该框架,其中 Γ 是洛伦兹滤波线宽(见补充说明 SI6)。还包括了由于两个缺陷的独立光谱扩散过程引起的瞬时发射频率抖动(Δω₀ = ω₁ − ω₂)。这由平均光谱位移(Δω₀)及其线宽(σ)决定。所得的 HOM 干涉如图3a所示。在将两个发射器都保持在 ν_T 且其偏振平行对准的情况下,分束器输出之间的归一化互相关在零延迟处降至 G₁₂,∥⁽²⁾(0) = 0.091(3),远低于 0.5 的经典极限,从而直接证明了来自两个空间分离的 V_Si 中心的不可区分光子之间的双光子干涉。作为对照,将一个输入臂的偏振旋转 90° 使光子变得可区分,而所有其他实验条件保持不变。归一化相关随后恢复到 G₁₂,⊥⁽²⁾(0) = 0.506(图3b),与经典预期一致。两个数据集都用公式(1)拟合,得出原始干涉可见度 V_HOM,raw = 0.820(6)。

持续光谱匹配

为了将两个节点的 A2 跃迁频率维持在目标光谱窗口内,每 2 小时通过共振 PLE 扫描检查每个 V_Si 中心的发射频率,对相应 p-i-n 二极管的反向偏置电压实施阈值触发的比例反馈(见补充说明 SI7)。图4a和4b分别显示了 V_Si,1A 和 V_Si,2B 的所得 A2 发射频率轨迹,由于这种主动稳定,在整个 628 小时的测量活动中保持在共同目标频率 ν_T 附近。如果不进行校正,发现任一 V_Si 中心的发射频率在数小时的时间尺度上漂移高达 ±40 MHz。因此,反馈回路被配置为每当 A2 跃迁频率偏离 ν_T 超过 ±20 MHz 时补偿反向偏置电压。图4c显示了所得频率稳定性的更详细分析,展示了整个活动期间两个中心之间的相互失谐 δν = ν_A2,1A − ν_A2,2B。该分布以 1.9 ± 1.5 MHz 的平均失谐为中心,这确定了公式(1)中的 Δω₀,标准差为 15.5 ± 1.5 MHz,这确定了公式(1)中的 σ。平均失谐表明,在 HOM 测量期间,两个 V_Si 中心失谐一个固定值,导致周期为 526.3 ns 的振荡。鉴于我们 ±100 ns 的测量窗口,这种振荡在数据中无法分辨。此外,即使在 728 nm 激发下,V_Si 中心也仅显示出 15.5 ± 1.5 MHz 的平均光谱漂移,与其他固态系统相比可忽略不计 [12]。

为了独立评估光谱对测量可见度的贡献,我们直接根据图4c中所示的测量失谐分布评估预期的双光子干涉可见度,遵循

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这里,γ₁ 和 γ₂ 分别表示 V_Si,1A 和 V_Si,2B 的均匀线宽,γ₁ = 34.26 MHz,γ₂ = 58.83 MHz,δν 是两个跃迁之间的瞬时失谐,P(δν) 表示该失谐的测量概率密度,取为图4c中表征的高斯分布(μ = 1.9 MHz,σ = 15.5 MHz)。计算公式(2)得出平均可见度 V_HOM' = 0.848,代表仅由光谱失配预期的干涉可见度,在没有任何进一步实验不完善的情况下。将该光谱贡献与残余干涉因子 η = 0.963(图3)相乘,得到组合可见度 0.848 × 0.963 ≈ 0.817,与测量的原始可见度 0.820(6) 非常吻合。

在确定了残余可见度差距可以很好地由两个节点之间测量的光谱失配来解释之后,我们现在转向电调谐本身的实际稳定性。主动校正的频率进一步量化了每个节点在干预之间自身保持的稳定性。V_Si,1A 需要校正的平均间隔为 19.4 小时(图4d),在容差内保持的时间比 V_Si,2B 长得多,后者平均间隔为 8.4 小时(图4e)。我们将这种差异归因于两个独立运行的低温恒温器之间不同的热涨落和机械振动。

讨论

这些结果回答了本工作开始时提出的问题:当嵌入电控 p-i-n 二极管结构时,工业 4H-SiC 中的硅空位中心可以将高双光子干涉可见度与在实际相关时间尺度上持续的光谱稳定性相结合。在两个独立运行、远程定位的 V_Si 中心之间获得的原始可见度 0.820(6),与远程固态发射器的最先进水平相比毫不逊色:它与金刚石中远程锡空位中心报道的可见度相当 [10],超过了远程半导体量子点的最新结果 [33],并且在这里不是在单次测量会话中而是在 628 小时的活动期间持续,两个中心在连续干预之间平均保持光谱稳定 8.4 和 19.4 小时,这是可比系统通常未被表征的范畴。

残余可见度下降的起源可以定量追踪。移除用于隔离 A2 跃迁的腔滤波器,从而使干涉暴露于 V_Si,2B 的完整、未滤波的 126.8 MHz 光谱扩散,而非 75.25 MHz 滤波器所透射的有效线宽,估计会使可见度降低约 8%。由于 V_Si,1A 的线宽为 29.6 MHz,这种效应可以忽略不计。相比之下,两个节点之间 1.9 MHz 的平均失谐对测量可见度的贡献可忽略不计,小于 0.01%,如用公式1模拟的那样。残余可见度差距的主要贡献反而是会话间的光谱扩散,其特征在于长期失谐分布中的标准差 σ = 15.5 MHz(图4c);在理想化条件下评估公式2进一步量化了对该差距的各个贡献:即使在不存在光谱扩散 σ = 0 的情况下,两个中心的非傅里叶极限线宽本身就使可实现的可见度限制在 93.03%,相对于完全变换极限发射器的理想情况降低了约 7%。相反,假设完全傅里叶变换极限线宽和消失的光谱扩散 σ = 0,公式2将导致单位可见度。

综合来看,这些结果表明,将 V_Si 中心嵌入 p-i-n 二极管结构在网络相关节点所需的三个特性上同时提供了显著优势:长期光学稳定性、可实现的高双光子干涉可见度,以及跨许多独立制造发射器的可扩展性,用于实现分布式量子网络。

