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3.高阻硅SOI

硅是大规模量子光子学的一个有吸引力的宿主，但缺乏具有光学可寻址自旋态的明亮电信波段发射体限制了其用于自旋-光子接口。在此，我们展示了Al1中心——硅中的铝-碳缺陷——作为一种具有基态自旋的明亮波导集成单光子发射体。使用同位素纯化的绝缘体上硅纳米光子器件，我们隔离了单个Al1中心，并观察到高纯度单光子发射，g^(2)(0) = 0.04（无需背景扣除）。时间分辨光致发光光谱显示快速激发态寿命为135 ns，比经过充分研究的T中心提供的基准快近一个数量级。共振光致发光激发测量进一步分辨了零声子跃迁，并揭示了窄的均匀线宽达到47 MHz，在可比温度下比T中心窄三倍。通过磁光光谱学，我们分辨了束缚激子流形的自旋依赖跃迁，并实现了自旋选择光学泵浦，满足了量子态初始化和读出的先决条件。这些结果确立了Al1中心作为硅光子学中明亮电信波段自旋-光子接口，并为集成量子网络引入了一个有前景的平台

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文章名：Bright Telecom Spin-Photon Interface in Silicon Photonics

我们首先在8 K下使用800 nm带隙上激发进行光致发光光谱学表征样品。图1b显示了测量的系综光致发光光谱，其主要特征是在1481.4 nm处有窄发射线，标记为 (Al1)^0。该发射线与先前报道的Al1中心零声子线一致[23,24]。我们在未注入Al的样品中未观察到该峰，验证了该元素对产生此发射至关重要。此外，光谱在1513 nm处表现出较弱的横声子声子副本，标记为TA，这与[24,25]识别的声子副本波长一致。我们通过光致发光激发光谱学选择性激发零声子线并收集声子副本发射，进一步确认了这一归属。在更短波长1449 nm处可见第三个峰，标记为 (Al1)^x。该线的出现与不同光束中零声子发射的存在一致相关，其温度行为与 (Al1)^0 趋势非常相似（见图A1）。(Al1)^x−(Al1)^0 的能量距离约18 meV，与从体硅中Al1中心系综提取的15±5 meV[25]（作为缺陷的第一解离能）很好地匹配，这归因于激发发光态的布居。因此，我们将 (Al1)^x 线归因于Al1中心第二激发态的复合。点缺陷的建议能级结构如图1c所示。与T中心不同——其窄的1.76 meV TX0−TX1分裂严重限制其工作温度范围[19]——Al1中心的激发态分离几乎大一个数量级，提供了对热退布居的强大抗性。

受限于对高于现有硅自旋系统的光子发射速率的需求，我们进行时间分辨光致发光测量以评估激发态动力学。图1d显示了系综（点）上测量的发射衰减随时间的函数。实线是使用拉伸指数模型对实验数据的拟合，得到特征激发态衰减时间 τ = 128.5 ± 1.2 ns 和拉伸参数 β = 0.752 ± 0.006。该衰减时间比报道的T中心寿命[19]快近一个数量级，与预测的Al1中心更强的电偶极矩一致[22]。β非单位值表明对测量的系综发射有贡献的中心之间存在局域原子和应变环境的分布。

在确立了Al1中心的系综光学特征后，我们跨纳米梁阵列进行空间分辨光致发光测量，并对每个器件进行光谱筛选以识别隔离的零声子线。由于在当前注入和退火条件下缺陷形成的随机性，局部Al1中心密度在纳米梁之间变化，在一些器件中产生系综发射，在另一些器件中产生来自单个中心的离散线。图2a显示了一个隔离发射体的光致发光光谱，零声子线中心在1482.44 nm。为验证该发射来自单光子发射体，我们进行了二阶关联测量。图2b显示了从零声子线收集的测量二阶关联 g^(2)(τ)（实验细节见方法部分）。关联在零时间延迟处显示出近乎完全的符合抑制，表明来自单量子发射体的高单光子纯度发射。为量化单光子发射体的纯度，我们用分析反聚束模型拟合实验数据，如实线所示（见附录A）。从该拟合中，我们提取零延迟值 g^(2)(0) = 0.04 ± 0.02。无需腔珀塞尔增强即可获得如此异常高的单光子纯度，证明了隔离的Al1缺陷作为高效、独立量子发射体的可行性。

