实现可扩展量子光子处理器的一条有前景的途径涉及确定性单光子源、低损耗光子电路和快速可重构性的同时集成。绝缘体上薄膜钽酸锂（LTOI）在900 nm波段提供优异的电光响应和低光学损耗，但其缺乏高效量子发射体一直阻碍着向完全集成量子技术的发展。在此，我们展示了使用微转移印刷将砷化铟量子点（QD）与低损耗可重构LTOI波导（0.30±0.04 dB/cm）进行异质集成。通过将锥形砷化镓波导与反向锥形LTOI波导直接对接耦合，我们实现了稳健且对准容差大的波导间耦合。混合芯片在低温下运行，实现了量子点连续发射的单光子的确定性路由，其半波电压-长度乘积（在4 K时约为1.9 V·cm）证实了LTOI电光系数在低温下的稳定性。这些结果确立了使用混合QD-LTOI电路实现单光子高速片上路由的演示，为集成量子光子处理器提供了一条可扩展的路径。SOI晶圆：--220nm薄膜/ 3um厚膜-3umSIO2-675umALOOI晶圆；--氧化铝薄膜晶圆，键合工艺和镀膜工艺
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文章名：Hybrid Integration of Quantum Dot Single-Photon Sources with Lithium Tantalate Photonics for On-Chip Routing作者：Kaili Xiong (熊凯莉)1†, Defeng Shan (单得峰)2†, Xueshi Li (李学诗)1, Ziliang Ruan (阮子良)2, Bin Chen (陈斌)2, Zhanling Wang (王占领)3, Jiawei Wang (王嘉威)4,Ying Yu (喻颖)5, Wei Wu (吴伟)1, Pingxing Chen (陈平形)1, Jin Liu (刘进)5*, Liu Liu (刘柳)2*, Yan Chen (陈岩)1*, Tian Jiang (江天)1,6*1.College of Science, National University of Defense Technology, Changsha, 410073, China. 2.College of Optical Science and Engineering & State Key Laboratory of Extreme Photonics and Instrumentation, Zhejiang University, Hangzhou 310058, China 3.College of Electronic Science and Technology, National University of Defense Technology, Changsha, 410073, China. 4.School of Integrated Circuits, Harbin Institute of Technology (Shenzhen), Shenzhen 518055, China. 5.State Key Laboratory of Optoelectronic Materials and Technologies, Sun Yat-sen University, Guangzhou, 510275, China. 6.Hunan Research Center of the Basic Discipline for Physical States, Changsha, 410073, China.铁电锂化合物，如铌酸锂（LN）和钽酸锂（LT），因其卓越的电光、压电和非线性特性，是光子学中的基石材料。近年来，绝缘体上薄膜铌酸锂（LNOI）的进展使得高品质因数谐振器[1-4]和片上宽带调制器[5,6]成为可能。