方法

实验装置

所有实验均在两个不同的 attodry800 低温恒温器中于 < 10 K 的低温下进行。使用两台自建共聚焦显微镜光学激发 V2 中心,并探测其零声子线发射以及红移声子边带。初始化和连续以及脉冲再泵浦通过两个不同的 728 nm 二极管激光器(Toptica iBeam Smart CD-728-A0)进行。腔可调谐二极管激光器(TOPAS PLC pro)用于共振激发,与声光调制器(Gooch-Housego AOMO 3200-1113)和频率调制相位 EOM 结合,以同时激发两个光学跃迁。腔可调谐二极管激光器的频率由波长计(High Finesse WS7)跟踪和锁定。为了获得额外的自旋对比度,通过色心附近的铜线施加 70 MHz 的微波交流电压(图1b)。激发和发射光子在两台共聚焦显微镜上由可调谐长通滤波器(Semrock TLP01-995)滤波。共聚焦扫描使用扫描镜(Mad City Labs,Nano-MTA2X10)进行。激发通过高 NA 物镜(Zeiss Epiplan Neofluar 100x,NA 0.9)聚焦到低温恒温器(Attocube attoDry 800)中的样品上。在非共振连续波操作下,焦点处的相应能量密度对应于 1.6 x 10⁻⁵ J/cm³。声子边带和零声子线发射通过额外的可调谐长通滤波器(Semrock FF925-Di01)分离。零声子线光子的偏振态通过波片(λ/2 和 λ/4)对准,随后通过格兰-汤普森偏振器(来自 Bernhard-Halle Nachfl. Optische Werkstätten 的 916 nm AR 涂层)滤出,并引导通过保偏光纤。对于来自不同装置的两个 ZPL 发射,使用两个独立的自由空间、电压控制的法布里-珀罗腔(Thorlabs FPQFA-8)滤除源自 A1 或 A2 线的光子。单个 A2 线光子在平衡自由空间分束器(Edmund Optics,AR 涂层)上干涉。干涉的 A2 线光子和来自声子边带的光子由超导单光子纳米线探测器(Single Quantum Eos CS SQ201)探测。来自探测器的相应电脉冲通过时间标记电子设备(Quantum Machines OPX 和 Swabian Time Tagger Ultra)进行检查。对于样品反向偏置电压和腔扫描电压的远程电压控制,使用了四通道 SMU(Rohde & Schwarz HMP4040)。用于稳定腔透射操作的电压信号通过自行编程、干预和基于单光子计数的 PID 控制回路进行对准。扫描镜的电压控制通过两个不同的数据采集和模拟输出设备(National Instruments NI USB6343)执行。额外的寿命测量(SI5.2)通过上述声光调制器和幅度 EOM(Jenoptik AM905b)的组合进行。用于产生 < 1 ns 脉冲的 RF 电压调制通过可编程脉冲发生器(PicoQuant PPG 512)实现。

样品制造和器件结构

两个样品均由工业可用、工业生长的 c 面 4H-SiC p-i-n 结构晶圆(外延生长晶圆:半绝缘/ n 型;供应商;晶圆直径 6 英寸;多型取向 (0001),偏轴角 4 ± 0.5°)制备,来自 JXT Technology Co. Ltd.。根据制造商,对于相应的 p、i 和 n 层,掺杂浓度分别为 N_Al+ = 2·10¹⁹ cm⁻³、N_N− = 2·10¹⁴ cm⁻³ 和 N_N− = 1·10¹⁸ cm⁻³,厚度分别为 d_p = 2.0 µm ± 8%、d_i = 4.1 µm ± 8% 和 d_n = 350 µm。p⁺⁺ 和 n⁺⁺ 侧的欧姆接触通过 Ni/Al 沉积并随后在 p⁺⁺ 侧 800 °C 退火 3 分钟、在 n⁺⁺ 侧 1000 °C 退火 5 分钟制造。此外,对于 p⁺⁺ 接触,使用 53 nm Ni 和 43 nm Al 的组合,而 n⁺⁺ 接触使用 50 nm 的 Ni 层。为了创建单个色心,样品以 4 MeV 能量、1 x 10¹² cm⁻² 通量进行电子辐照,随后在 600 °C 退火 30 分钟。为了确保更高的发射光子良率,通过原子层沉积在样品表面沉积了 158 nm 厚的 SiO₂ 抗反射涂层。所得 V_Si 中心直接位于样品的晶体内部,未使用任何纳米光子结构。

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图1 | 工业 4H-SiC p-i-n 二极管结构中的单个 V_Si 中心及其电调谐。

a V2 V_Si 中心的能级结构。基态和激发态分别被零场分裂 D_g 和 D_e 分裂为 ±3/2 和 ±1/2 自旋子能级。红色和蓝色箭头分别表示自旋守恒光学跃迁 A1 和 A2。绿色虚线框标记激发态流形,其通过直流斯塔克效应被施加的电场 E 移动。CB 表示导带,VB 表示价带。b 样品结构。单个硅空位 V_S_i 中心位于工业生长的 4H-SiC 中工业可用横向 p⁺⁺-i-n⁺⁺ 二极管的 4.1 µm 宽本征区中,并被共聚焦寻址。反向偏置电压 U_Bias 施加在结上,所得静电场 E 沿晶体 c 轴取向。微波(MW)线实现微波驱动的自旋态混合。插图显示了单个 V_Si 中心的共聚焦光致发光扫描。c 代表性中心在 12.5 V 反向偏置下 A2 跃迁的双音共振光致发光激发(PLE)光谱。蓝色圆圈是测量数据,红色实线是洛伦兹拟合,得出半高全宽(FWHM)为 27.3 ± 0.6 MHz。d 在样品 A(黄色圆圈)和样品 B(绿色圆圈)中表征的相同 V_Si 中心的光学线宽(FWHM),从在 ν_T 处记录的 PLE 光谱的洛伦兹拟合中提取。误差棒表示洛伦兹拟合的标准误差,部分小于标记大小。e 样品 A 中九个 V2 中心(淡黄色圆圈)和样品 B 中十个中心(绿色三角形)的 A2 跃迁频率随反向偏压的变化。实线是线性拟合。红色虚线标记共同目标频率 ν_T = 327.23100 THz。

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图2 | 两个空间分离的 V_Si 中心之间的双光子干涉装置以及两个发射器的单光子纯度。

a 实验装置。每个 V_Si 中心嵌入 p-i-n 二极管结构中,并容纳在相隔两米的两个独立运行的低温恒温器之一中。两个中心均在共聚焦架构中被寻址,零声子线(ZPL)发射通过二向色元件与声子边带(PSB)分离,并且在两个光子流在自由空间 50:50 分束器上干涉之前,由各自的法布里-珀罗腔从每个 ZPL 中选择单个发射线(A2)。光子由超导纳米线单光子探测器探测,并进行时间标记以进行相关分析。黄线表示单模光纤,蓝线表示保偏光纤。AOM,声光调制器;BP,光学带通滤波器;DM,二向色镜;EOM,电光调制器;FPC,压控法布里-珀罗腔;HWP,半波片;LP,二向色长通;p/s 格兰-汤普森偏振器;PSM,压电快速扫描镜;QWP,四分之一波片;SMU,远程控制电压源;SNSPD,超导纳米线单光子探测器。b 在 Hanbury Brown–Twiss(HBT)配置中测量的 V_Si,1A 的 PSB 发射的经背景校正的二阶自相关。蓝色方块是归一化数据,红色实线是对三能级速率方程模型的拟合,得出 g₁₁,PSB⁽²⁾(0) = 0.0930(5)。c V_Si,1A 在仅腔滤波 A2 光子上且未经背景校正记录的相应自相关函数 g₁₁,A2⁽²⁾(τ),得出 g₁₁,A2⁽²⁾(0) = 0.03(4)。蓝色圆圈是归一化数据,红色实线是对同一模型的拟合。误差棒表示泊松统计。

