摘要：尽管²²⁹Th核异构体近期已被观测并实现激光激发，但将光学核操控转化为芯片级固态频率标准仍是一项未竟的挑战。在此，我们提出一种纳米光子平台，用以实现基于嵌入高Q值氟化物光子谐振腔中²²⁹Th低能异构跃迁的全固态核时钟。通过将钍核系综与受限光学模式相耦合，我们证明谐振腔中的共振场累积可显著增强核激发速率，从而在实用的激光强度下实现光学询问。我们对核-光子相互作用动力学进行了建模，并勾勒出应对这一挑战的技术路线图，包括氟化物晶体谐振腔的制备、钍离子注入、集成激光器的核激发，以及真空紫外光子的片上探测。作为初步概念验证，我们将²²⁹Th注入晶体氟化物回音壁模式谐振腔中，并评估注入诱导损伤对谐振腔性能的影响。我们的平台利用材料集成和纳米光子学领域的最新进展，为迈向紧凑且可扩展的核频率标准规划了一条切实可行的路径。关键词： 核时钟，固态频率基准，纳米光子学，量子光学SOI晶圆：--340nm/500nm/400nm/220nm薄膜/ 3um厚膜-3umSIO2-675umALOOI晶圆；--氧化铝薄膜晶圆，键合工艺和镀膜工艺
AlGaAsOi --mbe+外延转移+光量子
InGaPoi--mbe+外延转移+光量子
ALN EPI:氮化铝外延片--用于紫外非线性光学
TAOOI晶圆--氧化钽薄膜晶圆，IBS镀膜工艺
SINOI晶圆--超低损耗氮化硅薄膜晶圆，210nm-300nm-400nm-800nm
SICOI晶圆：新型量子光学平台500nm-700nm-1um
8寸LTOI晶圆批量供应；铌酸锂的有力的竞争对手，薄膜钽酸锂晶300600
6寸X切Z切掺镁薄膜铌酸锂晶圆 ，厚膜 3um 5um 和 薄膜 100-600nm
8寸LNOI晶圆;8寸LNOI助力更大规模薄膜铌酸锂产品量产
我们为客户提供晶圆（硅晶圆，玻璃晶圆，SOI晶圆，GaAs，蓝宝石，碳化硅（导电，非绝缘），Ga2O3,金刚石，GaN（外延片/衬底）），镀膜（PVD,cvd,Ald，PLD）和材料（Au Cu Ag Pt Al Cr Ti Ni Sio2 Tio2 Ti3O5，Ta2O5,ZrO2,TiN，ALN,ZnO,HfO2。。更多材料），键合（石英石英键合，蓝宝石蓝宝石键合）光刻，高精度掩模版，外延，掺杂,电子束光刻等产品及加工服务(请找小编领取我们晶圆标品库存列表，为您的科学实验加速。
请联系小编免费获取原文
文章名:Toward nanophotonic platforms for solid-state ²²⁹Th nuclear clocks作者：Sandro Kraemer•,1,∗ Karen Mamian•,2,† Toby Bi,3,4 Shun Fujii,5 Jan de Haan,6 Harshith Babu,1 Arno Claessens,1 Rafael Ferrer Garcia,1 Fedor Ivandikov,1 Piet Van Duppen,1 Andreas Dragoun,7,8,‡ Christoph E. D¨ ullmann,7,8,9 Christoph Marquardt,3,10 Ulrich Wahl,11 Bart Kuyken,6 Thorsten Schumm,12,§ Pascal Del’Haye,3,4,¶ Lino M. C. Pereira,13,∗∗ Georgy A. Kazakov,12,14,†† Kasper Van Gasse,6,‡‡ and Charles Roques-Carmes2,15,§§1 KU Leuven, Institute for Nuclear and Radiation Physics, Celestijnenlaan 200D, 3001 Leuven, Belgium2 Institute of Science and Technology Austria, Am Campus 1, 3400 Klosterneuburg, Austria3 Max Planck Institute for the Science of Light, Staudtstr. 