值得注意的是，低温兼容的LNOI电路与超导纳米线单光子探测器（SNSPD）的成功集成凸显了其在量子技术方面的巨大潜力[7-10]。与LNOI具有相同晶体结构的绝缘体上薄膜钽酸锂（LTOI）也表现出显著的调制和非线性光学特性。此外，像LT这样的铁电薄膜平台为集成量子光子学提供了优异的特性，包括在低温下稳定的电光响应以及在量子发射体发射波长（约900 nm）处的低光学传播损耗[11-14]。这些特性对于构建能与片上量子发射体有效工作的低损耗可重构光子集成电路至关重要。基于LTOI的各种性能增强的集成光子器件已被展示，例如超低漂移电光调制器[15]和超宽带电光频率梳[16]。尽管取得了这些里程碑，一个基本限制仍然存在：LNOI或LTOI平台本身缺乏高效的量子发射体。虽然稀土离子可以掺杂到这些铁电锂化合物中，但由于4f-4f跃迁的低发射率，隔离单个离子仍然具有挑战性[17,18]。因此，开发片上确定性光源是一个重大障碍。相比之下，III-V族半导体量子点（QD）作为单光子源具有引人注目的优势[19-22]。最先进的QD器件实现了高光子提取效率[23]和接近一致的光子不可区分性[24,25]，使其成为集成量子光子处理器的理想候选者。然而，大多数研究集中在独立器件上。将这些器件与光子电路接口通常需要光纤耦合到外部组件以进行量子光子操作[26-29]。这种片外方法引入了大量光子损耗，严重降低了本已微弱的单光子通量。因此，片上集成对于可扩展的光子量子信息处理至关重要[30]。异质集成策略提供了高度可行的解决方案[31-35]。例如，QD已与氮化硅（SiN）波导等无源平台集成[36,37]。然而，SiN缺乏主动可调谐性从根本上限制了其在可重构量子电路中的实用性，特别是在低温下。虽然在混合集成方面已取得显著进展——Aghaeimeibodi等人与LNOI的集成证实了单光子特性得以保持[38]，Hugo等人与代工厂硅光子学的集成实现了可扩展性[39]——但这些演示主要集中在概念验证耦合和无源传输上。至关重要的是，此前没有工作功能性地利用集成电路的固有处理能力（如高速电光开关）对片上发射的单光子执行确定性量子操作。因此，在全可编程、单片集成光子电路中使用确定性固态量子发射体的基本可行性仍然是该领域的一个悬而未决的问题。在本工作中，我们通过展示III-V族QD与LTOI电路的异质集成来弥合这一关键差距。使用高精度微转移印刷技术，我们实现了一种锥形端对端波导架构，确保QD发射体与LTOI电路之间稳健、高效的耦合。我们展示了在低温下QD发射的单光子直接耦合到LTOI波导中。利用LT的低温电光特性，我们展示了高速单光子路由，在4 K下半波电压-长度乘积为1.9 V·cm，传播损耗低（0.3 dB/cm @ 900 nm）。本工作通过提供一个将高性能单光子源与超快、低温兼容的电光控制相结合的平台，代表了向可扩展片上量子信息处理迈出的关键一步。混合量子光子芯片采用LTOI Mach-Zehnder干涉仪（MZI）结构。电光响应使得能够进行动态光路操控，以实现高速单光子路由[40]。该器件在约900 nm波段工作，以匹配砷化铟（InAs）QD单光子源的发射波长。图1a展示了该芯片平台的未来架构，其中QD阵列可以集成在片上。实现这种可扩展多阵列架构的一个挑战是自组装QD固有的光谱随机性。光谱不均匀性可以通过集成与电路兼容的局部调谐机制来解决。例如，单个发射体可以通过量子限制斯塔克效应[41]使用局部电场进行调谐。此外，铁电平台固有的压电特性使得能够进行动态可逆的局部应变调谐，这可以在大范围内独立调谐单个单光子源的光谱，为可扩展的片上量子网络提供了一条实用途径[42]。除了光谱对准之外，自组装QD的位置随机性可以通过使用网格标记辅助的光致发光成像结合双色发光二极管（LED）共照明和电子倍增电荷耦合器件（EMCCD）成像来缓解，或者通过原位低温三维电子束光刻来缓解[43,44]。这些方法为高性能量子光子电路的确定性和可扩展生产提供了一条稳健的途径。图1. 