除了单光子纯度之外，实用的自旋-光子接口必须提供高通量；因此，我们直接将隔离Al1中心的饱和亮度与现有指标进行基准比较。图2显示了作为带隙上泵浦功率函数的测量强度。我们绘制了原始测量计数（蓝点）以及 g^(2) 修正计数率（紫点），后者通过去除人为增加亮度但不属于Al1中心发射的背景来提取真实的单光子发射速率。相应的功率相关 g^(2)(0) 可在图A3中找到，即使在发射体饱和功率下也表现出高单光子纯度。为量化饱和发射体亮度，我们将饱和曲线拟合为二能级系统模型（见附录A）。从该拟合中，我们提取饱和泵浦功率为 25 ± 1 µW，以及背景和 g^(2)(0) 修正后的饱和计数率（见方程A2）为 (2.14 ± 0.05) × 10^4 cps。我们将此饱和计数率与在相同纳米梁几何结构中测量的T中心发射[28]进行比较。该比较显示Al1中心的亮度增加了20倍，表明在相当的器件条件下，Al1中心明显比T中心更亮。

为确认这种增强的亮度源于基本跃迁动力学，我们测量了单个Al1缺陷的激发态寿命。图2d显示了发射强度衰减随时间的函数。衰减非常符合单指数衰减模型（黑色实线），激发态寿命 τ = 135 ± 2 ns。与需要拉伸指数模型的系综测量相反，单中心衰减由单指数很好地描述，进一步支持了将该隔离光谱线归属于单个Al1中心。通过展现比T中心快近一个数量级的跃迁，Al1缺陷利用其更强的跃迁偶极矩提供了本质上更明亮的自旋-光子接口。

图2：单个Al1中心的光学表征。a) 零声子线在1482.437 nm处的光致发光光谱（点）和相应的洛伦兹拟合（实线）。提取的线宽为 20.2 ± 0.7 GHz；b) 在3 µW功率的800 nm连续波泵浦下的二阶自关联测量（点）及相应的方程A3拟合（实线）。提取的零延迟值为 g^(2)(0) = 0.04 ± 0.02；c) 作为CW 800 nm入射功率函数的计数率，未经和经 g^(2)(0) 修正（分别为蓝点和紫点）及方程A1的二能级系统拟合（实线）。修正计数的拟合提供 P_sat = 25 ± 1 µW 和 I_sat = (2.14 ± 0.05) × 10^4 cps；d) 在2.5 MHz重复频率的780 nm脉冲激发下的时间分辨光致发光测量（点）及相应的单指数拟合（实线），提取 τ = 135 ± 2 ns。

Ⅳ.光致发光激发测量

在确立了从隔离Al1中心的明亮、纯单光子发射和快速衰减之后，我们接下来探测该缺陷的共振光学响应。为此，我们使用第二个相同样品，在能够施加高达9T磁场的磁光低温恒温器中冷却到4.2K的基温。我们在该样品中的单个Al1中心上进行光致发光激发和自旋测量。图A4提供了该中心的额外表征测量。

我们通过在1481.8 nm附近调谐窄线宽激光器对 (Al1)^0 跃迁进行共振激发，并通过带通滤光片在1513 nm处收集相应的声子副本发射。产生的作为扫描激光波长函数的强度如图B1所示，通过高斯分布拟合光谱提供了10.85 ± 0.08 GHz的非均匀线宽。该值显著宽于寿命极限线宽，表明存在展宽机制，如局域应变、电场无序或样品中的光谱扩散[29]。我们将此类机制的存在归因于中心生成过程退火步骤中晶格恢复不完全导致的残余注入诱导晶格损伤。这一解释与在同一纳米梁中观察到的宽缺陷相关光致发光背景一致，如图A2所示。需要进一步优化注入和退火条件以改善跃迁的光谱稳定性（见附录A的进一步讨论）。

为绕过局域无序并揭示决定发射体对量子网络适用性的真正相干性质，我们通过双色光致发光激发光谱学提取均匀线宽。在该测量中，泵浦激光固定在非均匀峰的中心，而第二束较弱的探测激光在相同光谱区域上扫描。产生的作为扫描激光波长函数的光谱如图3a所示，实线是单音非均匀轮廓的最佳高斯拟合，作为比较呈现。当探测激光与泵浦寻址的光谱类别共振时，探测诱导的发射被抑制，产生光谱烧孔。这种抑制源于泵浦激光对发射体的饱和。一旦发射体漂移，发射恢复到非均匀光谱趋势。图3b显示了光谱烧孔的高分辨率测量及其相应洛伦兹最佳拟合（实线）。对于该特定实验条件，我们从拟合中提取半高全宽为0.202 ± 0.008 GHz。