2, 91058 Erlangen, Germany4 Department of Physics, Friedrich-Alexander-Universit¨at Erlangen-N¨urnberg, Staudtstr. 7, 91058 Erlangen, Germany5 Keio University, Faculty of Science and Technology, Department of Physics, Yokohama 223-8522, Japan6 Photonics Research Group, Department of Information Technology (INTEC), Ghent University–imec, Ghent 9052, Belgium7 Department of Chemistry- TRIGA Site, Johannes Gutenberg University Mainz, Fritz-Strassmann-Weg 2, 55128 Mainz, Germany8 Helmholtz Institute Mainz, Staudingerweg 18, 55122 Mainz, Germany9 GSI Helmholtzzentrum f¨ur Schwerionenforschung GmbH, Planckstr. 1, 64291 Darmstadt, Germany10 Friedrich-Alexander-Universit¨at Erlangen-N¨urnberg, Institute of Optics，Information and Photonics, 91058 Erlangen, Germany11 Centro de Ciˆencias e Tecnologias Nucleares, Departamento de Engenharia e Ciˆencias Nucleares,Instituto Superior T´ecnico, Universidade de Lisboa, Estrada Nacional 10, ao km 139,7, 2695-066 Bobadela, Portugal12 Technische Universit¨at Wien, Atominstitut, Stadionallee 2, 1020 Vienna, Austria13 KU Leuven, Quantum Solid State Physics, Celestijnenlaan 200D, 3001 Leuven, Belgium14 Wolfgang Pauli Institute, Oskar-Morgenster Platz 1, A-1090, Vienna, Austria15 Stanford University, E. L. Ginzton Laboratory, 348 Via Pueblo, Stanford, CA 94305, USA原子钟为人类提供了最精确的时间和频率测量手段，支撑着全球导航、通信和量子计量学的发展[1]。基于可见光和红外波段电子跃迁的光学原子钟现已达到低于10⁻¹⁸的分数不确定度[2, 3]，但其体积、复杂性和功耗需求使其主要局限于专业实验室环境。与此同时，基于微机电系统（MEMS）技术的集成化芯片级原子钟可实现约10⁻¹¹的稳定度[4]，但仍依赖于宏观气室中的气相原子系综。固态频率基准有望克服上述限制，使得紧凑且鲁棒的时间标准能够在实验室之外的广阔场景中部署应用。通向超稳定频率标准的一条新兴路径是基于²²⁹Th极低能量（E_iso = 8.4 eV）窄核跃迁的核时钟。由于原子核与其环境之间的弱耦合，该跃迁预计可实现接近10⁻¹⁹的精度[5]。²²⁹Th中存在低能核异构体最早于20世纪70年代通过γ能谱学推断得出[6]。间接测量推得激发能量为3.5(1) eV [7]，随后修正为7.8(0.5) eV，对应波长约为160 nm [8, 9]。基于该跃迁的核时钟概念由Peik和Tamm于2003年提出[10]。