混合量子光子器件架构。(a) 砷化铟（InAs）QD与LT Mach-Zehnder干涉仪（MZI）之间异质集成的艺术示意图。插图显示了对接耦合的锥形砷化镓（GaAs）和LT波导的放大视图。(b) 本工作中研究的器件配置示意图，包含耦合到单个LT MZI的单个GaAs波导。(c-e) 仿真耦合效率作为(c)端对端波导间距、(d)横向偏移和(e)相对角度失准的函数。(f) 在连续平面（I至IV）上仿真的横截面电场分布，说明从GaAs波导到LTOI波导的绝热模式转移。横截面IV表示未锥化的LT波导。(g) 所制备混合器件的伪彩色扫描电镜图像：GaAs波导以亚100纳米精度对准到LT波导。插图显示了GaAs波导末端的光子晶体反射镜。在当前工作中，我们研究了一个耦合到单个LT MZI的单个砷化镓（GaAs）波导，如图1b所示。为了最大化QD与LT波导之间的耦合效率，我们实现了一种面内对接耦合方案：锥形GaAs波导与反向锥形和浅刻蚀的LTOI波导端对端对准。GaAs锥体的厚度为200纳米，长度为20微米，宽度从300纳米绝热锥形减小到80纳米。在另一端放置一个终端GaAs光子晶体反射镜以增强耦合效率。这种平面设计在对准容差方面优于垂直倏逝耦合，在2微米间距时保持>80%的效率（图1c）。随着横向位移L从0增加到0.5微米，耦合效率从88%下降到71%（图1d）。此外，耦合效率对两个波导的相对角度也不敏感，即使在5°时仍保持在70%以上（图1e）。这些结果证实该耦合结构可耐受常规制备工艺带来的对准偏差（±0.1微米容差），这对于可扩展制造是有利的。图1f绘制了跨连续横截面的仿真电场分布。光保持约束在GaAs波导内，通过其绝热锥体逐渐扩展，然后遇到反向锥形LTOI波导。每个横截面的模式分布（图1g）绘制在图1f中。相应的LTOI波导模式分布证实了结构之间的几何匹配。这种模式重叠确保了谐振腔匹配，从而实现高耦合效率。图1g显示了混合器件的扫描电镜图像。右侧波导为LTOI波导，左侧为转移的GaAs波导。转移过程实现了高精度，波导间距为0.57微米，横向对准偏差可忽略（<0.1微米）。在GaAs波导末端制备的光子晶体反射镜增强了光子收集效率（插图所示图案）。我们刻意采用这种端对端耦合架构而非垂直倏逝耦合方案，以最佳匹配我们的600纳米厚LTOI平台。这种特定厚度对于容纳高速电光调制所需的行波电极是有利的。由于光模更深入地约束在较厚的LT层内，我们的平面对接耦合比垂直配置显著更高效且对准容差更大。然而，为了实现容错量子计算等要求苛刻的应用所需的接近一致耦合效率，可以采用在较薄（例如300纳米）铁电薄膜上利用垂直耦合的替代配置，这是我们最近已成功演示的一种方法[45]。调制器在商用x-cut LTOI晶圆上制备，该晶圆包含600纳米厚的LT层、4.7微米埋氧层和525微米非掺杂硅衬底。作为MZM结构3 dB耦合器的两个多模干涉仪对称地放置在L = 3毫米长的行波电极两端。边缘耦合器用于将芯片连接到外部近红外单模光纤。调制区域的脊形波导高300纳米，宽1微米。在耦合区域，LTOI波导在10微米长度内逐渐锥形减小到100纳米。图2a显示了所制备芯片的光学图像，在底切刻蚀的硅衬底上具有3毫米经典共面波导行波电极。我们的器件采用接地-信号-接地配置的电极，以实现光波和射频（RF）波的共线传播。图2a的左上角面板显示了调制器的横截面视图。信号电极与接地电极之间的间隙g是影响调制效率V_π·L的主要因素。但应注意，虽然减小间隙g会提高调制效率，但金属吸收光波引起的传播损耗也会增加。为了减轻这些不利影响并优化器件性能，金属电极间隙设置为g = 6 µm。信号电极宽度为w = 10 µm，足够宽以确保低微波损耗。考虑器件性能和成本，电极厚度为h = 0.9 µm。为了保护LTOI波导，同时抑制金属引起的反射并降低光传播损耗，在金属电极之间沉积了厚度f = 1.5 µm的二氧化硅上包层。