为研究支配均匀展宽的机制，我们在一定样品温度范围内重复测量。图3c显示了提取的光谱烧孔半高全宽作为温度的函数。具体而言，凹陷宽度随温度单调增加。我们使用幂律展宽模型（方程B1）拟合这一趋势，从中提取标度因子约为 T^(3.5±0.4)，其中 T 是样品温度。该行为接近缺陷介导光学退相干预测的 T^3 标度，其中声学声子调制光学中心与附近缺陷之间的长程相互作用[30]。考虑到发射体的显著光谱扩散，这种机制是可能的，尽管有限的温度范围不足以将其与交叉或混合退相干过程唯一区分。

图3：单个Al1中心的瞬态光谱烧孔测量。a) 零声子线的双色光致发光激发光谱，分辨率2 pm（点）及高斯拟合（实线），提取FWHM = 10.85 ± 0.08 GHz。扫描激光入射功率为0.5 µW，泵浦激光功率为1.5 µW；b) 烧孔凹陷的放大图，分辨率0.2 pm，扫描和泵浦激光功率均为0.5 µW（点），及相应的洛伦兹拟合（实线），计算FWHM = 0.202 ± 0.008 GHz；c) FWHM随样品温度的行为，扫描和泵浦激光功率均为5 µW（点）及根据方程B1的相应拟合（实线）；d) FWHM随泵浦激光功率的行为（点）及使用方程B2的拟合（实线）。扫描功率保持恒定在0.5 µW，温度固定在4.2 K。

光谱烧孔凹陷宽度作为泵浦激光功率的函数，同时保持探测激光功率固定。产生的功率展宽趋势如图3d所示。通过用功率展宽模型（方程B2）拟合数据并外推到零泵浦功率，我们提取该跃迁的均匀线宽为 Δω_hom/2π = 47 ± 8 MHz。尽管存在局域晶格无序，该值比T中心在可比温度下报告的基准窄约三倍[29]。当以理论寿命极限为基准时，这一优势变得更加明显。虽然我们的Al1中心从1.2 MHz极限展宽到47 MHz（约40倍），但T中心从160 kHz退化到超过140 MHz，这是完全由其严重易受TX0热退布居影响的千倍展宽[29]。

Ⅴ.自旋选择光学泵浦

为确立Al1中心作为可行的量子存储器，我们在高达9 T且垂直于样品表面的外加磁场下，使用双色共振测量探测其自旋性质。图4a显示了来自该单个Al1中心的发射结果，其中泵浦激光固定在主跃迁上，而探测激光在光谱范围上扫描，在不同磁场水平下激发选择性自旋分辨光学跃迁。磁场解除了电子和空穴自旋态的简并，分辨了束缚激子流形的4个允许光学跃迁，标记为A–D，如插图所示。当泵浦激光固定在跃迁B（C）上时，只有当探测激光与跃迁A和C（B和D）共振时，发射才恢复。这种行为与在四能级系统内自旋选择光学泵浦到暗自旋态一致。从四个跃迁能量的磁场依赖性中，我们提取了电子和空穴 g 因子。对跃迁塞曼分裂的线性拟合给出 g_e = 1.98 ± 0.02 和 g_h = 2.30 ± 0.02（见图B2）。图A5提供了样品中其他单发射体上观察到的有效 g 因子的额外统计数据。

我们接下来通过时间分辨自旋选择泵浦实验演示自旋态的光学初始化和读出。为最小化B和C跃迁之间的光谱重叠，磁场固定在7 T。我们施加四个20 µs共振光脉冲序列，其中前两个脉冲与跃迁B共振，后两个脉冲与跃迁C共振，如图4b所示。对于每对脉冲，第一个脉冲在发射中表现出瞬态衰减，对应于从寻址自旋态的光学泵浦，而第二个脉冲测量在布居转移到相反自旋态后的残余背景。

为量化自旋选择布居转移，我们重复测量，同时改变跃迁C上的光功率并保持跃迁B上的功率固定。这确保每次测量准备相同的初始自旋极化，而仅改变C光学循环的强度。对于每个功率，瞬态荧光衰减用指数模型（方程B3）拟合，如图4b插图中的白色实线所示，提取的光学泵浦速率绘制在图4c中。该速率最初随激发功率增加，然后接近恒定值，表明在低功率下布居转移动力学受共振激发速率限制，在高功率下受光学跃迁饱和限制。用方程B4描述的饱和模型拟合该依赖性，得到最大光学泵浦速率 γ_p^sat = 0.24 ± 0.05 µs⁻¹。结合独立测量的激发态寿命，该速率对应光学循环数 η = 13.7 ± 2.9。虽然最终需要与光学腔集成以实现单次读出，但所达到的循环数足以实现高保真全光学自旋初始化，无需微波控制。