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图3 | 两个独立 4H-SiC 样品中远程 V_Si 中心之间的双光子干涉。

a 两个 V_Si 中心在平行光子偏振下发射的光子的归一化互相关 G₁₂,∥⁽²⁾(τ)。蓝色圆圈是测量数据,蓝色虚线是对公式(1)中双光子干涉模型的拟合。绿色虚线标记 0.5 的经典双光子极限。拟合得出 G₁₂,∥⁽²⁾(0) = 0.091(3)。b 相同两个 V_Si 中心在干涉前将一个输入臂的偏振旋转 90° 后的归一化互相关 G₁₂,⊥⁽²⁾(τ),给出 G₁₂,⊥⁽²⁾(0) = 0.506。红色圆圈是测量数据,红色虚线是对公式(1)中双光子干涉模型的拟合。误差棒表示泊松计数统计。数据在每种配置下以 1 ns 分箱累积超过 628 小时。

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图4 | 干涉 V_Si 中心的长期光谱稳定性以及推导的双光子干涉可见度分布。

a 样品 A 中 V_Si,1A 的 A2 跃迁频率相对于共同目标频率 ν_T = 327.23100 THz 在 628 小时累积测量时间内的变化。每个黄色圆圈是从一次 PLE 扫描的洛伦兹拟合中获得的中心频率。b 样品 B 中 V_Si,2B 的相应数据,以绿色圆圈显示。c 同一时期内两个中心 A2 跃迁之间发射频率失谐 Δν 的直方图,从 (a) 和 (b) 中的数据获得。直方图的箱宽为 3.75 MHz;橙色线是高斯拟合,均值 μ = 1.9 ± 1.5 MHz,标准差 σ = 15.5 ± 1.5 MHz。d V_Si,1A 的二极管偏置电压连续反馈干预之间经过时间的分布。箱宽为 2 小时。深红色点划线标记干预之间的平均经过时间,19.4 小时。无校正的最长间隔为 50 小时。e V_Si,2B 的相应分布,必要干预之间的平均间隔为 8.4 小时。无校正的最长间隔为 32 小时。

--补充信息--

SI1 样品结构

两个样品均由市售、工业生长的 c 面 4H-SiC p-i-n 结构晶圆(外延生长晶圆:半绝缘/ n 型;供应商;晶圆直径 6 英寸;多型取向 (0001),偏轴角 4 ± 0.5°)制备,来自 JXT Technology Co. Ltd.。根据制造商,对于相应的 p、i 和 n 层,掺杂浓度分别为 N_Al+ = 2 · 10¹⁹ cm⁻³、N_N− = 2 · 10¹⁴ cm⁻³ 和 N_N− = 1 · 10¹⁸ cm⁻³,厚度分别为 d_p = 2.0 µm ± 8%、d_i = 4.1 µm ± 8% 和 d_n = 350 µm(图 SI1a)。根据先前的出版物,我们在本征区测得掺杂浓度为 N_N− = 9 · 10¹⁴ cm⁻³¹。p⁺⁺ 和 n⁺⁺ 侧的欧姆接触通过 Ni/Al 沉积并随后在 p⁺⁺ 侧 800 °C 退火 3 分钟、在 n⁺⁺ 侧 1000 °C 退火 5 分钟制备。此外,对于 p⁺⁺ 接触,使用 53 nm Ni 和 43 nm Al 的组合,而 n⁺⁺ 接触使用 50 nm 的 Ni 层。为了创建单个色心,样品以 4 MeV 能量、1 x 10¹² cm⁻² 通量进行电子辐照,随后在 600 °C 退火 30 分钟。为了确保更高的发射光子良率(SI3),通过原子层沉积在 70 °C 下在样品表面沉积了针对 916 nm 优化的 158 nm 厚 SiO₂ 抗反射涂层。所得 V_Si 中心直接位于样品的晶体内部,未使用任何纳米光子结构。在电学操作期间,p 侧接地,n 侧连接到远程可控电压源,因此施加反向偏置电压 U_Bias(图 SI1b)。在 5.2 K 的低温工作温度下验证了二极管特性(图 SI1c)。

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图 SI1 样品几何结构、示例接线和相应的 IV 特性。

a 制造的 p-i-n 结构样品的几何结构和掺杂层。掺杂浓度在正文中给出。c 表示晶体轴。示意图未按比例绘制。b 用于施加反向偏置电压 U_Bias 以通过直流斯塔克频移调谐 V_Si 发射频率的示例接线方案。c 样品在 5.2 K 低温下的 IV 特性。对于此测量,偏压施加在 p 侧,因此二极管以正向方向操作,这是 IV 表征的常规做法。

SI2 用于光谱窄带滤波的法布里-珀罗腔

本工作中所有非共振激发的光谱测量均通过本节描述的法布里-珀罗滤波腔进行。V2 V_Si 中心的零声子线(ZPL)包含两个自旋守恒跃迁 A1 和 A2,间隔小于 1 GHz(图1a)。双光子干涉实验仅使用 A2 光子。因此,二向色元件透射的 A1 发射和残余宽带背景不能仅由这些二向色元件充分抑制,必须在每个节点单独滤波。为此,每个节点的 ZPL 发射通过一个独立的自由空间、压电可调法布里-珀罗腔(Thorlabs FPQFA-8),从而为节点 A 和 B 产生两个独立运行的滤波腔。

两个腔在干涉实验之前都进行了单独表征。这种表征有两个目的。首先,每个腔在本工作中用作扫描光谱仪。通过将压电电压扫过 ZPL 发射来记录光谱,这需要将施加的电压转换为绝对光学频率。其次,测量光谱是真实发射线与腔透射轮廓的卷积,因此恢复固有发射器线宽(公式 SI3)和建模透射光子的相干性(SI6)都需要独立知道腔的透射带宽。电压-频率转换和透射带宽这两个量都是从同一次测量中获得的。使用一个共振、窄线宽(< 100 kHz)可调谐二极管激光器(TOPAS PLC pro),参考波长计(High Finesse WS7),来探测每个腔。压电电压连续扫描四次,每次扫描激光固定在不同频率,四个参考频率间隔为 5 GHz。未施加调制。每次扫描产生单个透射最大值,其位置随施加的腔电压线性移动(图 SI2a、b)。这种线性关系给出节点 A 腔的电压-频率转换因子为 −1.8745 GHz/V,节点 B 腔为 −1.7380 GHz/V。负号反映了压电致动器的反向响应。使用这些因子,将同一次测量中记录的透射轮廓从伏特转换为频率,并用洛伦兹函数拟合(图 SI2c、d)。这得出节点 A 的透射带宽(FWHM)为 Γ_A = 66.08 MHz,节点 B 为 Γ_B = 75.25 MHz,对应于精细度值 454 和 399,与制造商规格一致。

