摘要——基于硅量子发射体的自旋-光子界面为量子计算和量子网络提供了一个可扩展的平台。然而，由于严格的材料质量要求，实现相干光子发射仍然是一个主要挑战。为了克服这一挑战，我们采用高纯度分子束外延（MBE）技术在绝缘体上硅（SOI）晶圆中外延引入单个T中心。我们展示了耦合到纳米光子波导的单个T中心发射，并观察到均匀展宽的显著抑制，使用天然硅进行晶体生长时获得了窄至30 MHz的光学线宽。这些结果表明，外延T中心为硅量子光子学中的相干自旋-光子界面奠定了坚实的基础。可注入元素：H He P C Er+ Ge Yb B,P,F,Al,N,Ar,H,Si,As,O,He
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文章名：Epitaxial single T centres in silicon-on-insulator作者：Christian H. Christiansen,1,∗ Kasper H. Nielsen,1,∗ Alisha Nanwani,2,∗ Sebastiano Guaraldo,1,∗ E. Laurits Piehorsch,1 Arnulf J. Snedker-Nielsen,1 Magnus L. Madsen,1 David R. Gongora,3 Emanuele Brusaschi,4,1 Rodrigo A. Thomas,2 Ian Farrer,2 D. Hieu Nguyen,2 Georgios Kountouris,1 Be˜ nat M. d. A. Jokisch,1 Mohammad Khalifa,1 Claudia Piccinini,1 Mathias Ø. Augustesen,1 Hugo Laurell,1,5 Kokeb B. Benti,1 Maria S. Gonzalez,1 Amedeo Carbone,1 Elvedin Memisevic,1 Sangeeth Kallatt,1 Mark K. Svendsen,1 Marianne E. Bathen,3 Lasse Vines,3 Peter Granum,1 Peter Krogstrup,2,1,† and Stefano Paesani1,1.NNF Quantum Computing Programme, Niels Bohr Institute, University of Copenhagen, Blegdamsvej 17, 2100 Copenhagen, Denmark. 2.Quantum Foundry Copenhagen, Copenhagen, Denmark. 3.University of Oslo, Centre for Materials Science and Nanotechnology, PO Box 1048 Blindern, 0316, Oslo, Norway. 4.Dipartimento di Fisica, Universit`a di Pavia, Via Agostino Bassi 6, 27100 Pavia, Italy 5.Department of Physics, Lund University, Box 118, 22100 Lund, Sweden硅中的色心正逐渐成为一种有前景的固态自旋-光子界面平台[1-4]。它们具有优异的自旋特性，可在电信波段工作，并且可以直接集成到广泛应用于工业级芯片制造的绝缘体上硅材料堆叠中[5-9]。特别是，硅中的T中心拥有一个相干电子自旋，该自旋直接与电信O波段的光子发射以及形成嵌入缺陷中的额外存储量子比特的长相干核自旋相耦合[10-12]。该平台发展中的一个重要挑战是减少因材料缺陷引起的噪声，这些噪声目前限制了T中心光学跃迁和自旋跃迁的相干性。例如，在4 K下，光子器件中的T中心由于光谱漂移而表现出几GHz的典型线宽，由于均匀展宽而表现出数百MHz的线宽，这比体硅中的线宽差了几个数量级[6]。