图4：单个Al1中心的磁光谱学和时间分辨光学泵浦。a) 通过双色光致发光激发光谱学的塞曼分裂。蓝色（紫色）光谱通过将泵浦激光固定在峰B（C）能量处获得。插图显示了在外加磁场下束缚激子跃迁的能级结构，显示四个自旋允许光学跃迁；b) 用于演示光学泵浦的脉冲序列。前两个脉冲将布居泵浦到相反自旋态，而第二对将布居转移回初始态。测量的B和C脉冲幅度之间的差异源于跃迁C下方的额外背景。插图：第三脉冲衰减的指数拟合；c) 光学泵浦速率的功率依赖性，证明在更高泵浦功率下更快的布居转移；d) 用于测量基态自旋弛豫时间的脉冲序列。前两个脉冲将布居初始化为相反自旋态。在可变延迟 ∆t 后，第一个探测脉冲测量恢复的布居，随后是立即的参考脉冲对；e) 用指数模型拟合提取的对比度以计算自旋极化寿命。

虽然快速读出和初始化至关重要，但Al1中心作为弹性量子存储器的最终效用取决于其光学制备自旋态的弛豫。为测量纵向弛豫时间，我们使用图4d所示的延迟泵浦-探测序列。与跃迁B共振的两个脉冲首先将布居转移到跃迁C寻址的基态能级。在可变暗间隔 ∆t 后，第一个C脉冲探测剩余的自旋极化。荧光瞬态与脉冲开始时的自旋极化与C激发产生的稳态极化之间的差异成正比。随后的C脉冲建立光学泵浦后的背景，而最终的B–C对重新制备并读出相同的极化态，提供序列内参考。因此，归一化瞬态对比度直接测量暗间隔期间光学制备自旋极化的衰减。

光学制备自旋极化的衰减如图4e所示。对于每个暗间隔 ∆t，我们通过背景扣除后第一个C读出脉冲与最终参考脉冲之间的差异来确定归一化极化对比度。随着 ∆t 增加，对比度随着基态布居向平衡弛豫而向其长延迟值减小。我们使用指数衰减模型（见方程B7）拟合该依赖性，得到在7 T和4.2 K下纵向自旋弛豫时间 T_1 = 123 ± 27 µs。该值显著短于在1 K下近0.2 T处波导集成T中心测量的 T_1 = 80 ± 30 ms，以及报道的体块T中心在1.4 K下近0.08 T处 T_1 > 16 s 的下限[19,31]。这种差异与本工作中使用的更高磁场一致。对于硅中的局域电子自旋，直接单声子弛豫速率预期近似按 

Ⅵ.结论

总之，我们确立了Al1中心作为硅中明亮电信波段自旋-光子接口。单个中心表现出高纯度单光子发射，g^(2)(0) = 0.04，激发态寿命为135 ns，比T中心快近一个数量级，与预测的Al-C缺陷更强光学跃迁一致。共振光谱学揭示均匀线宽为47 MHz，而磁光谱学和时间分辨测量分辨了自旋依赖光学跃迁，并演示了基态布居的自旋选择初始化。

进一步的进展将需要改进材料加工以抑制注入诱导的光谱扩散并稳定光学跃迁。更窄的非均匀线宽将使得在较低磁场下进行自旋选择操作成为可能，在低磁场下自旋弛豫减少，且相干微波控制更易实现。结合腔增强和由本征铝和碳核自旋形成的局域寄存器，这些进展可支持相干自旋控制、高效自旋-光子纠缠和长寿命量子存储器。明亮电信发射、光学可寻址基态自旋和硅纳米光子学的集成将Al1中心定位为可扩展量子网络节点的一个有前景构建块。

方法

Al1中心的生成

(Al–C)_Si 复合体通过室温下依次注入C（38 keV能量，7.2×10¹² 离子/cm² 剂量）和Al（40 keV能量，1×10¹² 离子/cm² 剂量）在纯化 ²⁸Si-on-insulator 中生成。离子能量选择为从SRIM（Stopping and Range of Ions in Matter）软件模拟产生110 nm深度的离子投影射程。注入过程中离子束相对样品表面倾斜7°进行，以减少注入过程中的沟道效应，否则会导致离子投影射程失真，从而影响缺陷深度和浓度分布。我们采用300 °C注入后退火1小时，以修复注入晶格损伤并促进碳迁移以形成所需的 (Al–C)_Si 复合体。

