摘要： 可扩展的固态量子传感器需要在自旋读出保真度、光子收集效率和器件级集成方面同时取得进展，而迄今为止在大多数材料平台上这些目标仍然难以实现。在此，我们通过在可扩展的薄膜绝缘体上碳化硅（4H-SiCOI）平台上将硅空位自旋中心与圆形布拉格光栅腔阵列耦合，克服了这些限制。通过采用反斯托克斯激发，我们展示了腔增强发射补偿了本征弱反斯托克斯吸收，实现了24.6倍的荧光收集增强、零场下1.78%的高自旋读出对比度，以及6.42倍的磁力计灵敏度提升。这种高自旋读出保真度进一步使得4H-SiCOI中本征暗自旋浴相互作用的光谱分辨成为可能，揭示了潜在的退相干机制。我们的工作确立了腔增强反斯托克斯激发作为碳化硅量子技术的一条通用且可行的路线，为基于自旋的量子传感器和集成光子电路的可扩展制造铺平了道路。可注入元素：H He P C Er+ Ge Yb B,P,F,Al,N,Ar,H,Si,As,O,He
能提供MeV级Er Fe、Ni、Cu、V、Ti、Mo、Zr、Mg、Al、Si、Au、Ag、N、O等元素的离子束，温度室温 到 800℃ Fe、Ni、Cu、V、Ti、Mo、Zr、Mg、Al、Si、Au、Ag、N、O
28Si, 29Si, 14N, 15N or 74Ge晶圆：SICOi晶圆 碳化硅外延片 ，更有 美国高纯碳化硅和碳化硅外延片硅G色心用：220nm高阻SOI晶圆-C12+RTP+电子束光刻刻蚀硅T色心用：220nm高阻SOI晶圆-C12+RTP+H+RTP+电子束光刻刻蚀我们为客户提供晶圆（硅晶圆，玻璃晶圆，SOI晶圆，GaAs，蓝宝石，碳化硅（导电，非绝缘），Ga2O3,金刚石，GaN（外延片/衬底）），镀膜（PVD,cvd,Ald，PLD）和材料（Au Cu Ag Pt Al Cr Ti Ni Sio2 Tio2 Ti3O5，Ta2O5,ZrO2,TiN，ALN,ZnO,HfO2。。更多材料），键合（石英石英键合，蓝宝石蓝宝石键合）光刻，高精度掩模版，外延，掺杂,电子束光刻等产品及加工服务(请找小编领取我们晶圆标品库存列表，为您的科学实验加速。
请联系小编免费获取原文
关键词：4H-SiCOI，量子传感，圆形布拉格光栅，反斯托克斯激发，ODMR，珀塞尔增强。固态自旋量子比特因其长相干时间和类原子能级结构而在量子传感中发挥着关键作用。它们与磁场、电场、热场和应变场的强耦合能够以前所未有的空间分辨率实现纳米尺度传感。此外，固态自旋系统可以高效地与单光子接口，提供单量子水平上的光学非线性，并建立量子网络和分布式量子技术的强大平台。在积极研究的固态自旋平台中，4H碳化硅（4H-SiC）中的硅空位中心——特别是k位点V2中心（917 nm）和h位点V1（859 nm）及V1′（861 nm）中心——已引起越来越多的关注。这些缺陷结合了自旋-3/2基态（实现无偏置场磁力测量）与近红外发射（兼容光纤技术）、室温操作以及完全的CMOS制造兼容性。尽管具有这些优势，硅空位中心在高性能量子传感中的部署仍然具有挑战性。首先，其自旋依赖的光致发光（PL）强度本质上受限于中间亚稳态的低量子效率。通过这些态的低效自旋选择性跃迁降低了自旋读出保真度，特别是在非共振激发或升高温度下。其次，整体光子收集效率受到VSi⁻中心光学偶极子相对于收集光学的非优化取向的严重限制。在高折射率4H-SiC（n≈2.6）中，V2中心的发射偶极子主要沿晶体c轴对齐。这种几何结构导致大多数发射光子以超过临界角（θc≈22.6°）的角度入射到表面界面，产生显著的全内反射损耗，从而将大部分信号限制在体块衬底内。因此，大量努力集中在提高4H-SiC中自旋读出对比度和光提取效率上。V2中心的反斯托克斯（AS）共振激发已成为一种有前景的方法，可抑制激光背景、光谱串扰和电荷态不稳定性，从而能够选择性激发目标缺陷，而非宿主晶格和其他色心。