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图 SI2 法布里-珀罗腔表征。

a 节点 A 滤波腔的电压-频率转换测量。激光频率固定为 327.124000 THz、327.129000 THz、327.134000 THz 和 327.139000 THz。对于这些值,在不同施加的腔电压下检测到透射最大值。线性拟合得出节点 A 滤波腔的转换因子为 −1.8745 GHz/V。b 节点 B 腔的相应测量。激光频率为 327.119000 THz、327.124000 THz、327.129000 THz 和 327.134000 THz。线性拟合得出节点 B 滤波腔的转换因子为 −1.7380 GHz/V。c 节点 A 滤波腔的透射带宽表征,从 (a) 的透射轮廓的洛伦兹拟合获得,在使用 (a) 中的转换因子转换为频率后。腔的透射带宽平均值测得为 66.08 MHz。d 节点 B 滤波腔的相应数据,使用 (b) 中的转换因子。节点 B 腔的透射带宽平均值测得为 75.25 MHz。

SI3 非共振激发光致发光光谱

使用 SI2 中校准的滤波腔作为扫描光谱仪,表征了两个发射器在非共振激发下的光谱特性。每个 V_Si 中心用 728 nm 的连续波非共振光照射,同时扫描其零声子线路径中滤波腔的电压,使透射的单光子计数描绘出发射光谱(图 SI3a、c)。每个节点的反向偏置电压设置为共同发射频率 ν_T 的工作点。使用 SI2 的转换因子将电压轴转换为相对失谐。所得的 A1 和 A2 跃迁的双峰透射信号用双洛伦兹拟合。测量轮廓是发射线与腔透射的卷积。对于两个卷积的洛伦兹轮廓,半高全宽相加,因此实际发射线宽 γ_emitter 如下

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这里,γ_measured 表示原始测量的洛伦兹半高全宽,而 γ_cavity 表示所用腔的带宽。测得的 A2 线宽为 V_Si,1A 的 95.7 MHz 和 V_Si,2B 的 202 MHz,以及在 SI2 中确定的各个腔带宽 Γ_A = 66.08 MHz 和 Γ_B = 75.25 MHz,这分别得出 V_Si,1A 的实际线宽为 29.62 MHz,V_Si,2B 为 126.75 MHz。

为了增加可收集的发射光子比例,在样品表面沉积了针对 916 nm 优化的 158 nm 厚 SiO₂ 抗反射涂层(SI1)。饱和测量在沉积前后进行。在涂覆步骤后重新定位了相同的 V_Si 中心,因此比较指的是相同的发射器而非统计系综。对于两种配置中的两个发射器,测量了透射 A2 计数率对非共振激发功率的依赖性(图 SI3b、d)。计数率遵循饱和行为,具有饱和功率 P_sat。在没有涂层的情况下,V_Si,1A 的饱和功率为 P_sat = 0.28 mW,V_Si,2B 为 0.40 mW。使用抗反射涂层后,饱和时检测到的 A2 计数率增加约 2 倍,饱和功率分别移至 0.51 mW 和 0.74 mW。所有后续测量均在涂覆样品上进行。基于这些曲线,为两个节点选择了 1 mW 的共同非共振激发功率。该值特意高于两个发射器的饱和功率,这确保了色心的最大光学循环。同时,功率保持在接近饱和而非远高于饱和,以避免在高非共振激发下增加光学线宽的风险。在饱和曲线的平台上操作还使发射计数率对激发功率的小漂移不敏感,这在 628 小时的活动期间至关重要,因为透射计数率用作腔锁定的误差信号(SI4.2)。

在 1 mW 的激发功率下,整个干涉活动期间每个节点的时间平均透射 A2 计数率为 65 cps,而在相同条件下共聚焦扫描中横向位移位置记录的时间平均背景为 0.5 cps(图 SI3a、c 中的灰色点)。这对应于信号与总计数比 S₁/I₁ = 0.99 和 S₂/I₂ = 0.99,它们进入 SI6 的互相关模型。

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图 SI3 V_Si,1A 和 V_Si,2B 的非共振光致发光光谱和 A2 发射饱和。

a V_Si,1A 在 1 mW 非共振激发功率下的腔透射光谱,在共同 A2 发射频率 ν_T 的反向偏置电压下记录。红色点表示归一化单光子透射计数,灰色点表示在相同功率下共聚焦扫描中横向位移位置测量的背景。红线是对数据的双洛伦兹拟合,黄线是根据公式 SI3 的解卷积拟合。上轴表示施加的腔电压。b V_Si,1A 在不同非共振激发功率下的 A2 发射饱和曲线,在 SiO₂ 抗反射涂层沉积之前(浅蓝色菱形)和之后(深蓝色圆圈)测量。垂直虚线标记 SiO₂ 沉积之前(浅绿色)和之后(深绿色)的相应饱和功率。c、d V_Si,2B 的相应数据。

SI4 实验装置的自动化操作和稳定

SI4.1 自动化长期运行

在 628 小时内维持双光子干涉需要同时满足两个条件:每个法布里-珀罗滤波腔的谐振必须保持在其节点的 A2 发射上,两个节点的 A2 跃迁频率必须保持在共同目标频率 ν_T 相等。两者独立漂移。腔谐振通过热膨胀和压电致动器的松弛漂移,发射频率通过特定色心的局部电荷环境变化漂移。手动干预会干扰共聚焦对准和腔锁定,因此整个序列由控制脚本执行,无需用户交互。

两种漂移出现在同一可观测量中:透射单光子计数率的降低。因此,仅凭计数率无法揭示腔是偏离了发射器,还是发射器偏离了目标频率 ν_T,从而也偏离了腔。因此,实验采用两个控制回路,它们在时间尺度和所测量的量上都不同。快速回路每 10 秒执行一次,通过调节压电电压使每个腔保持在其透射最大值上,使用透射计数率作为误差信号(SI4.2)。它校正腔漂移,但对绝对光学频率不敏感。失去其稳定运行并因此失去透射 A2 计数在本节中进一步称为腔锁定丢失。慢速回路每 2 小时执行一次,在每个节点记录共振 PLE 光谱,从而确定绝对 A2 发射频率。任何偏离 ν_T 的偏差都通过 p-i-n 二极管的反向偏置电压校正(SI7)。这是序列中唯一产生绝对频率而非计数率的步骤。本节其余部分描述了如何将两个回路嵌入自动化测量序列中。相应的控制架构如图 SI4.1 所示。628 小时的总测量活动由 29 次测量运行组成,每次运行细分为单独的会话。会话是相关性数据不间断累积的单位。它在腔锁定丢失时终止(此时进行完全重新对准),或者在慢速频率回路的计时器到期且两个节点的 A2 发射频率得到验证时终止(SI7)。该计时器计数的是活跃相关时间而非挂钟时间,因此 2 小时间隔指的是累积测量时间,不会被重新对准、锁定或频率校准消耗。所有运行的相关直方图在后处理中求和,这允许总测量时间从可单独验证的运行中累积建立。每次会话单独写入运行日志,因此可以在不影响其他会话的情况下检查、停止和重启一个会话。