器件描述

为高效收集单个Al1中心的发射，我们使用为边缘耦合到透镜光纤而设计的锥形硅纳米梁波导，如图M1所示。该器件由宽度为 b 的纳米梁连接到长度为 L_taper 的绝热锥形组成，将波导宽度在输出端面减小到 b_taper。该锥形逐渐扩展导波光学模式，改善与用于收集的透镜光纤横向轮廓的模式匹配。在纳米梁的相反端，由半径 r 和晶格常数 a 的周期性空气孔阵列形成的一维光子晶体反射镜将发射反射回锥形输出端，从而将收集的光优先引导到光纤耦合端。

锥形几何结构设计为与数值孔径 NA = 0.4 的透镜光纤高效耦合。时域有限差分模拟给出优化器件参数：a = 420 nm，r = 126 nm，b = 520 nm，b_taper = 110 nm，L_taper = 15 µm。

纳米梁器件通过电子束光刻后接绝缘体上硅衬底刻蚀制备。为实现高效边缘收集，选定的纳米梁随后通过转移印刷光刻转移到单独的硅载体芯片边缘。在此过程中，使用聚二甲基硅氧烷（PDMS）印章从源衬底拾取单个图案化纳米梁并将其放置在载体晶圆边缘附近。由此产生的悬浮几何结构允许耦合到纳米梁模式的Al1中心发射直接使用透镜光纤从芯片边缘收集。

实验装置

对于光致发光表征，样品安装在达到8K基温的闭环低温恒温器（S50 Montana Instruments）中。样品通过100x物镜从顶部激发，数值孔径NA为0.70（Mitutoyo，Plan Apo NIR）。780-800 nm的带隙上激发由连续波激光器（Msquared，Solstis）和重复频率2.5 MHz的脉冲激光器（Picoquant，LDH-D-C-780）提供。

图M1：纳米梁的扫描电子显微镜图像。

对于光致发光激发光谱学和光学自旋操控测量，样品安装在配备超导磁体（提供高达9T磁场）的闭环低温恒温器（Attocube，Attodry1000）中，基温为4.2K。使用自由空间自建共聚焦显微镜进行激发，物镜数值孔径0.68-NA，焦距3 mm。零声子线的共振激发由窄带共振激光器（Santec，TSL 570和TOPTICA，CTL 1500）提供，并使用波长计（Bristol 671）监测和锁定两台激光器到相同参考。共振激光器分别通过两个保偏光纤耦合声光调制器（AOM，Brimrose Corp），由任意波形发生器（Keysight，33512B）控制。

在所有测量中，信号通过测量反射光功率耦合到硅纳米梁的透镜光纤（工作距离14 µm）收集，达到约70%的耦合效率。从零声子线收集的信号使用带宽0.3 nm的可调谐光纤耦合滤波器（WLPhotonics）选择性滤波。从声子边带收集的信号使用包含带宽12 nm带通滤波器（Thorlabs，FBH051520-12）的自建自由空间滤波装置滤波。对于关联测量，收集的信号由光纤耦合50:50分束器（Thorlabs）分束。光谱和探测由Princeton Instruments光谱仪获取，该光谱仪包含单色仪（600 g/mm和150 g/mm光栅）和1024像素InGaAs相机，以及两个使用高速时间标记器（PicoQuant，HydraHarp 400和Multiharp 160）效率为80%的光纤耦合超导单光子探测器（QuantumOpus）。

图A1：系综光致发光光谱随样品温度的变化。

附录

附录A：光致发光表征

Al1中心发射线的温度依赖性

图A1显示了硅纳米梁中Al1中心系综的温度依赖性。我们观察到与Al1缺陷相关的三条发射线（在第III节中描述），即1449 nm处的 (Al1)^x、1481 nm处的 (Al1)^0 和1513 nm处的声子副本。它们都显示出随着样品温度升高而相同的强度降低行为。