对异构体的直接实验获取于2016年实现，通过探测²³³U α衰变布居亚稳态²²⁹mTh后产生的转换电子得以完成[11]。随后的实验测定了其寿命、能量和电磁矩[12–14]。更近期，在欧洲核子研究中心ISOLDE设施将放射性离子束注入宽带隙晶体，实现了辐射衰变的观测，并证明了固态方案的可行性[15, 16]。改进后的波长值为148.71(42) nm，于2024年促成了首次核跃迁的激光激发[17]，测得波长为148.3821(5) nm。真空紫外频率梳光谱学随后将该核跃迁与⁸⁷Sr光学钟跃迁联系起来，同时解析了温度依赖的四极分裂[18–20]。这些进展为固态核时钟奠定了基础，其中钍原子核被嵌入在148.4 nm处透明的宽带隙晶体中，从而抑制内转换并实现可扩展架构[21, 22]。目前已在多种基质材料中观测到辐射衰变，包括CaF₂、MgF₂、LiSrAlF₆和ThF₄ [23–25]。使核时钟变得紧凑且可扩展的一条有前景的路径在于纳米光子学，它能够在纳米尺度上调控光与物质的相互作用[26]。具有小模体积的高Q值谐振腔能够以相对较低的输入功率产生较大的腔内场，并改变光学态的局域密度，通过珀塞尔效应增强发射速率，同时实现高效输入输出耦合和芯片级路由。与此同时，低损耗集成光子平台现已支持紫外频率转换、紧凑型微梳源以及用于精密计量的可扩展无源和有源光子元件[27, 28]。在此，我们提出并验证了一条通向全固态核时钟的路径，该路径基于将²²⁹Th原子核嵌入高Q值回音壁模式（WGM）纳米光子谐振腔中。我们首先建立了一个理论框架，描述钍核系综与光子谐振腔中受限光学模式之间的相互作用，并利用该框架估算不同²²⁹Th嵌入方案下核跃迁的信号强度。随后，我们勾勒出实现这一概念的技术路线图，涵盖真空紫外（VUV）光子谐振腔的设计与制备、钍元素在合适基质晶体中的集成、用于直接或双光子激发的窄线宽紫外及真空紫外激光源的开发，以及发射核光子的片上探测策略。作为初步概念验证，我们成功将²²⁹Th注入氟化镁光子谐振腔中，以证明钍离子注入与晶体氟化物谐振腔的兼容性。综合而言，这些结果确立了可扩展、鲁棒且完全集成的固态频率基准的技术可行性，该基准充分利用了核跃迁的优势。我们首先概述支撑本方案的关键物理要素：嵌入的²²⁹Th原子核与由紫外及真空紫外透明宽带隙材料制成的高Q值光子谐振腔中受限光学模式之间的相互作用，以及实现核跃迁相干光泵浦的物理机制（如图1（a-d）所示）。图1. 全固态核时钟的概念。(a) 文献[17, 18, 23]中使用的掺钍晶体常规泵浦方案。(b) 所提出的高Q值掺钍氟化物光学谐振腔。(c) 我们采用双光子泵浦方案，利用相应品质因子Q₁（在ω₂ = E_iso/ℏ处）和Q₂（在ω₁ = ω₂/2处）的谐振增强。(d) 钍原子核与光学模式的重叠。(f) 自由空间方案(a)和集成方案(b)中核双光子激发速率随激光功率的变化关系。回音壁模式（WGM）谐振腔通过沿弯曲介质界面的连续全内反射将光约束在紧凑体积内，且损耗极低，使得光场能够在其中多次循环传播。由此产生的光场约束和长光子寿命带来了高的腔内光强和窄线宽，为增强光与物质的相互作用提供了理想环境。此类谐振腔可实现为多种几何形态——包括微球、微盘和微环面——并支持由方位角传播常数和谐振腔周长及折射率所决定的离散自由光谱范围（FSR）所表征的模式[29–31]。谐振腔的品质因子（Q因子）定义为 Q = ω/κ_i，其中 κ_i 为总光子衰减率。本征损耗率包括体材料吸收、表面吸收、表面粗糙度引起的散射以及弱约束导致的辐射损耗。然而，在毫米尺度的WGM谐振腔中，本征损耗预计以表面散射为主，其标度关系为 Q ∝ λ³σ⁻² ，其中 λ 为波长，σ为表面粗糙度[32]。由于晶体材料在不降低晶格质量的情况下无法进行回流处理，超高品质因子的单晶谐振腔采用单点金刚石车削[33]、飞秒激光烧蚀[34]或精密磨削及车床抛光[35]等方法直接由体材料晶体制备，随后经精细抛光步骤以最小化表面粗糙度并抑制散射损耗[36, 37]。为实现与²²⁹Th核光谱学相关的紫外和真空紫外波段工作，单晶氟化物材料为首选，因其在真空紫外波段具有宽透光窗口[38–40]、低散射损耗和高光学损伤阈值。