此外，通过背面刻蚀去除信号电极和相邻波导下方的硅衬底，沟槽宽度为r = 17 µm，通过最小化RF波在衬底中的吸收显著降低了微波损耗。调制器设计的详情见补充注I。我们在200纳米厚的含有嵌入式InAs QD的GaAs薄膜上制备了独立式GaAs波导。波导立于600纳米厚的牺牲层之上。在每个波导末端图案化了光子晶体反射镜，该反射镜在900-950 nm之间具有高反射窗口。反射镜用于增强光的耦合效率。波导制备完成后，对牺牲层进行湿法刻蚀，留下独立的薄型器件。GaAs波导制备方法的详情见补充注II。使用平移台将波导转移印刷到LTOI光子芯片上。为了提高印刷精度，我们开发了一种微聚二甲基硅氧烷（PDMS）转移印刷方法。通过在转移过程中用薄盖玻片代替常规玻璃载片，这种改进使得能够对波导进行实时高质量成像，以实现精密对准。详细方法见补充注III。图2. 室温电光表征。(a) 具有共面波导行波电极的LTOI MZI示意图。MZI的横截面视图显示了关键参数：g（电极间隙）、w（信号电极宽度）、h（电极厚度）、f（氧化物包层厚度）和r（刻蚀沟槽宽度）。(b) 显示半波电压（V_π）测量的调制曲线。(c) 显示3 dB带宽超过40 GHz的电光频率响应。(d) MZI器件的测量光学透射光谱。集成调制器的全面光学表征在室温下进行。芯片通过光纤耦合在平移台上。随后的测量使用915 nm激光源，具有横电（TE）偏振，在100 kHz三角波电压扫描下显示半波电压V_π = 5.4 V，对应于V_π·L = 1.62 V·cm（图2b）。使用矢量网络分析仪和40 GHz光电探测器（Newport 1414）的小信号电光响应表征显示3 dB带宽超过40 GHz（图2c），超过了我们探测器的测量范围。RF调制信号通过探针施加到一侧的电极上，对侧由50 Ω负载端接。器件的总插入损耗，包括输入和输出边缘耦合器的贡献，在注入TE偏振连续波激光时测得为8.5 dB。为了分离固有的片上性能，使用在同一晶圆上制备的相同直波导参考结构单独量化了光纤到芯片的耦合损耗，得到组合边缘耦合器损耗为8.0 dB。减去此校准后的耦合损耗后，MZI本身的净片上插入损耗确定为0.5 dB。这一低值突显了所制备LTOI波导和多模耦合器的高质量。此外，为了评估QD发射窗口上的波长依赖性，在监测透射光功率的同时将激光源从850 nm扫描到950 nm（图2d）。这种光谱扫描为使用宽带单光子源操作器件提供了基线。此外，我们通过截断法表征了裸LT波导的无源传播损耗，在900 nm处获得约0.3 dB/cm的值。损耗校准的详细步骤见补充注IV。图3. 低温下的片上单光子路由。(a) 不同电压下（由直流电压源施加到调制电极）QD发射的光谱映射。左面板显示了低温电光表征，揭示了测得的半波电压。(b) 在4 K下100 MHz连续波激光的正弦调制示例，展示了器件的高频响应。插图显示了片上单光子路由的实验装置。(c) 橙色曲线表示脉冲激光输出信号，而灰色曲线表示任意函数发生器同步输出到电极的方波信号。蓝色和红色光子表示它们从不同输出端口到达APD的时间，说明了根据施加电压向不同端口的确定性路由。(d) 显示单光子到达两个独立输出端口的时间迹线。接下来，我们在低温（4 K）下表征了器件。采用侧向激发、垂直收集几何结构进行光致发光（PL）测量，这与器件架构兼容。样品被引线键合到RF载体上，而非使用电探针，RF线通过低温恒温器馈通连接。为了确定调制器在低温下的半波电压，使用连续波激光对QD进行了带隙以上激发。通过直流电压源向调制电极施加各种电压，并将输出端口1的光子导入光谱仪进行PL测量。所得的QD PL强度随施加电压表现出周期性调制（图3a）。低温下的电光表征显示半波电压V_π ≈ 6.30 V（相应的V_π·L ≈ 1.89 V·cm）。该数值与室温测量一致，表明LT的电光系数在低温下没有退化。为了验证低温下的路由能力，我们在100 MHz（略高于我们80 MHz飞秒激发要求）下调制了连续波（910 nm）激光。