测量运行从硬件初始化开始。源测量单元(SMU)的所有四个通道都设置为其起始值:CH1 和 CH4 提供节点 A 和 B 处 p-i-n 样品的反向偏置电压,而 CH2 和 CH3 分别驱动法布里-珀罗滤波腔的压电致动器。两个非共振 728 nm 激光器初始化为待机模式。两个时间标记通道 DCH1 和 DCH2 打开并准备测量。它们连接到两个分束器输出处的探测器。

随后的对准和初始锁定序列依次对两个装置执行。首先,三维共聚焦优化最大化每个发射器的声子边带计数率,补偿任何位置横向或轴向漂移。然后,依次对每个装置,将非共振激光器切换到连续波操作(CW),并将腔压电电压扫过所观察 V_Si 的发射信号,同时在 DCH1 和 DCH2 上求和记录透射计数。扫描峰的最大值如果超过预设的最小阈值,则定义该腔快速回路的设定点。一旦接合,回路在会话剩余时间内将腔保持在该设定点,使得滤波器在累积相关数据时不会漂离 A2 线。装置 A 首先锁定,然后是装置 B。在装置 B 的峰值扫描期间,装置 A 的激光器关闭,使检测到的计数仅来自节点 B。主测量回路是多线程的,运行三个并发任务:两个腔的交错 PID 锁定(SI4.2)、相关数据的采集和定期保存以及实时绘图,以及所有硬件连接和线程的持续健康检查。在两个激光器均处于 CW 操作且两个腔设定点保持在可能的 PID 误差预设窗口内的情况下,DCH1 和 DCH2 之间的互相关 G₁₂⁽²⁾(τ) 由时间标记电子设备累积。两个决策节点持续评估。第一个监测两个探测器通道的总计数率与其约 130 cps 的总设定点,对应于每个节点贡献的 65 cps 的总和设定点。偏离总设定点超过 ±50 cps 会触发锁定丢失处理器。该标准是双侧的,因为减少表明其中一个腔失去透射,而增加表明杂散光进入装置,例如当外壳打开时。这是故障标准而非快速回路的调节容差,后者连续校正远小得多的偏差(SI4.2)。第二个决策节点验证两个 PID 回路仍然活跃且所有硬件组件响应。如果任一条件失败,控制传递给锁定丢失处理器,它保存当前会话数据并触发完全重新对准,即对两个装置重新进行共聚焦优化,然后重新确定两个 PID 设定点。

独立于锁定状态,计时器在每累积 2 小时相关时间后触发定期频率校准。该序列在每个节点测量共振 PLE 光谱,提取 A2 跃迁频率,并在需要时通过 CH1(装置 A)或 CH4(装置 B)调整反向偏置电压。该过程在 SI7 中详细描述。一旦两个节点都位于接受窗口内,就触发完全重新对准,随后相关测量恢复,计时器重新启动。保持每个腔在其自身节点透射上的快速稳定回路的实现在 SI4.2 中描述。相应地,将两个发射器保持在共同目标发射频率 ν_T 上的慢速稳定回路在 SI7 中描述。它们共同覆盖了上述两个独立漂移。

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图 SI4.1 自动化双光子干涉实验的操作流程图和控制架构。

测量会话从硬件初始化开始(电压通道 CH1–CH4、非共振激光器和时间标记器通道 DCH1/DCH2)。电压通道 CH1 和 CH4 用于节点 A 和 B 的 p-i-n 样品的反向偏置电压。CH2 和 CH3 分别用于压电法布里-珀罗腔控制。对准和初始锁定序列(蓝色)建立空间共聚焦三维优化,并依次为装置 A 和 B 建立 PID 锁定设定点(设定点 1 和 2)。主多线程测量回路(绿色)同时处理数据采集、绘图、硬件健康监测、交错 PID 反馈稳定(通过 CH2 和 CH3)以及二阶光子相关 G₁₂⁽²⁾(τ) 采集。活跃决策节点(红色)持续验证 PID 锁定状态和误差限值。锁定丢失保存当前会话并重新启动完全对准。在定期 PLE 计时器到期时,序列执行 A2 谐振校准(黄色)以调整反向偏置电压(装置 A 为 CH1,装置 B 为 CH4),然后恢复测量。锁定丢失处理器和定期校准都返回到共聚焦三维优化,因此两个终止条件中的每一个都开始新会话。方框表示过程块;菱形表示决策节点。CW,连续波机制;PID,比例-积分-微分控制;PLE 光致发光激发发射光谱;PSB 声子边带发射。

SI4.2 快速稳定回路:法布里-珀罗腔的交错 PID 调节

每个滤波腔必须在会话的整个持续时间内保持在其节点的 A2 跃迁上。节点 A 的透射带宽为 66.08 MHz,节点 B 为 75.25 MHz(SI2),与压电致动器的漂移相比,腔很窄,因此即使压电电压的微小未校正变化也会使腔偏离谐振并降低透射计数率。这在对准期间就已经很明显:当腔设置在稳定窄带参考激光器的透射最大值处并且随后保持压电电压时,透射计数率在几秒内开始下降。因此,两个腔在整个活动期间都连续调节。