最近的研究将这些展宽与激光诱导的电荷转移导致T中心附近额外缺陷的电荷环境重构联系起来[13, 14]。硅中T中心的性质确实关键地取决于它们的空间局域化程度以及周围硅基体的结晶质量。标准的形成工艺，即碳和氢离子注入（见图1a-b），在产生所需T中心的同时不可避免地引入各种额外缺陷[15, 16]。然而，辐射和非辐射缺陷态（如空位、间隙原子团簇或杂质复合体）的共存通过引入竞争性电荷态和复合路径，降低了T中心的光学相干性[13, 14]。这种不期望的缺陷分布可能导致光谱扩散和单光子发射的不稳定性，最终限制T中心在量子应用中的性能。此外，离子注入对色心产生的深度控制有限，其深度分布通常跨越约100纳米的区域[17]。最近，通过低温分子束外延（MBE）工艺在硅外延生长过程中实现了碳原子的δ掺杂，用于全硅材料堆叠。这种方法被用于自组装形成G类中心、W中心和T中心的系综[17-19]。它代表了离子注入的一种有前景的替代方案，在缺陷定位方面提供纳米级精度，同时避免了高能离子轰击引入的损伤和无序。然而，一个关键挑战在于，在与纳米光子器件制造兼容的材料堆叠中，将δ掺杂层及其周围的硅基体生长到与浮区硅相当的纯度。在本工作中，我们开发了一种定制的δ掺杂MBE工艺，用于在SOI材料堆叠中创建单个T中心，并利用专用的超高纯度MBE系统来应对这些挑战。我们对材料进行加工以制备集成波导，并展示了单个外延T中心在纳米光子器件中的工作。我们对外延T中心器件进行了表征，提取到均匀线宽低至30 MHz。与源自相同SOI基底衬底并在相同条件下评估的参考离子注入样品相比，这代表展宽减少了十倍。为了将T中心与纳米光子器件集成，关键在于在绝缘体上硅材料堆叠中生成它们，其中薄的顶层硅可以被加工成波导和其他纳米结构。迄今为止，这已通过商用SOI晶圆的标准注入实现，其中离子束能量经过调谐，使得注入离子保持在顶部薄膜硅层内局部化（见图1a-b）[15, 16]。在此，我们开发了一种在SOI堆叠上外延生成T中心的工艺，示意于图1c-d。我们首先通过背刻蚀工艺，将标准浮区（FZ）4英寸SOI晶圆的名义上（001）取向的220纳米厚顶层硅减薄至70纳米。然后将晶圆插入专用的高纯度MBE腔室，用于硅中色心的外延生长。在MBE中，我们首先在650°C的温度下生长额外的硅缓冲层，该温度足以保持良好的晶体质量，直到硅达到约40纳米的额外厚度。然后将衬底温度降至220-350°C范围内的较低值，以在动力学限制条件下促进碳的掺入。随后，通过在设定温度下沉积一层9纳米厚的碳掺杂硅层（即Si:C）来添加δ掺杂层。这一薄层Si:C是产生高浓度碳原子的位置，这些碳原子可以与材料中自然存在的扩散氢原子重新结合，从而在δ掺杂区域形成自组装T中心[17]。最后，在Si:C层顶部生长一层厚度为105纳米的硅覆盖层，以完成材料堆叠。覆盖层生长过程在约400°C的稍高温度下进行，以确保良好的晶体质量，同时温度足够低以避免碳原子从δ掺杂的Si:C层中扩散出去。
图1. SOI中色心的外延生成。a) 初始SOI晶圆的横截面，顶层为220纳米浮区（FZ）硅。b) 标准T中心注入通过氢（H）和碳（C）离子注入进行，对硅晶体造成损伤，可能在器件中产生额外的非期望缺陷。SOI中基于生长的T中心生成工艺从（c）通过背刻蚀减薄FZ硅层开始，随后（d）外延生长一层硅层堆叠。d)的插图：基于生长的T中心生成工艺的外延过程示意图。色心通过低温生长9纳米δ掺杂Si:C层引入，随后覆盖硅层直至达到约220纳米的目标总厚度。生成的T中心的深度分布如d)右侧绿色图所示，外延方法将其窄局域化在δ掺杂层的深度处，而注入情况的分布则扩展至≳100纳米[17]。e) 外延生长材料堆叠中T（左）、I和G（右）中心的带隙以上光致发光信号，分别为生长态样品（黑线）和生长后在510°C下热退火的样品（橙色）。f) 晶圆最终被加工以制备纳米光子器件。g) 用于通过生长SOI堆叠中的集成波导与T中心接口的典型集成器件的光学显微图像。器件在稀释制冷机中于典型温度100 mK下运行。