#量子点 #异质集成 #薄膜钽酸锂

摘要

朝着可扩展量子光子处理器的有前景的路径之一是同时集成确定性单光子源、低损耗光子电路和快速可重构性。薄膜钽酸锂（LTOI）在900 nm波段提供了卓越的电光响应和低光学损耗，但由于缺乏高效的量子发射器，这一平台的应用在全集成量子技术方面的进展受到了限制。在此，我们展示了利用微转印技术将铟砷量子点（QDs）与低损耗、可重构的LTOI波导（0.30±0.04 dB/cm）异构集成。通过将锥形的砷化镓波导与反向锥形的LTOI波导直接对接，我们实现了稳健且对齐容错的波导间耦合。该混合集成芯片在低温下工作，能够确定性地路由来自量子点的连续发射单光子，且具有半波电压-长度积（约1.9 V·cm在4 K下），确认了LTOI电光系数的低温稳定性。这些结果首次展示了利用混合量子点-LTOI电路的高速芯片上单光子路由，为集成量子光子处理器提供了可扩展的路径。

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介绍

铁电锂化合物，如铌酸锂（LN）和钽酸锂（LT），由于其卓越的电光、压电和非线性特性，是光子学中的基础材料。最近，薄膜铌酸锂（LNOI）的进展使得高品质因子谐振器（1–4）和宽带调制器在芯片上的实现成为可能（5, 6）。特别是，低温兼容的LNOI电路与超导纳米线单光子探测器（SNSPDs）的成功集成，突显了它们在量子技术中的巨大潜力（7–10）。与LNOI共享相同晶体结构的薄膜钽酸锂（LTOI）也表现出卓越的调制和非线性光学特性。此外，像LT这样的铁电薄膜平台在集成量子光子学中提供了卓越的特性，包括在低温下稳定的电光响应和在量子发射器发射波长（约900 nm）下的低光学传播损耗（11–14）。这些特性对于构建低损耗且可重构的光子集成电路至关重要，这些电路能够有效地与芯片上的量子发射器配合工作。基于LTOI，已展示出各种性能增强的集成光子设备，如具有超低漂移的电光调制器（15）和超宽带电光频率梳（16）。尽管取得了这些里程碑，仍然存在一个基本的限制：LNOI或LTOI平台本身缺乏高效的量子发射器。尽管稀土离子可以掺入这些铁电锂化合物中，但由于内4f跃迁的低发射速率（17, 18），将单一离子分离出来仍然是一个挑战。因此，开发芯片上确定性光源仍然是一个重大难题。

与此相比，III-V族半导体量子点（QDs）作为单光子源提供了显著的优势（19-22）。最先进的量子点设备实现了高光子提取效率（23）和接近于单位的光子不可区分性（24, 25），使其成为集成量子光子处理器的理想候选者。然而，大多数研究集中在独立设备上。将这些设备与光子电路接口通常需要通过光纤耦合到外部组件以进行量子光子操作（26-29）。这种芯片外方法会产生大量的光子损失，严重削弱已经很弱的单光子通量。因此，芯片集成对于可扩展的光子量子信息处理至关重要（30）。

异构集成策略提供了非常可行的解决方案（31-35）。例如，量子点已与像氮化硅（SiN）波导这样的被动平台集成（36, 37）。然而，SiN在高低温下缺乏主动调节性，这从根本上限制了其在可重构量子电路中的应用。尽管混合集成取得了显著进展，例如Aghaeimeibodi等人通过LNOI集成量子点确认了单光子特性（38），以及Hugo等人通过代工硅光子学实现了规模化（39），这些展示主要集中在概念验证耦合和被动传输上。关键的是，之前的工作没有充分利用集成电路固有的处理能力，如高速电光开关，以在芯片上执行单光子量子操作。因此，在一个完全可编程、单体集成的光子电路中使用确定性固态量子发射器的基本可行性仍然是该领域中的一个悬而未决的问题。

在此，我们通过展示III-V族量子点与LTOI电路的异构集成，弥补了这一关键空白。通过高精度的微转印技术，我们实现了一种锥形端对端波导架构，确保了量子点发射器与LTOI电路之间的稳健、高效耦合。我们展示了来自量子点的单光子直接耦合到LTOI波导中，并且该过程在低温下进行。利用LT的低温电光特性，我们展示了在4 K下具有1.9 V⋅cm的半波电压-长度积和低传播损耗（0.3 dB/cm @ 900 nm）的高速单光子路由。这项工作为可扩展的芯片上量子信息处理迈出了重要的一步，提供了一个将高性能单光子源与超高速、低温兼容的电光控制结合的平台。