在干涉测量期间,可用于此调节的唯一信号是透射光子率本身,记录为两个时间标记器通道 DCH1 和 DCH2 的总和。这造成了一个困难。来自两个节点的光子在探测之前已在分束器上合并,因此每个探测器接收来自两个腔的光,总计数率无法揭示两个中哪一个漂移了。同时操作两个回路意味着每个回路响应另一个引起的变化。因此,两个锁定回路在时间上而非在信号上分离。在任何时刻,只有一个腔被主动调节,而另一个的压电电压保持在其最后的值。在活跃间隔期间总计数率的任何变化可以明确归因于当前正在调节的腔。由于保持的腔在如此短的时间间隔内保持接近谐振,两个节点在整个过程中继续透射光子,互相关 G₁₂⁽²⁾(τ) 的累积从未被调节中断。该方案如图 SI4.2 所示。调节在两个节点之间以 10 秒的间隔交替进行。在活跃间隔期间,测量计数率与设定点的偏差形成误差信号 e_i,由节点 i 的 PID 控制器处理,具有比例增益 K_P、积分增益 K_I 和微分增益 K_D,以 0.5 Hz 的速率更新以抑制短期散粒噪声。其输出 c_i 转换为压电电压 u_i,装置 A 的腔通过 CH2 施加,装置 B 的腔通过 CH3 施加。在间隔结束时,控制器输出冻结,保持最后施加的电压,并激活另一节点的回路。设定点在初始锁定序列期间确定一次,在会话期间不修改(SI4.1)。选择 A2 峰上腔透射扫描最大值的 95% 处的点,而非透射最大值本身。在最大值处,透射对压电电压的导数消失,因此两个方向的偏差同样降低计数率。因此,误差信号在透射峰最大值处不携带方向信息。在侧翼上,透射随压电电压单调变化,因此与设定点偏差的符号标识腔漂移的方向。这正是使计数率单独能够作为回路误差信号的原因。仅当两个节点的总计数率(设定点 A+B)偏离其设定点超过 ±50 cps 时才中断测量,这可能表明其中一个腔完全失去透射。在这种情况下,控制脚本触发完全重新对准(SI4.1)。

交错锁定的残余性能从整个活动期间记录的 PID 控制电压残差分布中量化,每个节点约 400,000 个样本。使用 SI2 的腔校准转换为频率,这些对应于节点 A 的均方根残余失谐为 4.29 MHz,节点 B 为 3.93 MHz,即低于各自滤波带宽的 10%。由此产生的干涉对比度降低在 SI6 中评估。增益 K_P、K_I 和 K_D 按照 PID 初始化的标准程序²调整,其中首先设置比例增益,然后是积分增益,最后是微分增益。

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图 SI4.2 法布里-珀罗腔电压交错 PID 调节的原理。

节点 A 和 B 随时间的控制方案。调节在节点 A(顶部)和节点 B(底部)之间以 10 秒的间隔交替进行。在活跃间隔中,透射计数率与设定点(A+B)的偏差形成误差信号 e_i,PID 控制器将其转换为控制输出 c_i,从而转换为相应腔的压电电压 u_i。在非活跃间隔期间,另一个节点的电压保持在其最后的值(蓝色保持),因此检测到的计数率的任何变化可以明确归因于当前正在调节的腔。两个节点之间互相关的累积以绿色标记,在整个过程中连续进行。黑色箭头表示主动操作,蓝色箭头表示被动保持操作。

SI5. 单光子发射特性

SI5.1 声子边带发射的二阶自相关

在干涉活动之前,在 Hanbury Brown–Twiss(HBT)配置中验证了两个发射器 V_Si,1A 和 V_Si,2B 的单光子特性。测量是在声子边带(PSB)而非零声子线上进行的,因为 PSB 携带总发射的较大比例。因此,使用市售的 50:50 单模 1x2 光纤耦合器(Thorlabs,为 916 nm 定制)用于标准 HBT 布置,其中单个节点的 PSB 发射被分到两个超导纳米线单光子探测器上。探测事件被时间标记,并绘制在计数事件之间的时间差直方图中,箱宽为 200 ps,总测量窗口为 ±400 ns(图 SI5.1)。两个节点均在 728 nm 处非共振激发,光功率为 1 mW,与后续双光子干涉测量的条件相同,因此所得值量化了实际用于 HOM 实验的机制中的单光子纯度。基于参考文献³ 的框架,为消除背景噪声的影响,每个节点 i 的测量自相关数据 g_ii,PSB⁽²⁾(τ) 使用 g_ii⁽²⁾(τ) = (g_ii,PSB⁽²⁾(τ) − (1 − ρ²)) / ρ² 进行背景校正,其中 ρ = S/(S + B),S 为总信号计数,B 为背景计数。使用理想自相关函数表达式 g_ii⁽²⁾(τ) = 1 − (1 + a_i) exp(−|τ|/τ₁,i) + a_i exp(−|τ|/τ₂,i),将数据拟合到以下公式:

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这里,τ₁ 表示由激发速率和激发态寿命主导的反聚束时间常数,τ₂ 表示与进入亚稳态的搁置相关的聚束时间常数,a 表示聚束幅度。

参数 ρ_i 在时间平均 CW 测量中为每个观察者 V_Si 独立测量。对于 V_Si,1A,该因子为 ρ₁ = 0.95,对于 V_Si,2B,ρ₂ = 0.93。对于 V_Si,1A,这得出 g₁₁,PSB⁽²⁾(0) = 0.0930(5)(图2b),对于 V_Si,2B,g₂₂,PSB⁽²⁾(0) = 0.1293(5)(图 SI5.1)。两个值都远低于 0.5 的经典双光子阈值,证实每个节点发射单光子。

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图 SI5.1 V_Si,2B 在 Hanbury Brown-Twiss 配置中的二阶自相关测量。

V_Si,2B 在 Hanbury Brown-Twiss 配置中,在 728 nm 和 1 mW 非共振激发下,声子边带(PSB)发射的经背景校正的自相关测量。归一化数据的拟合得出 g₂₂,PSB⁽²⁾(0) = 0.1293(5)。蓝色方块是经背景校正的数据;红色实线表示公式 SI5.1 的三能级速率方程模型的拟合。零延迟值从拟合中得出。V_Si,1A 的相应测量见正文图2b。

SI5.2 共振光学线宽和寿命极限

正文中引用的光学线宽指的是两个发射器共享共同目标发射频率 ν_T = 327.231000 THz 的反向偏置电压,即干涉实验的工作点。在该工作点,共振光致发光激发得出 V_Si,1A 的 A2 发射洛伦兹半高全宽为 γ_1A = 34.26 ± 0.92 MHz,V_Si,2B 为 γ_2B = 58.83 ± 3.11 MHz(图 SI5.2a,b)。每个光谱以双音方案记录,载波激发功率为 5 nW。在扫描 p-i-n 二极管施加的反向偏置电压时,观察到线宽减小。这种效应指的是由于所观察 V_Si 中心附近局部电场增加而导致的自由电荷减少。对于 V_Si,1A,线宽从零偏置时的 96.54 ± 5.20 MHz 窄化到 30 V 反向偏置时的 32.31 ± 1.11 MHz。对于共同发射频率 ν_T 的工作点,施加了 18.632 V 的反向偏置电压。相应地,对于 V_Si,2B,线宽从零偏置时的 134.68 ± 10.63 MHz 窄化到 46.91 ± 2.34 MHz。共同 A2 发射频率的反向偏置电压设置为 18.623 V。为了确定这些发射器的傅里叶极限,独立测量了每个发射器的激发态寿命。每个 V_Si 在 A2 谐振处共振激发,使用 < 1 ns 脉冲,由声光调制器和幅度电光调制器的组合产生,由可编程脉冲发生器驱动。相应地测量了发射光子相对于激发脉冲的到达时间(图 SI5.2c)。对对数归一化衰减的线性拟合得出 V_Si,1A 的 τ₁,1A = 11.06 ± 0.09 ns,V_Si,2B 的 τ₁,2B = 11.17 ± 0.20 ns。这些值与块体 4H-SiC 中 V2 中心报道的 11.3 ns 的 A2 激发态寿命一致 [4,5]。

