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超连续谱产生是非线性光学中的一项关键技术，支持频率计量学和光谱学领域的广泛应用。集成光子学为实现紧凑、高效的超连续谱光源提供了有前景的路径，但在扩展带宽的同时保持高光谱平坦度仍然是一个核心挑战。本文基于分段啁啾周期性极化铌酸锂（SC-PPLN）纳米光子波导，展示了一种集成宽带超连续谱光源。通过将啁啾极化分布离散化为独立优化的分段，该方法能够实现高保真的铁电畴反转，获得接近理想的占空比，并建立宽带准相位匹配，从而克服传统啁啾极化中常见的畴不均匀性和效率限制。所设计的相位匹配环境支持高效波长转换，并能同时激活多个二阶和三阶非线性过程。实验中，我们实现了覆盖三个光学倍频程的光谱平坦超连续谱，从紫外320纳米延伸至中红外2600纳米。这些结果表明，分段啁啾极化是集成光子学中实现宽带波长转换和超连续谱产生的一种实用策略。
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I. 引言
宽带波长转换和超连续谱产生在现代非线性光学中扮演着至关重要的角色，支撑着从频率计量、光谱学到光学相干断层扫描和超快信号处理等一系列应用[1–6]。特别是，覆盖从紫外到中红外的相干光源，对于分子指纹识别、非线性显微成像、环境传感以及片上频率合成具有极其重要的意义[7–11]。尽管取得了长足的进步，但要高效、光谱平坦且以芯片级集成的方式实现如此极端的光谱覆盖，仍然是一个长期存在的挑战。
传统上，超连续谱产生依赖于特种光纤，利用其长相互作用长度和经过色散工程设计的特性来实现倍频程跨度的光谱[12–14]。然而，这些方法通常存在非线性效率有限和器件尺寸较大的问题。集成光子平台提供了一种极具吸引力的替代方案，它具有强光场限制、灵活的色散工程设计以及与晶圆级制造工艺兼容等优势。此前，在集成平台上展示的宽带相干光源（例如基于二氧化硅、氮化硅、氮化铝和碳化硅的平台）主要依赖于三阶非线性效应，利用色散工程波导中的孤子动力学和色散波发射来产生超连续谱[15–19]。然而，基于三阶非线性的方法只能实现有限种类的非线性过程，从而限制了光谱展宽的程度和可达到的带宽。
相比之下，薄膜铌酸锂（TFLN）集成平台在很宽的透明窗口内同时支持强的二阶和三阶非线性相互作用，使得多种非线性过程之间能够产生相干协同效应，为获得超越仅依靠三阶非线性所能达到的光谱覆盖范围提供了一条途径[20–36]。然而，要发挥这一潜力，关键在于在宽光谱范围内实现高效且同时满足的二阶非线性相位匹配。传统的周期性极化能够实现灵活的准相位匹配（QPM），但仅支持具有窄带宽的离散波长[37,38]。虽然啁啾或非周期极化方案可以扩展相位匹配带宽，但由于实际制造中的非理想因素，它们常常存在畴反转不完美、占空比波动以及有效非线性重叠积分降低等问题。这些问题共同导致了转换效率和光谱均匀性的下降，成为在芯片上实现高效、宽带且光谱平坦的二阶非线性辅助波长转换和超连续谱产生的主要障碍。
在此，我们通过实验演示了一种基于分段啁啾周期性极化（图1a–c）的薄膜铌酸锂纳米光子波导集成宽带超连续谱光源。在这种方法中，我们将啁啾周期性极化轮廓离散化为多个具有不同极化周期的分段，从而允许对每个分段的极化条件（包括脉冲幅度、持续时间和脉冲数量）进行独立优化。该策略能够在整个极化波导上实现深度铁电畴反转，并保持接近理想的50%占空比，从而在宽光谱范围内维持高的二阶非线性系数。其结果是，在三阶非线性效应之外，多个由二阶非线性介导的过程——包括二次谐波产生（SHG）、和频产生（SFG）、光学参量放大（OPA）和级联的二阶非线性相互作用——都被高效地激发出来。这些高效非线性过程的共存，产生了一种与仅基于克尔效应的超连续谱产生截然不同的协同光谱展宽机制（图1d）。