然而，反斯托克斯激发本质上具有低光子发射效率，因为声子辅助吸收明显弱于常规斯托克斯激发。为补偿降低的发射速率，已探索通过将自旋中心与光学微腔耦合来实现珀塞尔增强，包括微盘、微环谐振器和光子晶体（PhC）腔。然而，实现可扩展的片上集成仍然是一个挑战。基于同质外延生长SiC薄膜的传统实现需要复杂的体块雕刻技术——如掺杂剂选择性光电化学刻蚀——来实现光学隔离，这使制造复杂化并限制了可扩展性。虽然薄膜平台上的微环和微盘谐振器可以实现高品质（Q）因子，但其相对较大的模式体积（V）本质上限制了可实现的珀塞尔因子。相反，PhC腔提供超小模式体积和窄线宽；然而，SiC的化学惰性使得对这种精细纳米结构的精确刻蚀极其困难。这种制造挑战经常引入结构缺陷和光谱失谐，需要繁琐的后处理技术——如氮气冷凝——来将腔模式与缺陷发射光谱对齐。除了这些制造障碍外，PhC腔的实际实用性通常受限于较差的收集效率。尽管产生高的理论珀塞尔因子，但由于非高斯远场发射模式或慢光效应，收集光子数的实际改善通常是微不足道的。更根本的是，大多数PhC腔和环形谐振器主要支持面内限制的模式。从这些模式提取发射需要额外的耦合组件，如光栅耦合器或边缘端面，以重定向光。这种对面内路由的严重依赖严重限制了直接的自由空间光学访问，而尝试直接的离面收集不可避免地导致光子强度的大量损失，对实际量子传感应用构成了重大挑战。图1. CBG腔设计与模拟光学性质。(a) CBG腔结构示意图，硅空位中心位于腔中心的不等价晶格位点（h位点对应V1/V1′，k位点对应V2）。(b) 制备的CBG腔的SEM图像。在XY平面(c)和XZ平面(d)中的模拟电场模式分布。(e) 不同数值孔径物镜下模拟的F_p和波长依赖的光收集效率，相对于总向上光发射效率。(f) 谐振波长（917 nm）处的远场辐射图样（|E|²），显示发射在垂直方向（0°）高度定向。在本工作中，我们通过在CMOS兼容的4H绝缘体上碳化硅（4H-SiCOI）平台上将共振反斯托克斯激发与腔珀塞尔增强协同结合，建立了一种可扩展的自旋-光子接口来应对这些挑战。具体而言，我们利用圆形布拉格光栅（CBG）谐振器，通过同时提供小模式体积（V）和高度定向的远场发射，克服了常规几何结构的局限性。我们的CBG器件实现了高斯远场分布，发散角小于10°，能够直接将离面光子有效提取到自由空间，无需额外的耦合组件。利用该架构中原生V2中心的单片集成，我们的器件实现了强自发辐射增强和优异的光子收集效率。至关重要的是，腔增强发射补偿了本质上弱的声子辅助反斯托克斯吸收，能够在无损自旋相干性的情况下实现高效光提取。这种集成方法同时解决了可扩展性、光子收集效率和自旋读出保真度之间的权衡，直接转化为增强的量子传感性能。除了改善的磁力计灵敏度外，高对比度和窄线宽读出使得能够对先前未解析的暗自旋浴相互作用进行光谱访问，突显了该平台在可扩展量子传感和集成量子光子学方面的更广泛潜力。图1a展示了在4H-SiCOI平台上实现的自旋-光子接口。CBG腔被确定性地制造在SiC薄膜上的二维阵列中。每个腔由形成CBG几何结构[35-37]的同心刻蚀环组成，其尺寸通过三维时域有限差分（FDTD）模拟针对V2中心的零声子线（ZPL）发射（λ = 917 nm）进行了优化（第S1节和图S1、S2）。优化后的设计具有中心柱直径d = 1.14 μm、光栅周期Λ = 0.480 μm和薄膜厚度h = 140 nm，支持在917 nm附近共振的基腔模式。水平面（图1c）和垂直面（图1d）中的模拟电场分布揭示了周期性环的布拉格反射产生的强横向限制以及有效的垂直辐射。对于位于腔中心的点偶极子，计算的珀塞尔因子达到F_p ≈ 34（图1e）。远场模拟进一步表明发散角小于5°，产生高度定向的高斯型发射分布（图1f），对于数值孔径为0.9的物镜，总收集效率约为49.7%。