由雪崩光电二极管（APD）检测的收集信号表现出约90%深度的正弦调制，证实了保持的高频响应（图3b）。残余非零强度主要源于低温电学封装中的带宽限制（例如阻抗失配和引线键合的寄生电感），而非器件固有缺陷。关于这种调制深度的详细频率相关分析见补充注VI。对于动态光子路由，我们使用工作在80 MHz重复频率的780 nm飞秒激光激发QD。激光同步信号被传送到任意函数发生器，该发生器产生一个在施加到MZI电极上的两个不同控制电压（V₁和V₂）之间切换的方波（图3c）。这种电压切换使得连续光子能够进行确定性路径选择：第一个发射的光子被路由到输出端口1，而后续的光子被导向输出端口2。在输出端口的APD测量显示出明显的反相关计数事件。具体而言，当监测端口1时，仅在V₁施加期间检测到光子计数（在V₂期间计数可忽略）。相反，端口2仅在V₂施加期间记录到计数（图3d）。这种无串扰明确证实了连续光子以激光重复频率（80 MHz）被动态地重新路由到不同的输出路径，实验验证了我们的集成量子光子电路用于确定性单光子路由的高速可重构性。图4. 单光子源表征。(a) 时间分辨光致发光衰减曲线，用于确定QD的辐射寿命。(b) 功率依赖的光致发光饱和曲线，用于估算单光子提取效率。(c) QD发射的二阶光子自相关直方图（g^(2)(τ)），显示在零延迟处的强反聚束。(d) HOM干涉：从间隔约12.5 ns的两个连续发射光子的二阶相关测量中提取出0.769(4)的可见度。为了检查发射动力学，我们进行了时间分辨寿命测量。使用785 nm激光（重复频率：80 MHz）激发QD，激光同步信号作为光子到达时间测量的时间参考。测量的寿命衰减曲线如图4a所示。QD表现出τ = 930.0 ± 0.1 ps的辐射寿命。这证实了GHz速率单光子路由在原理上的可行性，尽管目前的实验演示受限于我们激光源重复频率的约束而仅限于80 MHz。为了量化从QD到集成光子电路中单光子的耦合效率，我们进行了功率依赖的PL测量（图4b）。收集的PL强度根据激光激发功率进行校准，同时考虑了检测系统的已知效率。该分析得出在第一个物镜处的提取效率为29.7%，这是成功被混合GaAs-LT波导系统引导并由物镜收集的发射光子的比例。值得注意的是，该值构成了一个保守估计，因为它没有考虑QD闪烁效应——一种已知的降低发射体亮度的现象。还有几个依赖于制备的因素：（1）GaAs光子晶体反射镜端部的非理想反射率（<100%），与仿真中的完美反射镜假设相反；（2）刻蚀LT波导中的侧壁粗糙度，这引入了理想化模型中未捕获的额外散射损耗。这些不完美之处代表了未来工艺优化中可解决的挑战。详细的校准方法，包括物镜NA、滤光片透射率和探测器量子效率的校正因子，在实施细节中讨论（补充注VII）。我们使用Hanbury Brown–Twiss（HBT）干涉仪测量了光子自相关。光子被导向一个分束器，其输出由两个单光子探测器监测。图4c绘制了符合直方图，显示在零延迟处具有强反聚束（拟合后g^(2)(0) = 0.080 ± 0.003），表明多光子发射被抑制。这证实了QD光源的单光子发射特性。残余g^(2)(0)值可能源于不完美的激光抑制和QD再激发。我们还通过使用声子辅助激发的标准Hong-Ou-Mandel（HOM）双光子干涉实验表征了发射单光子的不可区分性。光子被送入一个非平衡MZI，其光程差与激发激光重复周期匹配。如图4(d)所示，我们记录了制备在完全可区分（交叉偏振）和不可区分（共偏振）状态下的连续光子的符合计数。原始双光子干涉可见度确定为V = 1 − A_∥/A_⊥ = 76.9 ± 0.4%（详见补充注VIII）。我们展示了通过微转移印刷将量子发射体（InAs QD）与低损耗LT光子学进行异质集成。对接耦合波导架构可以实现约80%的总源到波导耦合效率，使混合量子光子芯片能够进行低温单光子路由，这是片上量子信息处理的一个关键里程碑。