在图1e中，我们展示了从外延SOI材料获得的光致发光（PL）信号，在样品温度为4 K下测量。T中心的发射清晰可见，中心位于预期的1325.8 nm波长处，在生长态样品（黑线）中已存在。PL测量还显示δ掺杂区域中产生了其他色心，尽管信号强度低于T中心。这些包括G中心（一种在硅中同样显示出有前景的量子发射体特性的色心，见图1e右面板）[1, 20, 21]和I中心（被认为是T中心的氧扰动变体）[22]。我们还报告了生长后在510°C下进行热退火的样品的PL数据（橙色线），该退火温度值接近注入材料的最佳值[15, 16]。引入退火是为了促进碳和氢原子重新结合形成T中心，以及热修复材料（详见附录A）。请注意，在这些温度下，碳原子在硅中的扩散非常有限，而氢原子可以扩散数十纳米[16]。因此，即使在额外的退火步骤存在下，碳原子以及生成的T中心仍局域化在δ掺杂层内。在本文后续报告的实验中，我们使用在510°C温度下退火的外延生长样品，其T中心密度适合在波导中寻址单个发射体。带有外延生长T中心的SOI晶圆被切割成单个芯片，并通过标准电子束光刻技术加工成纳米光子组件，以与量子发射体接口，如图1f所示。我们使用纳米束波导器件（见图1g），其中不同激发激光器可以通过输入光栅耦合器耦合到纳米光子波导中。耦合的激光光通过波导传输，并对耦合到波导模式的T中心进行共振激发。被激发的T中心在波导中发射的光子随后传播到输出光栅耦合器，由后者将其耦合出芯片以供收集。器件放置在稀释制冷机内，典型工作温度为100 mK。它们通过连接低温恒温器内样品台与室温光学装置的窗口进行光学访问（实验装置的更多详情见附录B）。在100 mK下运行器件使得能够在热噪声被高度抑制的区域内表征T中心的光谱扩散和均匀展宽特性[14]。图2. 外延T中心的光学表征。a) 外延生长样品（橙色）和标准注入样品（紫色）中T中心系综的共振光致发光光谱。注入样品的光谱沿纵轴偏移以方便观察。b) 外延生长SOI样品中单个波导器件在透射模式下收集的共振激发光谱。单个T中心的发射可在光谱上分辨出来。峰值以深色突出显示。光谱的其余部分（橙色）来自约100微米长波导中的其他T中心，在光谱上与所研究的单发射体分离。c) 在单T中心共振激发下获得的二阶自相关测量g^(2)(Δt)。将与长延迟相关的脉冲索引的侧峰归一化，得到零延迟峰的估计自相关值为g^(2)(0) = 0.26(3)。最右侧面板显示了在大时间延迟下侧峰的g^(2)(|Δt|)。观察到信号随发射体光谱漂移呈指数衰减，衰减时间为34微秒。误差棒表示测得的二阶自相关值g^(2)(Δt)的1σ置信区间，并考虑了泊松光子统计。在图2a中，我们展示了T中心系综的共振光致发光激发（PLE）光谱。除另有说明外，所有测量均收集声子边带（PSB）。光谱表现出非均匀展宽，其中单个T中心的发射线因材料中的应变不均匀性而发生移动。对于外延生长的T中心，测得的非均匀带宽为Δ_inhom^(epi) = 30.3(5) GHz（橙色线）。该数值与非均匀展宽Δ_inhom^(impl) = 24.6(4) GHz（橙色线）相当，后者是通过标准注入产生的T中心（紫色线，详情见附录C）。这种相似性表明，两个样品中的应力不均匀性可能源于下方的氧化物层。在图2b中，我们展示了从外延生长样品上的单个纳米光子波导获得的共振PLE信号。T中心的密度足够低，可以在波导中光谱隔离出单个T中心，其共振发射光谱在图2b中以深色突出显示。PLE光谱的其余部分（图2b中的橙色部分）代表波导中存在的一小群T中心的贡献，这些中心在光谱上与我们操作的单发射体分离。来自单个外延T中心发射的二阶自相关测量，在零时间延迟处显示出明显的反聚束，如图2c所示。测得的二阶相关值为g^(2)(0) = 0.26(3)，远低于0.5，表明在单光子水平上实现了单个T中心的运行。我们还在图2c的右侧面板中报告了自相关测量中所有侧峰在延迟时间|Δt|高达400微秒范围内的g^(2)(|Δt|)值。这些测量结果显示，自相关信号从|Δt| ≈ 0处的初始值约1.4呈指数衰减，到长延迟时达到不相关的g^(2)(|Δt| → ∞) = 1.0，衰减时间为34(5)微秒。