通过在腔下方集成金属或多层反射器将向下发射的光子重定向，该效率可进一步提高至接近1。在这些模拟的指导下，我们在通过机械研磨后接电感耦合等离子体反应离子刻蚀制备的4H-SiCOI衬底上制造了CBG腔（第S2节）。完成的器件的代表性扫描电子显微镜（SEM）图像如图1b所示，显示关键尺寸为Λ = 0.488 μm和d = 1.096 μm。截面SEM图像（图1b和S3）确认最终的4H-SiC薄膜厚度为134 nm，陡峭侧壁角为77.5°，与设计目标一致。图2. 腔耦合V中心的光学表征。(a) 在斯托克斯（785 nm，上）和反斯托克斯（AS，1030 nm，下）激发下，代表性CBG腔的栅格PL光谱图，显示耦合V2中心的垂直定向发射。(b) 室温PL光谱比较了两种激发方案下腔上发射与本征V2系综PL（腔外）的对比。插图：斯托克斯和反斯托克斯激发相对于ZPL的能级图。(c) 腔上和腔外系综发射体的激发功率依赖性（饱和曲线）。(d) V2系综PL时间轨迹显示两种泵浦条件下的稳定发射。(e) V2系综的时间分辨PL测量，比较了共振和非共振（失谐）耦合条件。接下来，我们使用斯托克斯（λ_p = 785 nm）和反斯托克斯（λ_p = 1030 nm）泵浦激光器选择性激发嵌入的V中心，表征了制备的CBG腔的光学性质。图2a显示了代表性CBG器件的栅格PL光谱图，其中信号来自耦合到腔模式的V发射。在两种激发方案下，腔均表现出明亮的高斯型发射分布，证实CBG几何结构有效地将缺陷发射导入定向的垂直收集光束中，与模拟远场图样高度一致。在斯托克斯和反斯托克斯激发下获得的室温PL光谱如图2b所示。为评估谐振器的影响，我们将“腔上”发射与从未图案化薄膜收集的“腔外”光谱进行了比较，后者代表V系综的本征PL。腔外光谱在反斯托克斯激发下相对于斯托克斯激发表现出明显的红移（图S4），我们将其归因于声子辅助吸收，该过程优先激发非均匀展宽V2系综中较低能量的子集。相比之下，两种激发方案下的腔上光谱均以腔谐振为主，反映了ZPL发射的强珀塞尔增强。对主要光谱峰的洛伦兹拟合得到腔品质因子Q ≈ 168，谐振波长为917 ± 0.2 nm。图3. 4H-SiCOI平台上CBG腔的统计表征。(a) CBG腔阵列的代表性大面积（100×100 μm）PL mapping，显示多个器件的一致光子发射。(b) 31个谐振波长在917±2.5 nm范围内（处于腔模式FWHM内）的器件的腔参数统计分布。测得的Q值范围从110到500，强度增强因子范围从5到25，其中21个器件超过15倍增强。(c) 测得的荧光强度增强与F_p'之间的线性相关性，表明收集效率的提高受自发辐射速率增强的支配。图2c 显示了在斯托克斯和反斯托克斯激发下，V2系综的腔上/腔外发射强度作为激发功率的函数。两种激发方案表现出显著不同的功率依赖行为。在斯托克斯激发下，V2中心表现出明显的饱和（图2c）。值得注意的是，腔上发射体的饱和激发功率（~0.239 mW）显著低于腔外发射体（~1.01 mW），这与珀塞尔效应导致的增强自发辐射速率一致。这种行为解释了腔上/腔外荧光比中观察到的趋势（图S5，蓝色圆圈），其在低激发功率下达到最大增强约63.2倍（对应腔上约307 kcps），一旦达到饱和则降至约10倍。相比之下，在反斯托克斯激发下，腔上发射在测量的功率范围内未观察到可观测的饱和（图2c）。因此，腔上/腔外增强比（图S5，红色三角形）随激发功率单调增加，并在高值约24.6倍处饱和（详见第S3节的比较）。PL时间轨迹（图2）进一步证实了在两种激发方案下腔耦合发射体的稳定发射，展示了器件的鲁棒性。为定量评估腔增强发射动力学，我们进行了时间分辨PL测量（图2e）。我们首先通过单指数模型拟合衰减曲线，提取了未图案化薄膜中V2中心的本征寿命（τ₀）。