辐射寿命 τ 设定了光学线宽的下限 γ = 1/(2πτ)。因此,测量的寿命对应于傅里叶极限 γ_1A,FL = 14.39 ± 0.12 MHz 和 γ_2B,FL = 14.25 ± 0.26 MHz。将这些与工作点的共振线宽进行比较,V_Si,1A 超过其寿命极限 2.4 倍,V_Si,2B 超过 4.1 倍。

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图 SI5.2 V_Si,1A 和 V_Si,2B 在 A2 跃迁上的线宽减小和激发态寿命。

a V_Si,1A 的光学线宽(FWHM)随施加的反向偏置电压的变化,从在 5 nW 载波激发功率下记录的 A2 跃迁双音共振光致发光激发光谱的洛伦兹拟合中提取。共同发射频率的反向偏置工作点用灰色垂直虚线标记。b V_Si,2B 的相应测量。(a) 和 (b) 中的误差棒表示洛伦兹拟合的标准误差。c V_Si,1A 和 V_Si,2B 在共同目标发射频率工作点下的激发态寿命,在 A2 跃迁的脉冲共振激发下使用短于 1 ns 的脉冲。V_Si,1A(黄色)和 V_Si,2B(绿色)的光子到达时间相对于激发脉冲以对数强度尺度显示,以及失谐测量的背景信号(灰色)。

SI6 双光子干涉的互相关函数

测量的互相关数据使用以下双光子干涉函数进行建模和拟合:

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该函数基于先前进行的此类实验 [6-10]。前两个求和项描述每个发射器的自相关贡献,由相对计数率 c_i = I_i / (I₁ + I₂) 加权,其中 I_i 表示发射器 i 的总发射强度,因此纯信号 S_i 计数和背景计数 B_i 合计为 I_i = S_i + B_i。自相关项建模为理想项 g_ii⁽²⁾(τ) = 1 − (1 + a_i) exp(−|τ|/τ₁,i) + a_i exp(−|τ|/τ₂),其中 τ₁,i 是由激发态寿命主导的发射器 i 的相干时间,τ₂ 是共同聚束时间常数,a 是共同聚束幅度。第三个求和项表示干涉。在其中,发射器的光谱特性通过其一阶相干函数(场自相关)|g_ii⁽¹⁾(τ)| = exp(−|τ|/2τ₁,i) 进入,相互平均失谐通过 cos(Δω₀τ) 进入,其中 Δω₀ = ω₁ − ω₂,会话间的长期光谱扩散通过高斯核 exp(−(σ²τ²)/2) 进入,其散射由参数 σ 预先给定。法布里-珀罗滤波级透射的有限光谱带宽由洛伦兹项 exp(−Γτ/2) 考虑,其中 Γ 以角频率给出。两个腔的测量透射带宽略有不同,节点 A 为 66.08 MHz,节点 B 为 75.25 MHz(SI2)。由于单个共同值进入公式 SI6.1,Γ 未被视为自由拟合参数,而是固定为两者中较大的一个,Γ = 2π · 75.25 MHz。这最大化了阻尼项,因此产生了与测量滤波器特性兼容的最窄相干包络,使得所得干涉对比度是保守估计:任何更小的带宽都会加宽包络并增加建模的对比度。通过这种选择,公式 SI6.1 对测量互相关的拟合得出约化卡方为 1.465,对于不可区分互相关测量,互相关最小值为 G₁₂,∥⁽²⁾(0) = 0.0914 ± 0.0030。

现象学前置因子 η 收集干涉装置的所有剩余技术不完善,即降低干涉对比度但尚未包含在两个发射器光谱特性中的每种效应。该参数未被作为自由拟合参数处理。每个贡献都独立确定,η 是它们的乘积,

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考虑分束器不平衡(BS)、偏振失配(POL)、空间模式重叠(SMO)和滤波腔残余失谐(CAV)的贡献,η 的总乘积得出 η = 0.9991 x 0.9773 x 0.9968 x 0.9891 = 0.9627 ≅ 0.963。这些因子的详细计算在以下段落中进一步解释。

分束器不平衡 η_BS。

偏离 1 的分束比会降低干涉对比度,因为在这种情况下两条干涉路径的贡献幅度不相等。按照为双光子干涉实验建立的校正程序 [11],对比度降低可以表示为

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其中 R 是反射率,T = 1 − R 是分束器的透射率。自由空间分束器的分束比从互相关测量本身的每个探测器通道上收集的计数确定,得出共偏振配置(不可区分)中光子干涉的时间平均值 ⟨R∥⟩ = 0.5108,以及正交偏振参考配置的 ⟨R⊥⟩ = 0.5136。由于 η 仅对不可区分情况进入公式 SI6.1,因此共偏振值适用,给出 η_BS = 0.9991。

偏振失配 η_POL。

处于不同偏振态的两个光子是部分可区分的。对于由密度矩阵 ρ₁ 和 ρ₂ 描述的两个单光子,Hong-Ou-Mandel 干涉可见度由它们的重叠 V = Tr{ρ₁ρ₂}¹² 给出,这一关系对二能级系统成立,因此直接适用于偏振自由度。将每个偏振态写为布洛赫表示 ρ_i = 1/2 · (I + s_i · σ),其中 s_i 为斯托克斯矢量,σ 为泡利矩阵矢量,这计算为

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斯托克斯矢量归一化使得 |s_i| 等于节点 i 的偏振度,因此对于完全非偏振态,公式 SI6.4 简化为 1/2,对于相同的完全偏振态,简化为 1。干涉装置中的两个臂均使用偏振计(Thorlabs PAX1000IR2)表征,使用共同发射频率 ν_T 的共振激光作为参考。臂 1 在 10 μW 照明功率下给出方位角 0.02°、椭圆率 0.13° 和偏振度 98.18%。臂 2 在相同照明功率下具有方位角 −0.01°、椭圆率 0.11° 和偏振度 97.23%。这些值对应于 s₁ = (0.981790, 0.000685, 0.004455) 和 s₂ = (0.972293, −0.000339, 0.003733)。这总共产生由偏振失配引起的干涉对比度降低 η_POL = 0.9773。