事实上，基于MgF₂和CaF₂的WGM谐振腔已在可见光波段实现了超过10⁸的超高品质因子[41, 42]，在近红外波段高达10¹¹[43]，在中红外波段超过10⁸[44]，从而支持广泛的光子学应用。这些谐振腔中强大的光场约束和长光子寿命支持增强的非线性相互作用，包括频率上转换[45, 46]和谐波产生[47]。光可通过多种倏逝波耦合方案高效耦合至WGM谐振腔中，包括锥形光纤[48]、棱镜[49]、角抛光光纤[50]或集成波导[51, 52]。通过控制耦合间隙，外部耦合速率可从欠耦合调节至过耦合状态，当外部损耗与本征损耗达到平衡时实现临界耦合。通过引入多个耦合器（如锥形光纤或棱镜）并针对不同波长优化其耦合比，可实现多个输出耦合通道。这种灵活性允许在多个光谱波段（包括紫外和真空紫外）实现光场的高效激发和提取，并为自由空间激光系统与集成光子器件之间提供鲁棒的接口。高Q因子、相对较小的模式体积以及宽光谱覆盖范围的结合，使晶体氟化物WGM谐振腔在耦合至嵌入核跃迁方面具有独特优势。其将光能集中在亚毫米体积内同时保持低吸收的能力，为在全固态核时钟架构中增强受限真空紫外光子与²²⁹Th原子核之间的相互作用强度开辟了一条切实可行的路径。面向该领域之外的读者，我们在补充信息（SI）第S1节中回顾了纳米光子学和耦合模理论的基本概念。光子能量为 ℏω、强度为 I 的单色激光与原子核相互作用，可驱动基态与异构态之间的核跃迁。在低强度极限下，激发速率 R_exc 可通过有效截面 σ_i 表示为：²²⁹Th核与电磁场的主导耦合来自磁偶极（M1）跃迁，估计概率在 1.4×10⁻⁴ s⁻¹ ≤ Γ_M1 ≤ 6.5×10⁻⁴ s⁻¹ 范围内[53,54]。此后我们采用 Γ_M1 = 4.0×10⁻⁴ s⁻¹，对应真空半衰期1740 秒。较弱的电四极（E2）分量贡献 Γ_E2 ≈ 1.1×10⁻¹³ s⁻¹ [53,55]。单光子激发。对于与核跃迁共振的光（ℏω = E_eg = E_iso，其中 e 和 g 表示局域晶格环境中同质异能态和基态的特定子能级），M1通道的吸收截面可近似为[56]：其中 m_g 和 m_e 是基态和激发态的磁量子数，为部分衰变速率 ），且 q = m_e - m_g。在下文中，我们考虑 m_g = ±1/2 → m_e = ±1/2 的 π跃迁，其中 因此，截面随激光线宽 Gamma_L 反比缩放，且与强度 I 无关。双光子激发。为克服148.4 nm波长处激光技术的局限性，已有若干基于多光子激发的方案被提出（图1(c)）。我们首先考虑原子核的直接单色双光子吸收（即2ℏω = E_iso，且仅考虑基态和异构态的一对子能级 g 和 e）。由此得到的截面表达式为：其中 m_p 是质子质量，g_e = -0.252（g_g = 0.146）且 m_e = 3/2（m_g = 5/2）分别是同质异能态（基态）的g因子和磁量子数[56,57]。应当指出，涉及双光子过程的截面依赖于激光强度 I。在激光强度为 10¹⁰ Wm⁻² 且 Γ_L = 2π×1 kHz 下，核的直接双光子吸收截面 σ_M1-2ph 比直接单光子吸收截面 σ_M1-1ph 小超过22个数量级。实现核跃迁双光子驱动的一条更有前景的途径依赖于核与晶体宿主的耦合。激光束极化晶体介质并通过电场梯度和核电四极矩耦合到核。这种相互作用被称为光核四极效应（ONQ）[58,59]。由此产生的截面 σ_ONQ 可近似为（例如在CaF₂中）：其中 E_bg 是周围介质的电子带隙能量，且 E_bg > E_iso（推导和讨论见补充信息第S2节）。重要的是，根据这些计算，这种核-光子相互作用的类型可能比直接双光子吸收强多个数量级。额外的双色双光子吸收方案依赖于电子与原子核的耦合，通常被称为“电子桥激发”，文献中亦有讨论[60]。图2. 嵌入高Q光子谐振器中的钍核的双光子泵浦。(a) 在最大模式重叠和均匀²²⁹Th掺杂情况下，泵浦功率 P₁ = 100 mW 时计算的148 nm模式输出光子通量（Φ₂_out）和各向同性发射速率（Φ_isotropic）的动力学。(b, c) 稳态对泵浦功率和注入方法的依赖。