该衰减源于发射体的光谱扩散，降低了发射体在时间t和时间t+Δt时与激发激光共振之间的相关性。观察到的衰减时间较长，但与先前研究中报道的SOI纳米光子腔中注入器件的测量结果相当，在二阶相关测量中观察到的相关衰减时间约为20微秒[13]。快于光子发射寿命的噪声过程会影响量子发射体的瞬时均匀线宽。这些可以通过烧孔测量来表征[6, 13, 14, 23]。在这些测量中，来自两个独立激光器的脉冲同时注入芯片以激发T中心（如图1g所示）。两个激光器中的一个用作泵浦光，其频率保持在T中心系综非均匀线中心处共振。第二个激光器用作探测光，其频率在T中心非均匀线上扫描。两个独立激光器的脉冲设置为同时到达芯片。当发射体与泵浦激光共振时，探测激光在相同频率处的激发被饱和抑制。当发射体共振频率发生光谱漂移时，发射不被饱和，抑制效应消失。这种行为导致当两个激光器靠近到小于发射体平均均匀线宽时，在发射光谱中出现一个烧孔。因此，孔的宽度提供了在给定总激发功率下平均均匀线宽的信息。通常，对于远小于饱和功率的功率，均匀线宽估计为孔宽的一半[6, 13, 14, 23]。通过烧孔测量的均匀线宽观测数据如图3a所示。我们报告了在相同实验条件下收集的测量值，分别对应具有单T中心（黑色标记）和T中心系综（橙色标记）的外延生长器件，以及具有T中心系综的注入器件（紫色标记）。用于估算均匀线宽的烧孔凹陷示例也显示在图3b中，对应激发激光功率（片外测量，见附录B）约为20 nW（左面板）和更高功率>400 nW（右面板）。与相同实验中测量的标准注入样品相比，外延生长的T中心观察到均匀线宽显著减小。例如，在24 nW的激发功率下，外延单发射体测得的均匀线宽为Δ_hom^(epi) = 30(10) MHz，对应孔宽为60(20) MHz。该数值比在19 nW较低激发功率下注入样品测得的均匀线宽Δ_hom^(impl) = 310(80) MHz小一个数量级。在给定激发功率下，外延生长样品中单T中心和T中心系综测得的光谱孔宽没有观察到实质性差异。我们已经证明，绝缘体上硅中的单T中心可以通过外延生长生成。观察到的均匀线宽减小表明，影响注入T中心均匀线宽的主导退相干过程中的很大一部分通过外延生长得到了缓解。然而，对于光谱扩散，并未观察到类似的显著减小，在先前的研究中，光谱扩散也与非期望缺陷中的激光诱导电荷复合有关[14]。这可能表明引起光谱扩散的缺陷主要是表面型缺陷，如氧化物界面处的悬挂键，这些缺陷无法通过外延生长来缓解。相反，观察到的均匀线宽抑制可以通过体缺陷的消除来解释，这些缺陷的电荷相关过程通常更快，因此与均匀展宽的相关性更高。在绝缘体上硅中外延生成单T中心，为基于色心的量子技术在CMOS兼容平台中开辟了新的工程路径。这些路径包括通过在外延过程中掺入掺杂层进行异质结构设计，从而实现用于高效斯塔克调谐和改善光学性能的垂直p-i-n结构[24-28]。下一阶段，优化器件设计参数、MBE生长和退火参数，以及使用²⁸Si和氘作为基础材料[2, 6, 29, 30]，将为推进外延绝缘体上硅中高度相干自旋-光子界面器件提供更多机会。
为了研究所生长发射体对高温工艺的耐受性，我们对来自外延生长晶圆的一系列样品在390°C至540°C的温度范围内进行了退火处理，这些样品含有碳缺陷。所有样品的退火时间均为3分钟，在氮气气氛中进行[16]。随后使用先前文献[16]中描述的装置，在405 nm激光10 mW照明下对样品进行PL测量。结果如图A1所示，它们与注入样品的结果相似，只是存在的色心种类较少。类似的测试表明，对制备工艺的稳定性也与注入样品相似[16]。图A1. 光致发光信号随退火温度的变化。信号强度提取自高斯拟合的面积，高斯拟合是在每个色心发射线PL峰周围的窗口内对二阶多项式背景进行的。误差棒表示±1σ统计不确定性。实验装置示意图如图B2所示。用于光谱烧孔测量的装置（图B2a）由两台可调谐连续波激光器（Santec TSL-570）组成，其偏振通过光纤偏振控制器（FPC）独立控制。一台激光器（泵浦光）保持在固定波长，而第二台激光器（探测光）的波长被调谐。