图1. 用于宽带相干波长转换的分段啁啾周期极化铌酸锂纳米光子波导。
a, 用于超连续谱产生的分段啁啾周期极化铌酸锂纳米光子波导示意图。
b, 产生超连续谱光的器件照片。
c, (i) 分段啁啾周期极化波导的光学显微图，(ii) 极化区域的二次谐波显微成像图。
d, 超连续谱产生的光谱展宽机制示意图，包括二次谐波产生、和频产生、光学参量放大和自相位调制。
e, 测得的从紫外到中红外的超连续谱（蓝线），对应三个光学倍频程。灰线为泵浦脉冲光谱。
利用这项技术，我们高效地产生了二次、三次和四次谐波，以及一个从紫外320 nm覆盖到中红外2600 nm的宽带光谱，这相当于三个光学倍频程，且具有平坦的功率谱密度（图1e）。测得的宽带波长转换效率与理论预测值非常接近，凸显了分段啁啾周期性极化技术的高质量和均匀性。这些结果确立了分段啁啾周期极化铌酸锂（SC-PPLN）纳米光子波导作为一个可行且多功能的平台，可用于在单个光子芯片上实现集成频率梳、宽带光谱学以及先进的非线性信号处理。
II. 结果
a. 器件原理 关键的设计策略是分别通过精心设计的色散工程和高质量的啁啾极化，来实现对三阶和二阶非线性相互作用的宽带相位匹配。该器件设计在600 nm厚的x-cut氧化镁掺杂薄膜铌酸锂上。波导宽度为1600 nm，刻蚀深度为350 nm（图2a插图）。数值模拟表明，在1560 nm附近存在接近零的反常群速度色散（图2b插图），这有助于平衡自相位调制，并避免导致非线性效率降低的过度时间脉冲展宽。孤子数被设计在1 ≤ N ≤ 10的范围内，以确保在传播过程中非线性效应占主导地位，并实现高效的脉冲自压缩[39]。未极化的薄膜铌酸锂波导段长度设为5 mm，这使得基于三阶非线性的自相位调制能够预先展宽泵浦光谱，并为后续的二阶非线性相互作用提供种子光。
图2. 波长转换与超连续谱产生的模拟。
a, 对于各种二阶非线性过程，准相位匹配极化周期随基波波长的变化关系。实线表示一阶相位匹配，虚线表示三阶相位匹配。SH：二次谐波，TH：三次谐波。插图：所制造波导的伪彩色横截面扫描电子显微图。
b, 在14 mm长的分段啁啾极化薄膜铌酸锂波导中，泵浦脉冲能量为477 pJ时的模拟光谱演化过程。该波导由5 mm非极化段和9 mm分段啁啾周期极化段组成。插图显示模拟的群速度色散曲线，表明1560 nm的泵浦位于近零反常色散区。
随后，我们模拟了涉及波导中基波和高次谐波场的二次谐波产生、级联二次谐波产生以及和频产生的准相位匹配条件（图2a，模拟细节见方法部分）。对于基波波长在600 nm至4000 nm之间的一阶准相位匹配过程，所需的极化周期在1 µm到5 µm之间变化。在短波长范围内，由于强的材料和波导色散，所需的准相位匹配周期迅速减小，接近亚微米尺度。由于电极化过程中的横向畴扩展和占空比畸变，直接实现亚微米极化具有挑战性。为了缓解这个问题，我们部分采用了三阶准相位匹配方案，从而在短波长范围内提供了效率补偿（见补充材料S1中的分析和图??）[40]。
器件的总长度为14 mm，包括一个5 mm的非极化段和一个后续的9 mm分段啁啾周期极化铌酸锂段，其极化周期跨度从6 µm到1 µm。在制造器件时，我们发现很难找到一种通用的极化条件来实现对不同周期波导的高质量极化。例如，大周期区域需要高电压来克服更宽的能垒，但在相同的极化条件下，由于高度集中的电场和快速的反转响应，小周期区域会被严重过极化。因此，我们将啁啾极化区域离散化为10个分段（通过断开用于电极化的金属梳齿来实现），每个分段内极化周期的变化被限制在0.5 µm以内（图1c(i)）。这种分段方法可以有效地控制变化极化周期的电极化过程，并实现50%均匀占空比和深度畴反转的高质量极化。如二次谐波显微图像所证实的（图1c(ii)），在整个波导上实现了均匀、清晰且占空比约为50%的畴反转。