虽然本工作中的QD是在非共振激发下运行以进行概念验证，但实现更高的单光子纯度和不可区分性将受益于共振激发方案。我们的平台与几种片上共振激发策略兼容，以抑制泵浦散射，例如使用高深宽比Si₃N₄波导进行基于偏振的抑制[36]，采用双模波导滤波通过锥形段选择性衰减高阶泵浦模式[46]，或集成椭圆布拉格谐振器通过打破几何简并性来分离泵浦和信号[47]。这些替代配置证实了我们的混合集成方法为在LTOI平台上实现高性能、不可区分的单光子源提供了一条可行的途径。最终，全规模量子信息处理需要超低损耗延迟线（约1 dB/m）和集成超导探测器（如SNSPD），这两者都受到LT当前传播损耗和制备复杂性的挑战[48]。与SiN波导[49,50]或Ge-二氧化硅波导[51]的异质集成以及将单片SNSPD[52]转移印刷到LN衬底上提供了可行的解决方案。我们的微转移印刷技术固有地支持这种多材料堆叠[45]。随着超低损耗光子学和低温探测器技术的成熟，这种汇聚使得完全集成的量子处理器能够用于玻色采样、量子行走和纠缠分发——在近期实验可及范围内释放光学量子计算的潜力。除了这一初步演示之外，QD发射体与高速LTOI光子学的混合集成为可扩展量子信息处理开辟了几条变革性途径。首先，高速EO调制器使得解复用单光子源的实现成为可能[28]。通过电光开关将来自单个QD的时间分离光子动态路由到不同空间模式，可以高效生成大规模玻色采样所需的多光子态[29,30,53,54]。结合用于补偿时序差的低损耗光学延迟线，这种主动解复用方法为高光子数实验提供了一条确定性路径。其次，该平台非常适合基于融合的量子计算[55]。从QD确定性生成纠缠光子串，与片上线性光学电路相结合，允许进行融合测量以将小规模纠缠态链接成大规模簇态[56,57]。这一能力通过在芯片上创建必要的大规模纠缠资源，为基于测量的量子计算铺平了道路。此外，单光子频率转换呈现了另一个关键视角。通过利用LTOI/LNOI平台的强二阶非线性（χ⁽²⁾），QD发射的可见光或近红外光子可以相干转换到电信C波段[58-60]。这种频率转换对于将高性能片上量子处理器与长距离光纤量子通信网络接口至关重要。LTOI MZI在x-cut LTOI晶圆上制备。首先，使用电子束光刻（EBL）图案化500纳米厚的抗蚀剂（ma-N2405）。随后使用电感耦合等离子体反应离子刻蚀（ICP-RIE）以Ar等离子体刻蚀300纳米厚的钽酸锂（LT）层，刻蚀速率约为80纳米/分钟。然后通过等离子体增强化学气相沉积（PECVD）沉积1.5微米厚的SiO₂包层。采用紫外（UV）接触光刻图案化SiO₂上包层，随后通过ICP-RIE去除电极区域下方的暴露SiO₂。使用UV接触光刻、金属蒸发和剥离工艺制备Au电极。使用湿法刻蚀选择性去除转移压印区域上方的SiO₂上包层，以确保异质集成的表面光滑。最后，将硅衬底减薄至300微米，并通过各向异性硅干法刻蚀去除调制段下方的衬底，直到到达埋氧层，之后将芯片切割并抛光端面。QD波导从含有通过分子束外延生长的嵌入式InAs/GaAs QD的晶圆加工而成。旋涂ARP抗蚀剂并通过EBL图案化以形成刻蚀掩模。然后使用电感耦合等离子体（ICP）刻蚀完全刻蚀200纳米厚的GaAs层。去除残余抗蚀剂后，将样品浸入2% HF溶液中，以选择性湿法刻蚀下方的AlGaAs牺牲层，得到完全悬空的GaAs/InAs量子点波导。GaAs波导到LT光子芯片上的异质集成使用高分辨率3D电动微转移系统进行，最小步长为100 nm。开发了一种改进的微聚二甲基硅氧烷（PDMS）转移印刷方法以提高对准精度。将PDMS印章贴在0.1毫米厚的石英板上，该石英板覆盖在1毫米玻璃载片上的激光蚀刻方形通孔上，显著提高了对准期间的光学透射率和成像分辨率。使用PDMS印章从其原生衬底上拾取悬空的GaAs波导。在光学显微镜下将GaAs波导与目标LT波导对准后，加热PDMS印章以降低粘附力并轻轻剥离，完成混合集成过程。 