稳态 Φ_isotropic (b) 和 Φ₂_out (c) 对296 nm模式输入功率 P₁ 的依赖，对应随机取向注入（蓝色）和沿主晶轴对齐注入（即沟道注入）（橙色）的²²⁹Th（注入注量10¹³ cm⁻²），以及使用图3(a)所示谐振器的模拟模场分布进行全谐振器掺杂（掺杂浓度2×10¹⁷ cm⁻³）。黑色虚线表示检测阈值：对于腔输出情况，假设阈值为1 s⁻¹；而对于各向同性自发核发射，考虑有限立体角覆盖，取阈值为10 s⁻¹。值得注意的是，上述所有截面均可通过将原子核嵌入经工程化设计的光学环境（如高精细度光学谐振腔）中得到增强，此时自发发射速率由相应的珀塞尔因子 F_P提高。尽管双光子过程通常需要较高的光强，但谐振腔引起的场约束可将所需驱动功率降低数个数量级（图1(f)）。光子微谐振腔中²²⁹Th原子核与光子之间的相互作用嵌入高Q值谐振腔中的原子核与腔光子之间的相互作用可用一组半经典速率方程进行建模：在上式中，我们将核系综划分为 N_c个簇，其中每个簇内的原子核被认为处于相同的条件下。N_1、N_2 分别是 ω_1（296 nm）= ω_iso/2 和 ω_2（148 nm）= ω_iso 处的腔模光子数，且是簇 C_i 中所有核的个体核布居反转 ⟨σ̂_z^j⟩ 之和，簇体积为 是簇 C_i 中的总核数，ρ(r⃗_i)是 m = ±1/2 基态子能级上的 ²²⁹Th 密度分布（由于在 m_g = -5/2, ..., 5/2 子能级上的分布，总密度是其三倍）；γ = n_{CaF₂}³ × Γ_{M1} = 1.59×10⁻³ s⁻¹ 是在 Th:CaF₂ 晶体情况下通过主导M1通道的 ²²⁹Th 核自发衰变率。进入腔模的发射速率由珀塞尔因子 是磁偶极矩阵元。我们利用上一节描述的单色双光子泵浦机制[58]，由于约300 nm附近激光源的可用性，该机制已受到关注。其特征是激发速率 是ONQ矩阵元。考虑了与晶体中周围氟自旋相互作用引起的退相干[22]。频率为 ω₁ 的模式以光子速率 Φ_in^cav 泵浦，每秒有 Φ₂_out 个光子通过波导端口在频率 ω₂ 处出射。此外，腔模内的光子可能通过本征损耗 κ_i^int（源于材料吸收或散射等效应）或通过与相邻波导的外部耦合 κ_i^ext 衰变：相关的纳米光子学基本概念以及这组方程的第一性原理推导可在补充信息（SI，S1，S3）中找到。下，所有模拟中对两种模式均假设如此），各向同性发射速率 为了模拟输出信号的基本动力学特性，我们假设光学腔模式彼此完全重叠，且与核分布（均匀 229Th 掺杂情况）完全重叠，从而忽略所有空间分布（即 ρ,G,g 为常数）。初始时，腔为空且所有核处于基态：N_e(t=0)=0。图2(a)显示了模拟的148 nm处腔输出光子通量和各向同性发射速率的动力学，品质因子 Q₁ = 5×10⁶，Q₂ = 5×10⁶/8（意味着上述 Q ∼ λ⁻³ 缩放），核的均匀掺杂密度 ρ = 2×10¹⁷ cm⁻³（例如，在维也纳技术大学[17]可实现）。来自商用激光二极管系统的100 mW泵浦功率产生易于检测的输出光子通量。所有使用的参数见表S1（补充信息）。我们注意到，由于这些毫米级谐振器的场体积相对较大，148 nm模式的珀塞尔因子远小于1。因此，在该实验的初步实现中，通过离片大孔径探测器收集各向同性自发发射可能是有益的。该简单模型中腔输出通量对系统参数的额外依赖关系见图S3（补充信息）。这些计算表明，在腔品质因子、核密度和毫瓦级泵浦功率等现实参数条件下，所提出的谐振腔辅助双光子激发方案能够在核跃迁波长处产生可测量的光子通量。腔增强效应与光核耦合的结合，使激发效率相比于直接自由空间驱动提升了数个数量级，从而凸显了全固态核时钟架构的可行性。实现纳米光子核时钟需要一种制备策略，该策略能够在保持超高品质因子的同时，将²²⁹Th原子核定位于谐振腔模式的高场区域。在本节中，我们通过初步注入实验及对所得信号的建模（如下所述），确立了将离子注入单晶WGM谐振腔作为实现上述目标的一条有前景的路径。²²⁹Th可通过两种方式引入谐振腔：其一，使用掺钍基底材料制备谐振腔（掺杂技术）；其二，向预制谐振腔中进行离子注入。