结果

设备示意图和设计

图 1. 混合量子光子设备架构(a) 印度砷（InAs）量子点与铌酸钽（LT）马赫-曾德尔干涉仪（MZI）之间的异构集成艺术示意图。插图显示了锥形的砷化镓（GaAs）与LT波导的对接细节。(b) 本研究中调查的设备配置示意图，包含一个单一的GaAs波导与单一的LT MZI的耦合。(c-e) 模拟耦合效率与以下因素的关系：(c) 端到端波导间距，(d) 横向偏移，(e) 相对角度错位。(f) 模拟的电场分布图，展示了从GaAs波导到LTOI波导的渐进模式传输，跨越的平面（I到IV）。图IV显示了未经过锥形处理的LT波导横截面。(g) 制造的混合设备的假彩色扫描电子显微照片：GaAs波导与LT波导以亚100纳米精度对准。插图显示了GaAs波导末端的光子晶体反射器。

该混合量子光子芯片具有一个LTOI马赫-曾德尔干涉仪（MZI）结构。电光响应使得高速单光子路由的动态光学路径操控成为可能【40】。该设备在约900 nm的波长下运行，以匹配铟砷（InAs）量子点单光子源的发射波长。图1a展示了该芯片平台的未来架构，其中发射源的光谱随机性可以通过局部调节机制（如斯塔克效应或应变调节）进行调节【41, 42】。此外，利用网格标记辅助的光致发光成像与双色LED共同照明以及电子倍增电荷耦合设备（EMCCD）成像，或者通过低温三维电子束光刻（43, 44），可以减轻自组装量子点的位置信息随机性。这些方法为高性能量子光子电路的确定性和可扩展生产提供了可靠的路径。

在本研究中，我们研究了一个单独的砷化镓（GaAs）波导与单个LT MZI的耦合，如图1b所示。为了最大化量子点与LT波导之间的耦合效率，我们实施了一个平面端对端耦合方案：锥形的GaAs波导与反锥形和浅蚀刻的LTOI波导端对端对齐。GaAs波导的锥形部分具有200 nm的厚度和20 μm的长度，宽度从300 nm逐渐锥形变为80 nm。另一个终端GaAs光子晶体镜面被放置在波导的另一端，以增强耦合效率。该平面设计在偏移容忍度方面优于垂直渐逝耦合，在2 μm的间距下保持>80%的效率（图1c）。随着横向位移L从0增加到0.5 μm，耦合效率从88%降至71%（图1d）。此外，耦合效率对于两波导的相对角度变化也不敏感，即使在5°时，效率仍然保持在70%以上（图1e）。这些结果确认了该设计在典型制造偏差（±0.1 μm公差）下的稳健性，这对于可扩展制造至关重要。

图1f展示了通过模拟得到的电场分布图，展示了在各个横截面上的光模式变化。光保持在GaAs波导中，逐渐通过其渐进锥形扩展，最后遇到反锥形的LTOI波导。每个横截面上的模式分布（图1g）绘制在图1f中。对应的LTOI波导模式分布确认了结构之间的几何匹配。这种模式重叠确保了共振腔的匹配，从而实现了高耦合效率。图1g展示了混合设备的扫描电子显微图。右侧波导为LTOI波导，左侧为转移的GaAs波导。转移过程达到了高精度，波导间距为0.57 μm，横向偏移极小（<0.1 μm）。在GaAs波导末端制造的光子晶体镜增强了光子收集效率（插图展示了图案）。

混合芯片制造

调制器是在商用x-cut LTOI晶片上制造的，该晶片包含600 nm厚的LT层、4.7 µm的埋氧化物层和525 µm未掺杂的硅基板。作为MZM结构的3 dB耦合器，两个多模干涉仪对称地布置在L = 3 mm长的行波电极的两端。边缘耦合器用于将芯片连接到外部近红外单模光纤。调制区的脊形波导高300 nm，宽1 µm。在耦合区，LTOI波导逐渐收敛至100 nm，长度为10 μm。

