#离子注入铒 #sicoi晶圆 #绝缘体上碳化硅

划重点：

#离子注入铒加工

#碳化硅光波导刻蚀加工

#sicoi晶圆

摘要

工作在近通信波段和通信波段的固态自旋-光子界面是实现远距离量子通信及可扩展量子网络的关键资源。然而，其光学跃迁通常会受到谱扩散的影响，这阻碍了相干自旋-光子纠缠的产生。本研究展示了注入到薄膜绝缘体上碳化硅（SiC）中的铒掺杂剂的窄带磁光跃迁，该平台具有实现工业可扩展量子网络的潜力。通过低温下的高分辨共振光谱和谱烧孔技术，我们揭示了亚兆赫兹的同质线宽，并确定了两个最能稳定发射体的晶格位点。我们还进一步表征了它们的光学寿命和磁光响应，从而确立了掺铒绝缘体上碳化硅作为片上量子网络的稳健且可扩展的平台。

关键词： 光致发光激发；同质和异质谱展宽；谱烧孔；磁光测量；绝缘体上碳化硅；固态铒离子；离子注入

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引言

工作在通信波段的固态自旋-光子界面[1–4]为实现远距离量子通信和量子网络提供了一条直接途径[5–10]。特别是由点缺陷或杂质构成、通过自旋选择性光学跃迁与光子实现交互的自旋-光子界面[11]，例如金刚石[12,13]、硅[14]、碳化硅[9]、二维材料[15]中的色心以及稀土离子[7,10]，是量子网络物理节点的候选方案。然而，它们的性能受到谱扩散的限制，谱扩散会加宽发射谱线，并阻碍产生用于自旋-光子纠缠[18]所需的不可区分单光子[16,17]。

碳化硅（SiC）因其兼具互补金属氧化物半导体（CMOS）工艺兼容性、宽带隙（3.26 eV）以及从可见光到中红外的光学透明性，成为未来量子网络[9,19,20]中极具吸引力的衬底材料。特别是，六方晶型4H-SiC中与内禀缺陷相关的自旋量子比特，如硅空位[21]和双空位[22]，展现出极长的自旋相干时间[23–26]和单光子不可区分性[16]。过去十年来，4H-SiC自旋-光子量子比特已取得多项关键里程碑成果，包括电子自旋控制以及与单个核自旋的纠缠[27]、通过电荷态控制实现电子自旋单发读出[25]、自旋-光子纠缠[28]、通信O波段的单光子发射[29]以及相干自旋光电压读出[30]。此外，4H-SiC中自旋缺陷的光学线宽可窄至20 MHz[31]。这些进展，加之其与光子集成电路的兼容性[32–36]，使4H-SiC成为可扩展量子技术的领先固态平台。

基于这些成就，薄膜4H-SiC绝缘体上（4H-SiCOI）为基于低损耗集成光学的片上自旋-光子界面量子技术提供了一条可扩展且工业兼容的路径[33,37–41]。因此，评估该平台上候选自旋-光子发射体的光学性能，是迈向基于SiC的可扩展量子网络的关键一步。

在众多候选发射体中，三价铒离子（Er³⁺）因其在1.5 μm附近的光学跃迁而脱颖而出。该波段位于二氧化硅光纤的低损耗窗口内，且与现有大规模开发的电信组件直接兼容，从而最大限度地减少了量子网络长距离光纤传输中的损耗[7]，并省去了频率转换的需求[42]。尽管在块状或重掺杂SiC中的研究表明存在团簇和谱展宽效应，但Er³⁺在4H-SiCOI中的潜力仍有待深入探索[43]。

在此，我们展示了注入4H-SiCOI中的低注量Er³⁺离子的窄带磁光跃迁。利用毫开尔文温度下的共振光致发光激发（PLE）光谱和谱烧孔技术，我们分辨出了亚MHz的同质线宽，并确定了两个承载稳定发射体的不同晶格位点。