掺杂方式使原子核均匀分布于谐振腔体材料中，仅有有限比例与模式的高场强区域重叠。掺杂浓度达到10¹⁸ cm⁻³量级，并已在这些晶体上利用148 nm激光实现了窄线核光谱学测量[17, 24]。然而，该制备方式要求在制造过程中对放射性材料进行操作。在直径为2 mm、高度为0.5 mm的微谐振腔中，掺杂密度为ρ = 2×10¹⁷ cm⁻³时，²²⁹Th总活度低于1 kBq，即许多国家的豁免限值，从而使得该集成器件的使用不受限制。此外，所有钍原子核均对谐振腔较高的活度有所贡献，从而增加了辐射发光背景，而仅有一小部分原子核能够经历足够强的电磁场强度以实现双光子激发。晶体生长参数还可进一步影响²²⁹Th掺杂剂所处的微观环境。通过离子注入引入²²⁹Th，可将由高纯度晶体（如CaF₂、MgF₂或BaF₂）制备的高Q谐振腔的制造工艺，与放射性²²⁹Th的注入后处理步骤相分离。原子核被置于靠近谐振腔表面的浅层区域，该区域具有显著的模式强度。实现钍原子核分布与电磁模式之间的强重叠是理想的，因为相较于辐射发光背景，核衰变光子的探测信号将得到增强。作为该方案的首个原理验证步骤，我们测量了一个（未注入的）z切MgF₂谐振腔（直径为5.5 mm，曲率半径为105 µm，图3(a)）在波长λ = 1.55 µm处的Q因子为4×10⁷。电磁模式强度极大值的深度受谐振腔形状影响，对于所制备的谐振腔参数，其分别在296 nm和148 nm模式下位于距表面约1.5 µm和约0.9 µm处（见图3(a)）。若干注入能量（范围从20 keV至1 MeV）下的典型注入深度分布及相应的模拟注入深度分布，连同水平面内的电磁场强度，一并示于补充信息图S5中。该能量范围内的较高注入能量可将原子核置于模式场强度更高的区域。向单晶谐振腔中的注入可沿随机入射角或平行于某一主要晶轴方向进行。后者称为沟道注入，在给定能量下可获得更大的注入深度[61]。图3. 含²²⁹Th注入WGM谐振腔的制备与表征。 面板(a)中的照片展示了注入²²⁹Th的MgF₂谐振腔。面板(b)显示了谐振腔横截面中296 nm（上图）和148 nm（下图）模式的模拟强度分布。注入方向由红色箭头标示。(c) 在波长1.55 µm处测量的该谐振腔在不同²²⁹Th注入注量（20 keV）下的实验Q因子。面板(d)展示了在耦合功率为1 mW、Q因子为5×10⁶、注量为1×10¹³ cm⁻²（点状）条件下，随机方向注入（橙色）和沟道注入（蓝色）所对应的投影各向同性核荧光速率Φ_isotropic。探测阈值以黑色虚线标出。橙色和蓝色虚线分别表示随机方向注入和沟道注入中每个注入原子产生的缺陷数。随后，作为可行性的初步验证，我们进行了20 keV的²²⁹Th注入实验，将²²⁹Th注入MgF₂谐振腔中。²²⁹Th单电荷离子在充氩缓冲气体室中作为²³³U α衰变的反冲产物产生（文献[62]中的源2）。离子被夹带于超声速气体射流中，在射频四极离子导向器中捕获、加速，并经偶极磁铁进行质量分离[63]。高Q谐振腔对晶格缺陷（如注入过程中产生的缺陷）高度敏感，这些缺陷会增强光子吸收和散射，从而降低谐振腔的Q因子，这一点已为我们的实验观察所证实（图3(c)）。我们通过模拟注入离子束引起的原子位移所产生的空位-间隙对，利用MARLOWE程序[64]（设置弗伦克尔对复合半径为5.4 Å）估算了沟道注入（沿(111)晶向）和随机方向注入在不同能量下的注入深度及缺陷数量。需指出，沟道注入与随机方向注入产生的缺陷总数相近，但沟道注入达到与高场强区域相同重叠水平所需的注入能量显著较低。因此，采用沟道注入方式，相比于随机方向注入，可以在较低的注入能量和较低的缺陷密度下达到相同的重叠水平。此外，注入过程中产生的缺陷可通过高温注入和注入后退火处理予以降低。为深入理解实际注入的²²⁹Th分布与空间变化模场如何共同影响核跃迁信号，我们针对随机方向注入和沟道注入两种技术，在不同能量下求解速率方程组（式5），计算中考虑了所制谐振腔模式的电场与磁场分布以及注入深度剖面（见图3(b)及补充信息图S5）。在 Q₁ = 5×10⁶ 条件下（其他 Q 因子情况参见补充信息图S4），稳态 Φ₂ᵒᵘᵗ 和 Φ_isotropic 对 296 nm 输入功率的依赖关系分别示于图2(b,c)，其中掺杂浓度为 2×10¹⁷ cm⁻³，技术可行注入注量为 1×10¹³ cm⁻²。