我们通过模拟证明了分段啁啾周期极化铌酸锂波导能够实现宽带二阶非线性相位匹配（见补充材料图??）。对所设计结构的光谱展宽模拟表明，非极化段主要由三阶非线性驱动的自相位调制主导，而分段啁啾周期极化区域则激活了多种二阶非线性相互作用，包括二次谐波产生、和频产生、光学参量放大以及它们的级联过程（图2b）。总之，经过色散工程设计的波导和分段啁啾准相位匹配结构，为在泵浦脉冲能量高于200 pJ时，实现从紫外到中红外的高效、宽带波长转换和平坦的相干光谱扩展提供了物理基础（见补充材料图??）。
b. 宽带高效的波长转换 我们首先表征了由分段啁啾二阶非线性相位匹配实现的波长转换能力。采用连续波泵浦来探测二次谐波产生和和频产生过程。使用一个电信波段可调激光器作为泵浦，观察到了宽带的二次谐波产生（图3a）。实验测得的与波长相关的二次谐波产生效率与理论模拟吻合良好，验证了该器件能够实现宽带高效的二阶非线性频率转换（见补充材料S2中的分析）。在1560 nm泵浦波长下，从二次方功率依赖关系测量中提取出的归一化片上转换效率为1.9 % W⁻¹ cm⁻²，接近理论值（2.1 % W⁻¹ cm⁻²）（图3b），表明了该过程的二次谐波产生本质。
图3. 宽带高效的波长转换。
a, 在9 mm长的啁啾极化区域内，1500 nm至1600 nm范围内测得的（蓝色实线）与模拟的（红色虚线）归一化二次谐波产生效率结果。
b, 1560 nm处测得的片上二次谐波产生功率（蓝色圆点）随泵浦功率的变化关系，通过二次方拟合（红线）得到归一化转换效率为1.9% W⁻¹ cm⁻²。
c, 760 nm至790 nm范围内测得的（蓝色实线）与模拟的（红色虚线）归一化二次谐波产生强度结果。
d, 780 nm处测得的片外二次谐波产生功率（蓝色圆点）随泵浦功率的变化关系及其二次方拟合曲线（红线）。
e, 测得的1480 nm - 1640 nm与760 nm - 790 nm之间的和频产生强度映射图。
通过使用760至790 nm波长的光泵浦波导，进一步表征了可见光波段的二次谐波产生响应。由于难以精确校准紫外波段的波导耦合损耗，因此无法可靠地提取该光谱范围内的绝对片上二次谐波转换效率。取而代之的是，将实验测得的二次谐波谱与数值模拟进行了定性比较（图3c）。在测量中观察到产生的信号与泵浦功率之间存在明确的二次方关系（图3d），证实了该过程的二次谐波性质。值得注意的是，尽管与短且变化大的极化周期相关的制造敏感性增加，但在可见光到近紫外范围内仍然持续存在二次谐波产生，这凸显了分段极化策略用于短周期准相位匹配的鲁棒性。
除了二次谐波产生响应外，通过同步扫描两个可调谐连续波激光器（一个在1550 nm附近，另一个在775 nm附近）表征了电信波段与可见光之间的和频产生（图3e）。在整个测量光谱范围内观察到的特征性反对角线光谱特征以及和频产生信号，与模拟结果（见补充材料图??）高度吻合，并直接证明了在宽光谱范围内实现了同时相位匹配。这些结果共同表明，分段啁啾极化策略能够实现跨越至少两个光学倍频程的高效、连续波长转换，从而在芯片上实现宽带频率混合和相干光谱合成。