结果与讨论

光致发光激发测量

通过低注量离子注入将Er³⁺引入4H-SiCOI衬底，随后进行热退火以光学激活Er³⁺并修复注入损伤。在20 mK温度下，利用光致发光（PL）和PLE光谱研究了其光学性质。图1a示意性地展示了实验配置。可调谐激发脉冲通过光纤插芯耦合到样品，发射的光子被收集并引导至稀释⁴He/³He低温恒温器内的超导单光子探测器（参见方法部分）。

图1 利用4H-SiCOI中的光致发光（PL）和光致发光激发（PLE）测量识别Er³⁺位点：

a 实验装置配置示意图。通过单模光纤插芯（黑色）将经过调制的可调谐激发光（绿色）施加到4H-SiCOI样品上，旨在激发嵌入在沟槽化4H-SiC层中心的Er³⁺缺陷（红色）。

b 从Er³⁺注入样品获得的PLE谱（αᵢ 或 βᵢ）和PL谱（αᴾᴸᵢ 或 βᴾᴸᵢ）。每个PL谱是通过共振激发高能PLE谱线（α1、α7、β3）获得的。

c 从Er³⁺位点α识别出的最窄光学跃迁（α1, α2, α7）。

d 从Er³⁺位点β识别出的光学跃迁。c和d中的实线是对数据的高斯拟合。

e 观察到的已识别α和β共振的异质线宽随频率变化的概览。误差线表示高斯拟合的不确定性。

总计在194.968 THz至197.528 THz范围内识别出19条不同的PLE谱线（参见补充信息图S1–S3）。其中图1b所示的10条共振谱线可归因于两个不同的Er³⁺晶格位点。在4H-SiC晶体场中，Er³⁺的⁴I₁₅/₂和⁴I₁₃/₂能级预计将分别分裂为8个和7个克拉默斯双重态[44,45]。在低温下，只有⁴I₁₃/₂多重态中能量最低的克拉默斯双重态有粒子布居，因此在PLE谱中最多可预期出现7条向分裂后的⁴I₁₅/₂能级的跃迁谱线。这两个主要的Er³⁺位点在此分别标记为α和β。它们的PLE（PL）谱线根据⁴I₁₅/₂ → ⁴I₁₃/₂（⁴I₁₃/₂ → ⁴I₁₅/₂）跃迁分别标记为αi或βi（αᴾᴸᵢ或βᴾᴸᵢ）。通过使用窄带可调滤波器，将特定PLE共振对应的PL光谱进行关联，确认了属于同一Er³⁺位点的跃迁（见方法部分和补充信息）。观察到的两个位点均表现出窄的异质展宽。对于占主导地位的位点，从⁴I₁₅/₂基态到两个最低⁴I₁₃/₂晶体场能级的跃迁分辨出了亚MHz的同质线宽。磁光光谱进一步揭示，α和β位点共享同一个g张量取向。在毫开尔文温度下，PLE光谱主要由从基态双重态到晶体场分裂后的⁴I₁₃/₂能级的跃迁主导，从而可以重构能级结构。仅观察到同类能级之间的跃迁，这与高循环性的光学跃迁特性一致[46]。

图1b展示了PL峰与PLE峰之间的一些对应关系，作为识别Er³⁺位点的方法。例如，在β3跃迁频率（197.192 THz）上进行共振激发时，得到的PL光谱包含两个峰βᴾᴸ₁和βᴾᴸ₂（见图1b），其中βᴾᴸ₂ PL峰的频率与β1 PLE峰频率195.9018 THz相匹配。频率较低的βᴾᴸ₁ PL峰没有对应的PLE峰。这表明βᴾᴸ₁ PL峰对应的是从最低⁴I₁₃/₂能级到某一较高⁴I₁₅/₂晶体场能级的跃迁，而在样品温度下该高能级没有粒子布居。这使我们能够将这些特定的共振归因于同一个β Er³⁺位点。采用类似程序识别了其他观察到的α和β跃迁（见补充信息图S4和S5）。对于α位点，观测到了完整的晶体场分裂能级，而β位点则提供了三条不同的共振谱线。