对于初步实验注入而言，由于注量及电磁模式重叠均显著较低，在所展示的谐振腔中，需大于 100 mW 的输入功率方能观测到 148 nm 处可测量的腔输出光子通量。尽管如此，显而易见的是，谐振腔与注入束流参数可协同优化，以最大化电磁模式与核密度分布之间的重叠因子，并提升最终注入谐振腔的 Q 因子。²²⁹Th 注入注量高达 10¹³ cm⁻² 已得到实验验证，而专用注入站可实现更高注量，从而使稳态光子通量达到与晶体掺杂方案相当的水平。在确立了使受限光场与²²⁹Th核跃迁之间实现耦合的物理原理和谐振腔平台之后，我们现在讨论实现实用化芯片级器件所需的关键技术组件。具体而言，我们勾勒了实现紧凑型激光激发和集成探测的现实路径，这些方案与可扩展的纳米光子架构相兼容。在实现基于²²⁹Th核跃迁的可扩展光学频率基准的过程中，关键挑战之一在于缺乏用于共振询问的可调谐、窄线宽连续波（CW）激光源。在跃迁波长（148.4 nm）处，尚无商用激光系统存在，现有系统仅限于少数实验演示。据我们所知，仅有两种近148.4 nm的连续波光源被报道过：一种基于随机准相位匹配四硼酸锶晶体（SrB₄O₇）中的二次谐波产生，可产生1 nW的真空紫外功率[65, 66]；另一种为镉蒸气四波混频源，可产生100 nW的窄线宽可调谐输出[67]。前文所述的谐振腔可实现高效双光子激发，从而使得使用296.8 nm波长激光成为可能。这极大地放宽了对实现合适激光系统所需技术的约束，因为该波长的激光器已有商用台式系统可供使用。这些系统通常基于外腔激光二极管，并配备适当的自由空间倍频级[68]。然而，对于真正可扩展的方案而言，紧凑型或芯片级激光系统是必需的，因为这将使得频率基准的占地面积适合于专业实验室环境之外的使用。例如，激光二极管可直接与片上纳米光子波导和谐振腔集成，以实现线宽压窄和稳频，在紧凑外形下实现赫兹量级的自由运行线宽[69]。此外，此类芯片级激光系统已被用于询问⁸⁸Sr⁺的窄线宽跃迁，并展示了Sr离子钟的运行[70]。然而，此类片上窄线宽激光器的演示目前仅限于红外和可见光波段，尚未在紫外波段得到验证。此外，由于材料外延方面的挑战，296.8 nm激光二极管尚不易获得，目前仅限于研究实验室中的概念验证演示[71]。一种有前景的途径是利用片上倍频技术来达到激光二极管无法直接获得的波长，该技术已在多种光子平台上得到验证。高性能倍频已在周期性极化铌酸锂（PPLN）纳米光子波导[72]和周期性极化钽酸锂（PPLT）纳米光子波导中得到演示，后者实现了775 nm处瓦级二次谐波输出[73]。PPLT体波导中的倍频已被证明可输出短至325 nm的波长，其理论透明窗口可下延至280 nm[74]，因此成为倍频至²²⁹Th核跃迁双光子激发波长的有前景候选方案。纳米光子氮化铝（AlN）波导中的倍频也展示了高转换效率[75]，并已初步演示至229 nm[76]。这些近期突破为实现仅使用集成元件的296.8 nm可调谐、窄线宽连续波激光器开辟了一条可行路径。一种可能的实现方案如图4(a)所示，其中波长为1187.2 nm的二极管激光器通过对接耦合至光子集成芯片，该芯片包含一个微环谐振腔，用于实现二极管激光器的线宽压窄和稳频。随后，利用PPLN纳米光子波导将1187 nm倍频至593.6 nm，再利用纳米光子PPLT波导将593.6 nm倍频至296.8 nm。利用PPLN已在390 nm处实现了高达4 mW的输出功率[77]，并且薄膜PPLN和钽酸锂平台均已被证明支持转移印刷技术，为全集成光子系统开辟了道路。目前此类器件尚未得到实验验证，但其处于光子集成技术能力范围之内，有望实现可大规模制造且紧凑的激光系统，用于询问钍光学频率标准。芯片级激光器的输出随后可通过自由空间光学元件耦合至谐振腔，如图4(b)所示，其中谐振腔的增强效应使得可利用芯片级激光器的毫瓦级输出来询问钍跃迁。另一种方案如图4(c)所示，为一个完全集成器件，其中氟化物谐振腔在薄膜光子平台上实现。