图2a展示了制造的芯片的光学图像，芯片上有一个3 mm长的经典共面波导行波电极，位于刻蚀硅基板上。我们的设备采用接地-信号-接地配置的电极，以实现光波和射频（RF）波的共线传播。图2a的左上角面板显示了调制器的横截面视图。信号和接地电极之间的间隙��是影响调制效率Vπ·L的主要因素。然而，值得注意的是，虽然减小间隙��可以提高调制效率，但由金属吸收光波所引起的传播损失也会增加。为了减轻这些不利影响并优化设备性能，金属电极的间隙设置为�� = 6 µm。信号电极的宽度为�� = 10 µm，足够宽以确保低微波损耗。考虑到设备性能和成本，电极的厚度为ℎ = 0.9 µm。为了保护LTOI波导，同时抑制金属引起的反射并减少光学传播损耗，金属电极之间沉积了厚度为�� = 1.5 µm的二氧化硅覆盖层。此外，通过背面刻蚀移除信号电极下方和相邻波导下的硅基板，采用的沟槽宽度为�� = 17 µm，从而显著减少微波损耗，通过最小化RF波在基板中的吸收。有关调制器设计和制造的详细信息，请参见补充说明I。

图 2. 常温电光特性表征(a) 带有共面波导行波电极的LTOI MZI示意图。MZI的横截面视图显示了关键参数：��（电极间隙），��（信号电极宽度），ℎ（电极厚度），��（氧化物包层厚度），��（蚀刻沟槽宽度）。(b) 显示半波电压（Vπ）测量的调制曲线。(c) 电光频率响应，显示出超过40 GHz的3 dB带宽。(d) 测量的MZI设备的光学传输光谱。

我们在200 nm厚的GaAs膜上制作了自由悬浮的GaAs波导，膜中嵌入了InAs量子点（QDs）。这些波导悬立在600 nm厚的牺牲层上。每个波导的末端都图案化了一个光子晶体反射器，该反射器在900-950 nm波长范围内具有高反射窗口。该反射器用于增强光的耦合效率。波导制作完成后，牺牲层通过湿法刻蚀去除，留下了自由悬浮的薄设备。关于GaAs波导制作方法的详细说明见补充说明Ⅱ。

波导通过使用平移平台转印到LTOI光子芯片上。为了提高转印精度，我们开发了一种微型聚二甲基硅氧烷（PDMS）转印方法。通过在转印过程中用薄的盖玻片替代传统的玻璃片，这一改进使得我们能够实时高质量地对波导进行成像，以便进行精确对准。详细的操作方法见补充说明Ⅲ。

光子芯片常温表征

对集成调制器进行了全面的光学表征，所有实验均在常温下进行。芯片通过平移平台与光纤耦合。随后的测量使用915 nm激光源并采用横电（TE）偏振，展示了在100 kHz三角电压扫描下的半波电压为Vπ = 5.4 V，相应的Vπ·L = 1.62 V·cm（图2b）。使用矢量网络分析仪和40 GHz光电探测器（Newport 1414）进行的小信号电光响应表征显示，3 dB带宽超过40 GHz（图2c），超出了我们探测器的测量范围。射频调制信号通过探针应用到一侧的电极，另一侧通过50 Ω负载终端。

设备的总插入损耗，包括输入和输出边缘耦合器的贡献，测量结果为8.5 dB，在从连续波激光注入TE偏振光时测得。为了隔离芯片内在的性能，采用相同晶圆上制作的直波导参考结构单独量化了光纤到芯片的耦合损耗，得到组合的边缘耦合器损耗为8.0 dB。扣除此校准的耦合损耗后，MZI本身的净芯片插入损耗为0.5 dB。这个低值突显了所制备LTOI波导的高质量和高效的多模耦合器。此外，为了评估量子点发射窗口的波长依赖性，激光源在850 nm到950 nm之间扫描，同时监测透射光功率（图2d）。此光谱扫描为使用宽带单光子源操作该设备提供了基线数据。另外，我们通过截断法表征了裸LT波导的被动传播损耗，获得了约0.3 dB/cm（900 nm处）的损耗值。损耗校准的详细步骤请见补充说明Ⅳ。

低温下的芯片光子路由

接下来，我们在低温（4 K）下表征了该设备。采用了与设备架构兼容的侧面激发与垂直收集几何形状进行光致发光（PL）测量。样品通过RF载体进行线焊接，而不是使用电气探针，RF线路通过低温箱的引入管连接。为了确定调制器在低温下的半波电压，我们使用连续波激光对量子点（QDs）进行带隙激发。通过直流电源向调制电极施加不同电压，并将来自输出端口1的光子引导到光谱仪中进行PL测量。所得到的QD PL强度随着施加的电压呈周期性调制（图3a）。在低温下进行的电光表征显示半波电压Vπ = ~6.30 V（相应的Vπ·L为~1.89 V·cm）。该值与常温测量结果一致，表明LT的电光系数在低温下未出现降解。