然后我们测量了与腔模式共振的V2中心的衰减动力学（第S4节和图S6a，红色曲线）。共振衰减可用双指数模型很好地描述，产生快衰减分量（τ_fast = τ_on = 3.53 ns）和慢衰减分量（τ_slow = 7.12 ns）。这两个分量源于V2中心的两个正交偏振的面内和面外偶极子与腔的不同耦合强度，因为CBG腔优先支持类TE模式。失谐的非共振寿命测得为τ_off = 6.50 ns，长于本征寿命τ₀ = 6.09 ns。这种增加的寿命表明由于光子带隙效应抑制了向非腔模式的发射，从而抑制了自发辐射。因此，F_p 使用耦合到光学微腔的宽带固态发射体的标准定义进行评估（详见第S4节）：F_p = (τ_on⁻¹ − τ_off⁻¹) / (η_DWF · τ₀⁻¹)。在此，测得的德拜-沃勒因子为 η_DWF = 6.24%（第S4节和图S7），这与文献中报道的4H-SiC中V2中心的典型值6–9%一致。利用这些值，我们提取的实验 F_p 值约为12.3。因此，F_p 使用耦合到光学微腔的宽带固态发射体的标准定义进行评估（详见第S4节）：（第S4节和图S7），这与文献中报道的4H-SiC中V2中心的典型值6–9%一致。
利用这些值，我们提取的实验 F_p 值约为为进一步验证我们4H-SiCOI平台的可扩展性和一致性，我们对50个制备的CBG器件进行了系统性统计分析。图3a展示了器件阵列的代表性大面积PL mapping，显示了跨多个腔的耦合V2中心的均匀且高度定向的发射。在50个测试器件中，31个的谐振波长在917±2.5 nm范围内（图3b），远在腔的光谱半高全宽（FWHM）之内，确保了有效的珀塞尔增强。测得的品质因子（Q）范围为110至500，其中21个器件的荧光强度增强超过15倍（图3b）。值得注意的是，我们观察到强度增强与实验推导的F_p之间存在清晰的线性相关性（图3c），证实了光子收集的改善从根本上由腔修饰的自发辐射速率驱动。此外，为理解我们实验提取的 F_p 值12.3与理想模拟值34之间的差异的物理起源，我们必须考虑我们光学激发体积的宏观性质。在我们的共聚焦装置中，785 nm泵浦激光器通过5 μm芯径光纤传输，并由100×/0.9 NA物镜聚焦。在光学上，这产生约0.45 μm的几何焦斑直径和约1.36 μm的衍射极限轴向焦深（Δz ≈ 1.4λ/NA²）。由于该轴向激发深度显著超过134 nm的4H-SiC层厚度，激光完全穿透薄膜，定义了一个宽的激发体积。为定量估算该区域内的系综大小，我们测量了斯托克斯激发下的饱和PL强度，得到总计数率为679419。与单个V2中心约8000的典型饱和计数率相比，我们估算约有85个活性发射体被同时激发。虽然CBG腔的光学模式在腔中心附近被强烈限制，但相对较大的泵浦光斑无差别地激发了整个随机分布的系综。其中许多发射体位于远离腔中心的位置，因此与腔模式的耦合弱得多。因此，实验测得的 F_p 有效地代表了该宏观激发体积上的空间平均结果。这种发射体位置失配，连同固有的偶极取向失准和制造引起的几何偏差（第S5节和图S8、S9中讨论），全面解释了与理想单发射体模拟的偏差。在证明了V2 ZPL发射的强腔增强之后，我们接下来考察其对自旋读出对比度（C）和自旋共振线宽（Δν）的影响。图4的c和e部分显示了在斯托克斯和反斯托克斯激发下的连续波（CW）光探测磁共振（ODMR）光谱。对于斯托克斯激发，除了我们归因于减薄4H-SiCOI薄膜中静应变变化的微小共振频率偏移外，腔上和腔外耦合的自旋读出对比度几乎相同。然而，对比度仍然较低（B=0 G时为0.44%，B=122 G时为0.31%；图4e），表明仅腔增强在斯托克斯激发下并不能改善自旋读出。图4. 自旋读出的腔增强。(a和b) (a) CW ODMR和(b) 带有微波π脉冲的脉冲ODMR的脉冲序列示意图。