空间模式重叠 η_SMO。

由于两个光子在自由空间分束器上重叠,其模式分布的不完美匹配会降低干涉对比度。记录了两个光束的强度分布并用二维高斯分布拟合(图 SI6a,b),得出空间模式重叠为 η_SMO = 0.9968。

滤波腔残余失谐 η_CAV。

两个法布里-珀罗滤波腔在操作期间都被稳定(SI4.2),但 PID 控制电压的残余抖动转化为两个透射光谱之间的波动失谐。对于两个具有半高全宽为 Γ_i,j 的洛伦兹光谱的指数衰减波包和相互失谐 δν,光谱重叠计算为

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使用测得的滤波带宽 Γ_A = 66.08 MHz 和 Γ_B = 75.25 MHz(SI2)以及两个腔之间的均方根残余失谐 δν = √(δν₁² + δν₂²) = √(4.29² + 3.93²) MHz = 5.82 MHz,公式 SI6.5 给出 η_CAV = 0.9891。注意,即使零失谐时,两个腔也贡献 0.42% 的小幅降低,因为它们的带宽不相同。各个值 δν₁ = 4.29 MHz 和 δν₂ = 3.93 MHz 从不可区分测量运行的所有交错 PID 会话的 PID 控制电压残差的电压抖动分布中获得(图 SI6c,d),使用 SI2 的腔校准转换为频率。

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图 SI6 干涉装置不完善:V_Si,1A 和 V_Si,2B 零声子线路径的空间模式和快速回路 PID 电压抖动残差。

a 节点 A 零声子线路径的归一化强度光束分布。光束分布在等同于 50:50 分束器的位置记录,两个信号路径在此干涉。图中显示了记录的强度分布的相应高斯拟合。b 节点 B 的 ZPL 路径光束分布的相应测量。c 节点 A 腔的快速回路 PID 控制的残余电压抖动分布。电压抖动分布从不可区分光子互相关的整个 628 小时测量活动中的 10 秒控制窗口累积。该分布的均方根(RMS)值为 2.10 mV,在 −1.8745 GHz/V 的电压-频率转换因子下对应于 3.93 MHz 的残余失谐(SI2)。d 节点 B 腔的相应分布。电压抖动的 RMS 在此为 2.47 mV,在 −1.7380 GHz/V 下等于 4.29 MHz 的残余失谐。

SI7 慢速稳定回路:发射频率的远程控制

为了将两个发射器的 A2 跃迁保持在共同目标频率 ν_T 并补偿其缓慢漂移,每个节点的发射频率在每 2 小时活跃累积相关时间后定期验证(SI4.1)。如果不进行校正,发现任一 V_Si 中心的发射频率漂移高达 ±40 MHz/h(在 2 小时的时间尺度上),这设定了所需的检查间隔。每次验证包括对 A2 跃迁进行共振 PLE 扫描,范围为 3 GHz,在 200 个等距点采样,激发功率低于 10 nW。扫描在同时微波驱动下进行,微波驱动混合基态自旋布居,从而通过防止光学泵浦到暗自旋态来提高 PLE 对比度。绝对发射频率从所得光谱的洛伦兹拟合中心获得,参考由波长计(HighFinesse WS7)记录的激光频率。

预设了从目标发射频率 ν_T = 327.231000 THz 起的 ±20 MHz 接受窗口。如果拟合的 A2 发射频率超出该接受窗口,则施加反向偏置电压的校正变化,根据线性调谐系数 δν/δU_Bias = 6.30 GHz/V 计算。该值是两个所选 V_Si 中心的线性直流斯塔克频移拟合的公共斜率(图1e)。然后第二次 PLE 扫描验证校正后的 A2 发射频率位于接受窗口内。如果没有,则重复校正,总共最多尝试三次。如果三次尝试都失败,则标记该运行,并将所有后续数据从积分相关直方图中排除。在后选择分析中,这些相关测量序列随后被排除。两个节点连续稳定,首先是节点 A,而另一个节点保持空闲。该过程由编程的硬件控制脚本自动执行,无需用户干预。在 628 小时活动的 244 次验证会话中,V_Si,1A 在 12.7% 的会话中需要校正电压变化,V_Si,2B 在 30.7% 的会话中需要校正,对应于正文中报道的平均校正间隔 19.4 小时和 8.4 小时。稳定序列如图 SI7 所示。

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图 SI7 共同目标发射频率 ν_T 的远程自动化控制方案。

稳定序列的时间线,穿插在双光子干涉测量中,分别显示节点 A(顶部)和节点 B(底部)。在每 2 小时活跃累积相关时间(绿色块)后,相关测量块被中断,在节点 A 记录 A2 跃迁的共振 PLE 光谱。如果从洛伦兹拟合提取的发射频率位于共同目标频率 ν_T = 327.231000 THz 周围的 ±20 MHz 接受窗口之外(红色箭头),则使用线性调谐系数 δν/δU_Bias = 6.30 GHz/V 施加反向偏置电压的校正变化,并重复 PLE 测量。一旦发射频率位于接受窗口内(绿色箭头),对节点 B 执行相同的序列,而节点 A 保持空闲(虚线箭头)。两个节点都稳定后,相关测量恢复。

文章名:Electrically tunable, two-photon interference from remote silicon-vacancy centers in industrial silicon carbide

作者:F.D. Hrunski 1, D. Scheller 1, M. Hollendonner 1, K. Ullerich 1, S.K. Parthasarathy 1,2, C. Fu 1, A. Pointner 1, W. Knolle 3, F. Kaiser 4,5, D.B.R. Dasari 6 and R. Nagy 1,*

单位:1︱Institute of Applied Quantum Technologies, Friedrich-Alexander-Universität   Erlangen-Nürnberg, Erlangen, Germany

2︱Fraunhofer Institute of Integrated Systems and Device Technology (IISB), Erlangen, Germany

3︱Leibniz-Institut für Oberflächenmodifizierung e.V., Leipzig, Germany

4︱Quantum Materials, Luxembourg Institute of Science and Technology (LIST), 28 Avenue des Hauts Fourneaux, Belval, 4362 Esch-sur-Alzette, Luxembourg

5︱Department of Physics and Materials Science, University of Luxembourg, 2 Avenue de l’Université, Belval, 4365 Esch-sur-Alzette, Luxembourg

6︱3.Physikalisches Institut, IQST and Centre for Applied Quantum Technologies, University of Stuttgart, Stuttgart, Germany 

关于我们:

OMeda成立于2021年,由3名在微纳加工行业拥有超过7年经验的工艺,项目人员创立。目前拥有员工15人,在微纳加工(涂层、光刻、蚀刻、双光子印刷、键合)等领域拥有丰富的经验。 同时,我们支持4/6/8英寸晶圆的纳米加工。 部分设备和工艺支持12英寸晶圆工艺。针对MEMS传感器、柔性传感器、微流控、微纳光学等行业。

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