注入诱导的晶格无序

图A2显示了通过光致发光激发光谱学研究的样品的宽范围光致发光光谱。该光谱显示了一些与硅中已知点缺陷相关的窄线（Al1中心及其声子边带分别在约1480 nm和约1510 nm，以及C中心在约1570 nm），位于宽背景之上。这种背景形状在硅点缺陷的系综测量中常见[34]，与缺陷制备过程中不可避免产生的晶格损伤相关，即离子辐照或注入。为创建Al1中心，我们在碳和铝注入后采用了单次热退火步骤，条件如[24,25]所述，以从系综获得最强发射。然而，确定单个Al1中心生成的最佳配方将需要进一步专门研究退火条件，以优化Al1中心生成和背景减少。实际上，由于铝质量更大，铝注入产生的空位量约为碳注入（来自SRIM模拟）的5倍。因此，与经过充分研究的硅点缺陷（如G和T中心）相比，它需要不同的注入后退火条件来完全再结晶诱导的晶格损伤。同时，退火温度应有利于碳迁移，同时不超出中心热稳定性阈值，目前该阈值尚不明确。

图A2：包含Al1中心系综的纳米梁的光致发光光谱。从1480 nm到1540 nm的宽谱带与注入过程中产生且热退火步骤中未完全修复的晶格无序相关[34]。锐峰与Al1中心及其声子边带（约1480 nm和约1510 nm）以及C中心（约1570 nm）相关。

功率饱和与二阶自关联分析

为拟合图2c中显示的两条饱和曲线，我们采用二能级系统模型，其解析表达式为：

饱和曲线的背景和 g^(2)(0) 修正根据以下方程进行：

图A3显示了 g^(2)(0) 和提取的关联时间 τ_C 作为带隙上激光功率的函数行为。我们未观察到单光子纯度的显著变化，而关联时间随功率增加而变快，如预期。τ_C 作为泵浦功率函数的行为可使用以下方程拟合：

图A4显示了用于共振光谱学测量的同一隔离Al1中心上的光子关联和寿命测量。测量的光子纯度（g^(2)(0) = 0.35 ± 0.02）低于正文中讨论的发射体，因为残余背景发射无法通过光谱滤波完全抑制。该背景可能来源于与纳米梁耦合较弱的其他Al1中心的发射以及残余注入诱导的晶格无序（见第IV节）。尽管存在这种强背景，该中心被选为共振测量，因为其周围光谱区域更干净，相比任何其他单中心，能够更清晰地分辨边跃迁。时间分辨光致发光衰减由单指数模型很好地描述，与隔离中心的发射一致。该单个Al1中心的寿命为152 ± 2 ns。

通过带隙上激发的磁光谱学

在转向双色共振测量之前，我们通过光致发光光谱学从一组单个Al1中心研究了零声子线的塞曼分裂。图A5显示了不同磁场值下的结果光谱。我们观察到从线性塞曼拟合模型提取的有效g因子分布，这与T中心中空穴g因子值的已知范围一致。特别是，中心1至4提取的 g_eff = |g_h - g_e| 值分别为 0.186 ± 0.007、0.216 ± 0.013、0.344 ± 0.006、0.325 ± 0.005。

附录B：共振激发测量

非均匀和均匀线宽的提取

图B1显示了在零磁场下通过单色光致发光激发光谱学测量的单个Al1中心零声子线。实线表示实验数据的高斯拟合，从该拟合中我们提取非均匀线宽为10.85 ± 0.08 GHz。

在双色光致发光激发光谱学配置中，我们进行瞬态光谱烧孔测量以提取Al1缺陷的均匀线宽。光谱烧孔半高全宽通过实验数据的Lorentz拟合提取。图3c中报告的线宽随样品温度的行为用以下方程拟合[35,36]：

通过双色共振激发的磁光谱学

我们从图4a提取峰值中心能量，并绘制每个峰值作为外加磁场函数的趋势。我们将所得行为拟合为塞曼分裂的线性模型，提取电子和空穴g因子。如图B2所示。

光学泵浦与自旋极化弛豫

对于施加到跃迁C的每个共振功率，荧光瞬态使用以下方程拟合：

提取速率的功率依赖性由下式描述[38]：

在饱和极限下，激发态布居接近一半，泵浦速率与光学循环数 η 的关系为：

光学制备基态自旋极化的衰减通过在可变暗间隔 ∆t 后测量的荧光对比度确定。对于每个延迟，对比度通过比较第一个C读出脉冲期间的积分荧光与最终C参考脉冲的积分荧光（扣除前一个C脉冲期间测量的背景后）获得。这种归一化抑制了激发和收集效率的慢变化。

测量对比度的弛豫由单指数模型描述：