为了验证低温下的路由能力，我们以100 MHz的频率调制一束连续波（910 nm）激光（略高于我们80 MHz的飞秒激发要求）。通过雪崩光电二极管（APD）收集的信号展示了约90%的深度正弦调制，证明了保持了高频响应（图3b）。残余的非零强度主要源自低温电气封装中的带宽限制（例如，阻抗不匹配和线焊接引起的寄生电感），而非设备固有缺陷。关于该调制深度的详细频率依赖分析见补充说明Ⅵ。

对于动态光子路由，我们使用780 nm的飞秒激光以80 MHz的重复频率激发量子点。激光同步信号被送到任意函数发生器，该发生器生成一个矩形波，在两个不同的控制电压（V₁和V₂）之间切换，并施加到MZI电极上（图3c）。此电压切换使得连续光子的路径选择得以确定：第一发射的光子被路由到输出端口1，而随后的光子则被引导到输出端口2。输出端口的APD测量显示出明显的反相关计数事件。具体而言，在监测端口1时，只有在施加V₁期间才检测到光子计数（在V₂阶段几乎没有计数）。相反，端口2仅在施加V₂期间记录计数（图3d）。这种没有交叉干扰的现象明确证明了连续光子在激光重复频率（80 MHz）下被动态地重路由到不同的输出路径，实验验证了我们集成量子光子电路在确定性单光子路由中的高速可重配置性。

图3. 低温下芯片上的单光子路由(a) 在不同电压下施加到调制电极上的量子点（QD）发射光谱映射。左侧面板显示了低温下的电光特性，揭示了测得的半波电压。(b) 示范了在4 K下，以100 MHz频率对连续波激光进行正弦调制，展示了设备的高频响应。插图展示了芯片上单光子路由的实验设置。(c) 橙色曲线表示脉冲激光输出信号，灰色曲线表示通过任意函数发生器同步输出的矩形波信号至电极。蓝色和红色光子表示它们在不同输出端口到达APD的时间，展示了根据施加的电压，光子被确定性地路由到不同的端口。(d) 时间轨迹显示单光子到达两个不同输出端口的情况。

单光子特性

为了研究发射动力学，我们进行了时间分辨寿命测量。使用785 nm激光（重复频率：80 MHz）激发量子点（QD），并使用激光同步信号作为光子到达时间的时间参考。测得的寿命衰减曲线如图4a所示。QD表现出930.0±0.1 ps的辐射寿命。这验证了原理上实现吉赫兹速率的单光子路由的可行性，尽管由于激光源的重复频率限制，目前的实验演示仅限于80 MHz。

为了量化将QD发射的单光子耦合到集成光子电路中的效率，我们进行了功率依赖的光致发光（PL）测量（图4b）。收集的PL强度与激光激发功率进行校准，同时考虑到检测系统的已知效率。该分析得出了首次物镜的提取效率为29.7%，表示成功通过混合GaAs-LT波导系统引导的发射光子并被物镜收集的比例。值得注意的是，这个值是一个保守估算，因为它没有考虑到QD闪烁效应——这是一种已知的现象，会降低发射器的亮度。同时，还存在一些与制造工艺相关的因素：1）GaAs光子晶体镜终端的非理想反射率（<100%），与模拟中的完美镜面假设相对；2）刻蚀的LT波导的侧壁粗糙度，导致额外的散射损失，而这些损失在理想化模型中未被捕捉到。这些不完美代表了未来工艺优化可以解决的挑战。详细的校准方法，包括目标数值孔径（NA）、滤波器传输和探测器量子效率的修正因子，已在实施细节中讨论（补充说明VII）。

我们使用Hanbury Brown–Twiss（HBT）干涉仪测量了光子自相关。光子被引导到一个分束器，其输出由两个单光子探测器监测。图4c绘制了偶然计数直方图，揭示了在零延迟时强烈的反聚束（��(2)(0) = 0.080 ± 0.003，拟合后），表明多光子发射被抑制。这确认了QD源的单光子发射特性。残余的��(2)(0)值可能来源于激光抑制不完全和QD的重新激发。