有趣的是，当在PL测量中激发α3—7跃迁时（见图1b中以α7频率激发的PL光谱，以及其他PL光谱对应的补充信息图S4、S6和S7），在与α1和α2 PLE跃迁相匹配的频率处观察到两条不同的谱线αᴾᴸ₃和αᴾᴸ₄。通过α1 PLE跃迁激发的PL光谱在α1频率处仅显示一条主要的PL谱线（图1b）。这证实了α1和α2 PLE谱线对应于从⁴I₁₅/₂能级中的最低能级到⁴I₁₃/₂内两个最低晶体场能级的跃迁（见补充信息图S8）。在PL光谱中还观察到频率更低的αᴾᴸ₁和αᴾᴸ₂谱线，但其发射强度弱得多。这些谱线对应于从两个最低⁴I₁₃/₂晶体场能级之一到更高⁴I₁₅/₂晶体场能级的跃迁（见补充信息图S8）。PL谱线αᴾᴸ₃—₄与αᴾᴸ₁—₂之间巨大的强度比可以通过αᴾᴸ₃和αᴾᴸ₄光学跃迁的高分支比来解释，这意味着αᴾᴸ₃跃迁的分支比接近1。

如图1c所示，测得的α1、α2、α7的异质展宽半高全宽（FWHM）值分别为(6.44 ± 0.55) GHz、(9.0 ± 0.78) GHz和(12.69 ± 0.47) GHz。观察到的β1、β2、β3 PLE共振表现出与α谱线相似的异质展宽，分别为(8.64 ± 1.16) GHz、(10.33 ± 1.53) GHz和(10.66 ± 0.75) GHz（见图1d）。图1e汇总了所有观测到的共振的异质线宽。除了α和β的PLE谱线外，我们还观察到一些较弱的谱线。由于强度较低，这些谱线无法归属到特定的位点，但其异质展宽与α和β位点相当（见补充信息）。

在4H-SiCOI中仅识别出两个主要的Er³⁺位点，并且对于具有明确定义g张量的α位点，其产率下限为3%（见方法），这是一个非常有前景的结果。虽然在其他CMOS兼容平台（如硅[47,48]或绝缘体上硅（SOI）[49,50]）中未给出所观察到Er³⁺位点形成的产率，但可以根据近期关于Er³⁺离子与光子腔耦合的结果[10]估算出约1.6%的产率值（见方法）。此外，Er³⁺在硅中存在几种可能的g张量取向，这进一步使得在磁场中具有明确自旋能级分裂的位点产率降低到0.8%以下（见方法）。

α位点PLE谱线的异质展宽并未随跃迁能量单调增加（见图1e）。这不能用⁴I₁₃/₂能级内声子介导弛豫导致的同质线宽展宽来解释——这种现象在其他多种半导体中光学活性稀土缺陷的较高能量光学跃迁中常见[48,51]。由于αᴾᴸ₄ PL跃迁和α2 PLE跃迁出现在相同能量位置，对应于α2光学跃迁的⁴I₁₃/₂能级的声子介导弛豫与该能级的光学寿命相当。观察到的异质展宽变化可以通过不同⁴I₁₃/₂晶体场能级的永久电偶极矩或磁偶极矩的变化来解释，这些变化导致依赖于⁴I₁₃/₂晶体场能级的量子限制斯塔克位移或Er³⁺离子之间的磁偶极-磁偶极相互作用。