c. 三倍频程超连续谱产生 基于已展示的宽带二阶非线性响应，我们接下来研究了飞秒脉冲泵浦下的非线性动力学（图4a）。将中心波长为1560 nm、80 fs的脉冲激光耦合到波导中，片上脉冲能量从48 pJ增加到477 pJ。输出光谱如图4b所示。在低脉冲能量下，观察到对应于二次谐波产生、和频产生和级联二次谐波产生的不同光谱特征。随着脉冲能量的增加，非极化段中三阶非线性介导的自相位调制展宽了基频谱，使其与极化区域中由二阶非线性产生的谐波、和频产生和光学参量放大产物逐渐重叠。最终，离散的光谱特征合并成一个连续且光谱平坦的超连续谱，在20 dB强度波动范围内，覆盖了从紫外320 nm到中红外2600 nm的光谱范围，相当于三个光学倍频程（图1e）。同时包含二阶和三阶非线性效应的数值模拟重现了观察到的光谱演化过程（图2b）。重要的是，模拟预测了高达4 µm的中红外波长分量的出现，这表明实验测得的截止长波长是由仪器限制而非相位匹配约束造成的。
图4. 从紫外到中红外的三倍频程超连续谱产生。
a, 测量装置示意图。fs激光器：飞秒激光器；ND：中性密度滤光片；HWP：半波片；BPF：带通滤波器；Col.：光纤准直器；PD：光电探测器；ESA：电频谱分析仪；OSA：光谱分析仪。
b, 随泵浦脉冲能量增加（从下至上：48 pJ、120 pJ、239 pJ 和 477 pJ）的超连续谱，曲线之间偏移30 dB。
c, 泵浦脉冲能量为477 pJ时，在不同波长（400 nm、500 nm、633 nm、900 nm、1310 nm 和 1650 nm）下的射频拍频信号，表明产生了相干的超连续谱。
我们还测量了不同波长和泵浦脉冲能量下的射频拍频信号。图4c显示了477 pJ脉冲能量下的结果，其他泵浦脉冲能量下的结果见补充材料图??。在可见光和近红外光谱切片上观察到100 MHz处窄而稳定的拍频信号，证实了产生的超连续谱是相干的。在相对较低的泵浦脉冲能量下（48 pJ和120 pJ），在大多数光谱波段中未检测到明显的射频拍频信号（除了原始的100 MHz泵浦重复频率外），表明光谱成分基本保持孤立，不同梳齿族之间没有显著重叠。当泵浦脉冲能量增加到200 pJ以上时，在载波包络偏移频率及其折叠互补分量附近（从可见光到红外）出现了额外的射频拍频信号，表明不同梳齿族之间的光谱在这些区域内发生重叠，从而形成了连续无间隙的超连续谱（见补充材料S3中的分析）。
总之，这些结果证明分段啁啾周期极化铌酸锂为实现片上宽带超连续谱产生提供了一种实用且可靠的方法，其中二阶非线性相位匹配和三阶非线性协同作用，在集成光子芯片上产生了从紫外到中红外的相干光。
III. 讨论
本工作确立了分段啁啾二阶非线性相位匹配作为一种在薄膜铌酸锂纳米光子学中实现宽带波长转换和超连续谱产生的有效且可扩展的策略。与需要在单一电脉冲极化条件下适应大范围极化周期的传统连续啁啾周期极化不同，分段啁啾周期极化铌酸锂将啁啾轮廓离散化为多个独立优化的区域。这种方法将极化保真度与整体带宽要求解耦，并且即使在大周期变化的情况下，也能在整个器件上实现具有接近理想50%占空比的深度铁电畴反转。
通过在所有分段中保持高的有效非线性系数，分段啁啾结构能够高效且同时地激活跨越紫外到中红外的多种二阶非线性介导过程。当这些过程与经色散工程设计的波导所支持的三阶非线性效应相结合时，这种密集的相位匹配图谱产生了一种协同非线性动力学机制，它在根本上不同于仅基于克尔效应的超连续谱产生。特别是，宽带二次谐波产生、和频产生、光学参量放大以及级联非线性过程共同将能量重新分配到相距甚远的光谱区域，从而同时实现了宽带宽和增强的光谱平坦度。在本器件中，这体现为一个20 dB带宽超过三个光学倍频程的连续光谱。与先前在薄膜铌酸锂及其他集成材料平台上报道的结果（图5，详细信息见补充材料表??）相比，本工作所展示的超连续谱光源凭借分段啁啾周期极化技术，实现了宽带宽和高光谱平坦度。