(c和e) 分别在B=0和122 G下测量的CW ODMR光谱。(d和f) 分别在B=0和130 G下测量的π脉冲ODMR光谱。所有数据图比较了斯托克斯（蓝色）和反斯托克斯（红色）激发下腔上发射体的性能；为清晰起见，AS数据垂直偏移了0.2%。值得注意的是，在B=130 G时（f），反斯托克斯脉冲读出揭示了与暗自旋浴耦合特征相关的精细分裂结构，这在斯托克斯激发下是未分辨的。与之形成鲜明对比的是，反斯托克斯激发下的腔耦合将自旋对比度从0.86%提升至0.94%；这与固有的反斯托克斯增强相结合，与斯托克斯激发下获得的0.31%相比产生了3倍的提升。同时，ODMR线宽从腔外的67.96 MHz收窄至腔上的42.46 MHz（B=0 G；图S10a），收窄了37.5%。为阐明观察到的线宽收窄和对比度增强的物理起源，我们解析求解了六能级系统的稳态光学布洛赫方程（详见第S6节和图S11的完整推导）。与常规斯托克斯激发不同，反斯托克斯过程本质上驱动了高度定向的布居流，有效地将系统从中间亚稳态暗态重新泵浦。我们的模型揭示，腔增强的自发辐射速率（γ_d）协同加速了这种暗态重新泵浦机制。这种动力学主动抑制了微波功率展宽，产生ODMR线宽对增强发射速率的反比依赖，同时提高了整体自旋读出对比度。
为进一步减轻激光和微波功率展宽并最大化灵敏度，我们采用了使用π脉冲序列的脉冲ODMR序列（图4b）。两种激发方案下的线宽收窄都是明显的（表S1）。在斯托克斯激发下，脉冲序列将线宽从68.23 MHz收窄至23.08 MHz，揭示了预期的两个塞曼分裂谐振（图4f，浅蓝色）。值得注意的是，在反斯托克斯激发下，对比度进一步提高到1.78%（B=0 G，图4d）和1.30%（B=130 G，图4f），并且固有更高对比度和更窄线宽（在B=130 G下从56.06收窄至36.05 MHz）的结合揭示了此前未观察到的五峰分裂（图4f，红色）。这一观察表明V2自旋与周围暗自旋浴之间存在共振耦合，我们将其归因于宿主材料中已知丰富的替代氮（P1）中心的特征性电子自旋共振跃迁。高对比度、窄线宽的反斯托克斯读出使得这种相互作用变得可光谱分辨。
一个关键问题是所展示的反斯托克斯激发和强腔耦合是否影响本征自旋相干性。为回答这一问题，我们在所有四种实验条件下进行了脉冲相干控制测量（图5）。图5d所示的拉比振荡在斯托克斯和反斯托克斯激发方案中均表现出清晰、高对比度的振荡，且拉比频率几乎相同（f_Rabi ≈ 15 MHz），表明反斯托克斯激发和腔耦合均未改变微波驱动效率。Ramsey测量得出所有配置的非均匀退相时间T₂*≈ 35 ns（图5e），而Hahn回波测量显示均匀相干时间T₂≈ 1.4 μs（图5f）。这些结果表明，反斯托克斯激发是一个良性过程，不会引入额外的自旋退相，且强珀塞尔增强不会损害V2系综的本征自旋相干性。
其中T₂* 为非均匀退相时间，t_f 为初始化时间，t_R 为读出时间。使用实验提取的参数（表S1），我们发现对于斯托克斯激发，腔增强和脉冲读出的组合将灵敏度提高了5.43倍，从 η_pulsed,off = 104.76 μT·Hz⁻¹/² 提高到 η_pulsed,on = 19.28 μT·Hz⁻¹/²。对于反斯托克斯激发，灵敏度提高了6.42倍，从 η_pulsed,off = 664.79 μT·Hz⁻¹/² 提高到 η_pulsed,on = 103.53 μT·Hz⁻¹/²，超过了未图案化薄膜在斯托克斯激发下的灵敏度。这些结果表明，腔增强发射与共振反斯托克斯激发和优化读出协议的结合，直接转化为显著改善的量子传感性能。