例如，近期已实现了薄膜CaF₂的晶圆级制备[78]，通过将钍注入CaF₂，该平台有望成为实现钍纳米光子学的一个有趣方案。为实现所设想的核时钟的正常运行，需要一种合适的集成探测机制。受恒星探索、光刻技术和高能物理研究的推动，真空紫外光子的片上探测正受到日益增长的关注。近期进展主要集中在光电阴极、宽带隙半导体和闪烁体材料的小型化方面[79]。大多数真空紫外光子探测器依赖于对光电倍增管或宽带隙半导体所产生的光电子进行测量。值得注意的是，氮化铝（AlN）、氮化铝镓（AlGaN）、金刚石和六方氮化硼（h-BN）等材料因其宽带隙、高热稳定性以及在真空紫外光子探测方面固有的光谱灵敏度而受到广泛关注，尤其适用于空间和同步辐射等恶劣环境[79, 80]。集成真空紫外半导体探测器已在AlN和AlGaN平台上得到验证[81–83]。这些探测器可集成至焦平面阵列中，提供微米级空间分辨率[84, 85]。图4. 掺钍谐振腔频率基准的小型化与光子集成路线图。 (a) 片上可调谐激光器示意图，其激发输出波长为296.8 nm，时钟输出波长为1187.2 nm，用于泵浦(b, c)中所示的器件。(b) 由片上激光源激发的掺钍谐振腔频率基准的自由空间实现方案。(c) 基于薄膜CaF₂或其他真空紫外透明薄膜光子平台的全集成钍谐振腔器件设计。(d) 片上真空紫外光子探测方法。然而，光电倍增管（PMT）因其超高灵敏度和超低噪声，仍是极弱真空紫外信号探测的首选方案，这得益于氟化镁（MgF₂）窗口材料方面的进展[86]。尽管PMT性能优越，但其在真空紫外探测领域的小型化仍然是一项重大挑战。传统PMT因需要真空外壳以及用于聚焦和放大的电子光学系统而体积庞大，这阻碍了其向紧凑型系统的集成。微通道板PMT（µPMT）的发展通过在微通道内实现电子倍增，已实现了显著的尺寸缩减[87, 88]。鉴于现有µPMT体积相对较小，可以设想采用类似于文献[89]中所演示的方法，即将玻璃波导光子电路直接耦合至单光子雪崩二极管阵列。在这种配置中，被收集于真空紫外透明波导中的发射真空紫外光子从边缘端面直接耦合至MCP，如图4(d)所示。片上真空紫外光子探测的另一条途径是利用间接闪烁体探测器。氧化锌和掺铈钇铝石榴石等闪烁体材料已展现出真空紫外探测能力，其中氧化锌通过掺杂和纳米结构实现了超快响应时间，而掺铈钇铝石榴石则具有高光产额和热稳定性，适用于真空紫外成像。掺铈钇铝石榴石等闪烁体材料可集成至纳米光子器件中，并有望进一步提高其效率、空间分辨率和寿命。图4(d)展示了薄膜闪烁体键合至单光子雪崩二极管的一种可能实现方案，该方案此前已在X射线成像中得到验证。综合而言，我们的核-光子相互作用分析、含²²⁹Th注入WGM谐振腔的概念验证制备以及技术路线图（汇总于图4）表明，全固态核时钟的关键性能指标在近期光子集成技术范围内是可以实现的。我们的模型表明，毫瓦级泵浦功率、结合高品质因子（约10⁶）的氟化物谐振腔、约10¹⁷ cm⁻³量级的核掺杂浓度（或高注量注入替代方案）以及kHz量级的激光线宽，足以在固态器件中利用双光子泵浦在核跃迁上产生可探测的光子通量。作为实现该路线图的第一步，为确保从核跃迁中获得可探测的光子发射速率，可收集各向同性自发发射信号，而优化后的集成设计将能够探测从谐振腔模式耦合输出的辐射。所提出的光子平台应被明确设计以满足以下规格：具有定制模式体积和注入剖面的高Q值CaF₂/MgF₂ WGM谐振腔，以最大化与²²⁹Th原子核的重叠；完全集成的四倍频片上激光器，为双光子ONQ激发提供296.8 nm处可调谐、窄线宽的光源；以及紧凑的真空紫外探测方案，以实现148.4 nm光子的高效读出。通过这些方式，上述构建模块为迈向紧凑型芯片级核频率基准规划了一条切实可行的路径。未来的工作还将探索增强时钟运行的另一种途径——即工程化设计模式之间的相位匹配，或沿WGM谐振腔注入周期性空间分布的²²⁹Th，以实现相干积累和集体（超辐射）效应，这些效应可显著影响核时钟的性能[99]。因此，图4所示片上可调谐激光系统的实现，将为我们路线图以集成形式实施提供最后一项主要构建模块。由于光学时钟的其他关键元件，如片上光学频率梳和光子微波产生，已利用芯片级组件实现验证[100]，我们的工作进一步推动了这些方向的发展。 