图5. 不同集成光子平台中20 dB带宽超连续谱产生的比较。
尽管具有这些优势，当前实现方案中的几个局限性仍值得讨论。薄膜铌酸锂中的电极化在实验上仍然要求很高，特别是对于短波长所需的亚微米极化周期，在这些周期下制造公差变得日益严苛。虽然分段方法显著提高了畴保真度和可重复性，但电极设计、脉冲整形以及局域化或激光辅助极化技术的进一步进步，可以进一步提升可扩展性和制造良率[56,57]。同时，在当前器件中，产生倍频程跨度的超连续谱仍然需要相对较高的泵浦脉冲能量。优化分段极化周期的分布以及级联非线性过程的时间演化，将有助于降低泵浦阈值并提高转换效率。此外，目前测得的超连续谱长波极限受限于可用的探测带宽，而非内在的相位匹配约束。未来采用中红外光谱仪、改进的耦合方案和低损耗封装进行的实验，对于全面量化可达到的光谱范围至关重要[58]。最后，尽管在产生的光谱中观察到了良好的相干性，但对相位噪声以及重叠参量子梳之间相对相干性的更详细表征，对于需要绝对频率稳定性的应用以及精密计量学而言将非常重要[59]。
展望未来，所展示的平台能够实现众多受益于紧凑、相干、宽带光源的应用。覆盖紫外到中红外的相干辐射的片上产生，对于双梳光谱学、宽带分子传感和集成频率计量特别有吸引力。谐波产生、和频混频和参量过程的共存，进一步实现了在其他情况下难以触及的光谱区域之间的直接波长转换，为不同的光子系统之间提供了一个紧凑且多功能的接口。在量子光子学中，由分段啁啾周期极化提供的二阶非线性相位匹配图谱，可用于宽带压缩光产生、纠缠光子对产生、频率复用量子频率转换以及混合量子-经典光子架构[35,60]。更广泛地说，分段啁啾周期极化铌酸锂方法为在二阶非线性纳米光子平台中设计非线性相互作用提供了一个通用框架，为全集成、多功能非线性光子电路开辟了新的机遇。
方法
a. 器件设计 采用准相位匹配来补偿非线性波导中传播波之间的相位失配。对于一般的三波混频过程（例如和频产生），第m阶准相位匹配周期计算公式为 Λm = 2πm / |k3 − k2 − k1| = 2πm / |Δk|，其中 k = 2πn_eff/λ 为传播常数（对于二次谐波产生，k2 = k3），m = 1, 3 分别表示一阶和三阶准相位匹配。
b. 器件制造 器件制造在600 nm厚的氧化镁掺杂x-cut薄膜铌酸锂芯片（NanoLN公司）上。在波导图形化之前，通过原子层沉积（ALD）沉积一层15 nm厚的HfO2层，作为后续电极化的绝缘缓冲层。对于啁啾极化，采用电子束光刻技术在HfO2表面图形化分段梳状电极，随后通过电子束蒸镀100 nm厚的镍层并进行剥离工艺。通过一系列高压脉冲进行电极化，以反转薄膜铌酸锂中的铁电畴。针对每个极化分段，独立优化脉冲数量和脉冲电压，以确保均匀的畴反转。
极化完成后，使用MaN抗蚀剂作为刻蚀掩模，通过电子束光刻进行波导图形化。然后使用Ar+等离子体通过感应耦合等离子体反应离子刻蚀（ICP-RIE）对薄膜铌酸锂进行刻蚀。图1c(i)展示了俯视光学显微图像，图2a插图为横截面扫描电子显微图。图1c(ii)展示了不同啁啾极化分段的二次谐波显微图像。