激光输出通过一个50:50光纤耦合器合束，并使用三个快速切换的光纤耦合声光调制器（AOM；AeroDiode 1310-AOM-2，上升时间<10 ns）序列进行脉冲化。脉冲时序由Swabian Instruments PulseStreamer 8/2控制。使用的重复频率为125-350 kHz，光脉冲持续时间为200-800 ns。脉冲激发光通过保偏（PM）光纤传输到光学面包板，随后耦合到自由空间中。光束首先由透镜准直，然后通过偏振分束器以定义线偏振态。使用半波片（HWP）和四分之一波片（QWP）来优化光栅耦合器的输入偏振。光束随后通过一个90:10分束器，并聚焦到样品上。分束器将大部分激发光反射远离低温恒温器并射向功率计。这种配置使得能够收集样品发射的大约90%的光。由于在这些测量中可用激发功率不是限制因素，激发光的损失被提高的收集效率所抵消。样品在BlueFors LD400稀释制冷机中维持在T ≲ 100 mK的温度。芯片安装在三轴压电纳米定位器（Attocube ANPx101和Attocube ANPz102）上。低温恒温器内部的物镜也对样品的发射进行准直，然后将其引导出来并耦合到PM收集光纤中。使用HWP和QWP将输出光栅耦合器的线偏振发射与PM光纤的主轴之一对准。长通滤波器（LPF；Thorlabs FELH1350）抑制共振激发激光，同时透射声子边带（PSB）发射。在激发和收集路径中，一对电动反射镜使得光束与光栅耦合器能够精细对准。这使得激发和收集光栅（耦合效率约为10%）能够分别在1326 nm和1380 nm附近进行优化，从而实现T中心的共振激发和PSB发射的高效收集。装置中还集成了LED照明源和成像相机，以便对芯片进行视觉检查。一个翻转型分束器可以从光路中移除，以在测量期间禁用成像功能。图B2. 实验装置示意图。窄线宽可调谐激光器经脉冲化、准直并对准到样品上。发射的光被收集、准直并导向超导纳米线单光子探测器（SNSPD）。（a）用于光谱烧孔测量的共振激发和探测方案，其中两台可调谐激光器在脉冲化之前在光纤中合束。（b）用于二阶自相关测量的共振激发和探测方案，其中两个SNSPD以Hanbury Brown–Twiss（HBT）配置排列。收集的发射光被路由到超导纳米线单光子探测器（SNSPD；Single Quantum Eos R12），这些探测器位于一个独立低温恒温器中，工作基温为T = 2.2 K。使用FPC来优化与探测器的耦合并最大化探测效率。探测事件使用Swabian Instruments Time Tagger X进行记录。二阶自相关函数测量（图B2b）使用单台激发激光器并通过50:50光纤分束器以Hanbury Brown-Twiss配置排列的两个探测器进行。采用脉冲共振激发，重复频率为222 kHz，脉冲持续时间为150 ns，收集窗口为4.2 µs。对探测到的发射进行时间门控以捕获发光衰减。用作参考的注入样品按照文献[16]中描述的工艺制备。该样品由来自信越化学的商用绝缘体上硅组成，结构为220 nm Si / 3 μm SiO₂ / 725 μm Si，电阻率≥3000 Ω·cm。Ion Beam Services公司分别在38 keV和9 keV能量下注入碳和质子，化学计量比为1:1，注量为7 × 10¹³ cm⁻²，两次注入之间在氩气气氛中于1000°C下退火20秒。随后通过单轮电子束光刻，使用CSAR（Allresist Ar-P 6200）抗蚀剂掩模和各向异性干法刻蚀来定义器件，之后在氮气气氛中于525°C下进行最后3分钟的退火。PL测量显示，与生长样品相比，该注入样品的强度（通过拟合高斯曲线下的面积测量）大50倍。自相关测量的背景水平使用蒙特卡罗采样方法进行估算，从测得的各个探测器的时间探测分布中进行采样。通过对两个探测器中探测事件之间的时间差进行采样来估算背景。该方法同时包括信号与探测器暗计数之间的符合。实验重复频率为每4微秒一个脉冲，考虑到0.8微秒的寿命，这也导致相邻脉冲之间存在轻微重叠。 