图5. 斯托克斯和反斯托克斯激发下的相干自旋控制。(a−c) 用于(a)拉比振荡、(b)Ramsey条纹和(c)Hahn回波测量的示意性微波脉冲序列。(d−f) 在腔上器件上测量的实验结果。数据点对应斯托克斯（上排）和反斯托克斯（下排）激发。(d) 拉比振荡显示两种激发方法的拉比频率（f_Rabi ≈ 15 MHz）相似。(e) Ramsey衰减测量得出退相时间T₂* ≈ 35 ns。(f) Hahn回波衰减测量显示几乎相同的自旋相干时间（T₂ ≈ 1.4 μs）。实线为数据拟合曲线。总之，我们设计、制备并在实验上验证了CMOS兼容4H-SiCOI平台上的单片CBG腔，展示了与V2硅空位中心的可扩展集成和确定性耦合。统计分析证实了这种制备方法的高产率、光谱一致性和可重复的强度增强。对于高度优化的器件，腔提供了强光学限制和定向发射，测得的F_p值约为12.3，在斯托克斯激发下对应21.7倍的荧光增强，在反斯托克斯激发下对应24.6倍的荧光增强。腔增强与反斯托克斯驱动读出的结合使连续波ODMR对比度显著提高超过4倍（在B=0 G时从0.44%提高到1.78%，在B=130 G时从0.31%提高到1.30%）。这种高保真度反斯托克斯-腔接口使得首次能够使用脉冲ODMR协议揭示4H-SiC中本征暗自旋态的光谱特征，为材料的退相干机制提供了深入见解。这些综合进展直接转化为增强的量子传感性能，在斯托克斯激发下灵敏度提高5.43倍，在反斯托克斯激发下提高6.42倍。我们的结果表明，共振反斯托克斯激发与腔增强发射之间的协同作用独特地提升了自旋读出保真度，为探测复杂自旋环境和在宽工作温度范围内实现高性能量子传感提供了一条强大的新途径。展望未来，当前SiC平台的灵敏度主要受限于自旋系综的非均匀退相时间（T₂*） ，该时间由与周围自旋浴（包括替代氮P1中心和宿主核自旋）的相互作用主导。通过使用更低氮含量的SiC材料来抑制P1诱导的退相干，以及采用同位素纯化的SiCOI衬底以减少来自29Si和13C的核自旋噪声，预计可实现进一步的显著改善。结合我们已展示的腔架构的晶圆级可重复性以及反斯托克斯-腔协同增强，这些材料上的进展将碳化硅定位为下一代量子传感器和集成量子光子技术的一个极具吸引力和可扩展的平台。ScalableIntegrationofCavity-EnhancedSiliconVacancyCenterson aCMOS-Compatible4H-SiCOIPlatform作者： YuanhaoQin,†TianyuanCui,†BingchengYang,†JianZhang,XiuqiZhang,XuqiangWang,BowenChen, YifanZhu,XiaodongLi,ChengliWang,LeiHou,WeiLu,XinOu,AilunYi,*JingZhou,* andJiaxiangZhang*1.Shanghai Institute of Technical Physics, Chinese Academy of Sciences, Shanghai 200083, China2.Shanghai Institute of Microsystem and Information Technology, Chinese Academy of Sciences, Shanghai 200050, China3.University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China4.ShanghaiTech University, Shanghai 201210, China 5.College of Optical-electrical and Computer Engineering, University of Shanghai for Science and Technology, Shanghai 200093, China