c. 连续波泵浦波长转换测量的光学测量装置 对于电信波段和可见光波段泵浦的二次谐波产生测量（图3a-d），分别使用可调谐连续波激光器（Santec TSL-570，Toptica CTL-780）作为泵浦源。使用光纤偏振控制器调整输入偏振态，使其对准横电（TE）偏振。使用一对透镜光纤将光耦合入芯片和从芯片耦合输出。校准得到每个端面的光纤到芯片耦合损耗在1560 nm处为4.4 dB，在780 nm处为6.3 dB。使用短通滤波器选取二次谐波产生信号，并分别使用锗和硅光电探测器测量780 nm和390 nm附近的信号。对于和频产生测量（图3e），来自两个可调谐激光源的光通过波分复用器合束，然后耦合到器件中。使用硅光电探测器在短通滤波器后探测520 nm附近的和频产生信号。对于与波长相关的二次谐波产生和和频产生表征，扫描泵浦波长，同时使用数据采集系统同步探测和记录产生的光信号。
d. 超连续谱测量的光学测量装置 实验装置示意图如图4a所示。采用锁模飞秒激光器（Melon Systems C-Fiber High Power；波长1560 nm，脉冲宽度80 fs，重复频率100 MHz）作为泵浦源，其光谱如图4b（灰线）所示。使用中性密度滤光片控制泵浦脉冲能量。使用半波片对准TE偏振。光通过非球面透镜耦合进入和离开波导。使用光谱分析仪（OSA，Yokogawa AQ6370E，750 nm - 1600 nm）和光谱仪（SIMTRUM L200/1000，300 nm - 850 nm；N/900-2500p，1500 nm - 2600 nm）测量图1e和图4b中的输出光谱。通过校准仪器之间的相对光谱重叠区域来拼接测量得到的光谱。
在测量射频拍频信号时（图1c, ??），在光从芯片耦合输出后放置带通滤波器（BPF，400 ± 12.5 nm，500 ± 5 nm，633 ± 2.5 nm，900 ± 12.5 nm，1310 ± 6 nm 和 1650 ± 6 nm）以选取特定波长。使用光电探测器探测选定的信号，并使用电频谱分析仪分析产生的射频信号。分辨率带宽和视频带宽均设置为1 kHz。
文章名：Segment-chirped periodically poled lithium niobate waveguides for broadband supercontinuum generation
作者：Yue Li,1,2Xiaodong Shi,3Sakthi Sanjeev Mohanraj, 1Mengyao Zhao,1Xu Chen,1Xuan Mao,4Qijie Wang,4 ShouhuanZhou,2GuoliangDeng,2andDiZhu1,3,5,a)
单位：
1) Department of Materials Science and Engineering, National University of Singapore, Singapore 117575, Singapore
2) College of Electronics and Information Engineering, Sichuan University, Chengdu 610065, China
3) A∗STAR Quantum Innovation Centre (Q. InC), Agency for Science, Technology and Research (A ∗STAR), Singapore 138634, Singapore
4) School of Electrical and Electronic Engineering, Nanyang Technological University, Singapore 639798, Singapore
5) Centre for Quantum Technologies, National University of Singapore, Singapore 117543, Singapore