我们还通过标准的Hong-Ou-Mandel（HOM）两光子干涉实验表征了发射的单光子的不可区分性。光子被送入一个不平衡的MZI，其中的路径长度差与激光的重复周期匹配。如图4(d)所示，我们记录了连续光子的偶然计数，这些光子准备成完全可区分（交叉偏振）和不可区分（共偏振）态。原始的两光子干涉可见度被确定为�� = 1 − ��∥/��⊥ = 76.9 ± 0.4%（详细信息见补充说明VIII）。

图 4. 单光子源特性(a) 时间分辨光致发光衰减曲线，用于确定量子点（QD）的辐射寿命。(b) 功率依赖的光致发光饱和曲线，用于估算单光子提取效率。(c) 第二阶光子自相关直方图（g(2)(τ)）显示QD发射的强反聚束现象，在零延迟时明显。(d) HOM干涉：通过第二阶相关测量得到的两次连续发射光子（时间间隔约为12.5 ns）可见度为0.769(4)。

讨论

我们展示了通过微转印技术实现量子发射器（InAs QDs）与低损耗LT光子学的异质集成。端对端耦合的波导结构实现了超过85%的波导模式传输效率，开创了首个能够在低温下进行单光子路由的混合量子光子芯片，这对芯片上的量子信息处理是一个关键的里程碑。最终，实现全尺度量子信息处理需要超低损耗的延迟线（约1 dB/m）和集成的超导探测器（例如SNSPD），这两者都受到LT当前传播损耗和制造复杂性的挑战（45）。

与SiN波导（46, 47）或Ge-硅光波导（48）的异质集成，以及将单片SNSPD转印到LN基板上的技术（49）提供了可行的解决方案。我们的微转印技术本身支持这样的多材料堆叠（50）。随着超低损耗光子学和低温探测器技术的成熟，这种融合使得为玻色取样、量子行走和纠缠分发等应用开发完全集成的量子处理器成为可能——这为在近期实验中实现光量子计算的潜力打开了大门。

除了这一初步展示外，量子点发射器与高速LTOI光子学的混合集成为可扩展量子信息处理开辟了几个变革性途径。首先，高速的电光调制器使得实现分波长单光子源成为可能。通过电光开关动态地将来自单个量子点的时域分离光子路由到不同的空间模式，可以有效地产生进行大规模玻色取样所需的多光子态（29, 51, 52）。结合低损耗的光学延迟线来补偿时序差异，这种主动的分波长方法提供了一个确定性的路径，用于高光子数实验。其次，该平台非常适合基于融合的量子计算。通过量子点生成的纠缠光子链与芯片上的线性光学电路相结合，能够进行融合测量，将小规模的纠缠态连接成大规模的集群态（53, 54）。这一能力为基于测量的量子计算铺平了道路，创造了芯片上所需的大规模纠缠资源。此外，单光子频率转移展示了另一个关键的视角。通过利用LTOI/LNOI平台的强二阶非线性（χ(2)），量子点发射的可见光或近红外光子可以被相干地转换到光纤通信网络中使用的电信C波段（55）。这种频率转换对将高性能的芯片级量子处理器与长距离光纤量子通信网络接口至关重要。

文章名：Hybrid Integration of Quantum Dot Single-Photon Sources with Lithium Tantalate Photonics for On-Chip Routing

作者：Kaili Xiong1 , Defeng Shan2 , Xueshi Li 1 , Ziliang Ruan2 , Bin Chen2 , Zhanling Wang3 , Jiawei Wang4 ,Ying Yu5 , Wei Wu1 , Pingxing Chen1 , Jin Liu5 , Liu Liu2 , Yan Chen1 , Tian Jiang1,6

单位：1.Institute for Quantum Science and Technology, National University of Defense Technology, Changsha, 410073, China. 

2.College of Optical Science and Engineering & State Key Laboratory of Extreme Photonics and Instrumentation, Zhejiang University, Hangzhou 310058, China 

3.College of Electronic Science and Technology, National University of Defense Technology, Changsha, 410073, China. 

4.School of Integrated Circuits, Harbin Institute of Technology (Shenzhen), Shenzhen 518055, China. 

5.State Key Laboratory of Optoelectronic Materials and Technologies, Sun Yat-sen University, Guangzhou, 510275, China. 

6.Hunan Research Center of the Basic Discipline for Physical States, Changsha, 410073, China.