谱烧孔

我们进一步研究了α位点的多个共振，以了解可观测光学跃迁的相干性，这是未来量子信息处理应用的关键参数之一。为此，通过比较利用60 MHz和亚100 kHz光学激发测量的PLE光谱，我们识别出具有最长光学相干时间（最窄同质线宽）的PLE跃迁。60 MHz光学激发通过产生具有密集间隔谱线的光学频率梳来实现，而亚100 kHz光学激发则使用单一激光频率（见方法部分）。如果跃迁的同质线宽小于60 MHz，则吸收饱和[48]会导致使用亚100 kHz和60 MHz激发带宽测量的PLE信号之间存在较大比值。因此，通过比较这两种激发参数下获得的光谱测量结果，我们可以确定具有窄同质线宽的跃迁。图2a-d展示了在这两种激发带宽下获得的α1、α2、α3、α7谱线的PLE光谱。当使用亚100 kHz和60 MHz激发带宽测量时，α1和α2 PLE谱线具有较大的信号比值，表明它们是具有窄同质线宽跃迁的主要候选（见图2a和b）。能量较高的α3-7跃迁在信号上没有显示出显著差异（见图2和图S9），这符合预期，原因是⁴I₁₃/₂多重态内晶体场能级之间的快速声子弛豫速率[48]。

图2 谱烧孔与同质展宽：

a 使用频率梳（黑色）和单激光配置（红色）测得的α1光学跃迁光谱。
b 使用频率梳（黑色）和单激光配置（红色）测得的α2光学跃迁光谱。
c 使用频率梳（黑色）和单激光配置（红色）测得的α3光学跃迁光谱。
d 使用频率梳（黑色）和单激光配置（红色）测得的α7光学跃迁光谱。
e 在α1跃迁中烧制的光谱孔，使用单洛伦兹拟合（红色），功率P = 0.19 μW/线。插图示出了激发功率的平方根√Pline对光谱孔（同质）线宽的影响，线宽范围从(0.88 ± 0.23) MHz到(6.97 ± 1.91) MHz（同质线宽从(0.44 ± 0.12) MHz到(3.49 ± 0.96) MHz）。
f 在α2跃迁中烧制的光谱孔，使用单洛伦兹拟合（红色），插图示出了激发功率的平方根√Pline对光谱孔（同质）线宽的影响，线宽范围从(1.99 ± 0.42) MHz到(8.87 ± 1.81) MHz（同质线宽从(1 ± 0.21) MHz到(4.44 ± 0.9) MHz）。

e和f中的可见度定义为归一化强度。

接下来，我们进行了瞬态谱烧孔实验[47,48,52,53]以提取α和β跃迁的同质线宽，这进一步揭示了它们的光学相干性（见方法部分）。在该研究中，生成了一个由多个光学双峰组成的光学频率梳，双峰内两条谱线之间的失谐为Δf，并将其施加到α1和α2的异质展宽峰上。光学双峰的中心频率间隔fcomb保持恒定，且远大于功率展宽后的Er³⁺光学线宽。通过记录在扫描Δf时发射的光子，可以获得光谱烧孔，其中光谱烧孔的半高全宽等于两倍的功率展宽同质线宽（见图2e和f）。根据详细的功率依赖性测量，α1和α2的光谱烧孔线宽（以及相应的同质线宽）随激发功率Pline的增加而增加，呈现出预期的√Pline趋势（见图2e中的插图）。

如图2e和f所示，在最低施加的光学激发功率下，我们确定α1和α2共振的半高全宽分别为(441 ± 118) kHz和(1000 ± 215) kHz。这些半高全宽值构成了α1和α2光学同质线宽的上限。所观察到的亚MHz同质线宽使得可观测的特定Er³⁺位点共振α1成为SiC中所有光学可寻址发射体中具有最窄跃迁的之一，可与硅空位(V—Si)[54,55]、双空位(VSiV⁰C)[31,56]和钒杂质(V⁴⁺)[29,57]相比拟。在通信O波段（1260 nm至1360 nm）发射的自旋S=1/2的V⁴⁺单自旋，在同位素纯化的4H-SiC中显示出约100 MHz的光谱展宽，而在天然同位素丰度的4H-SiC中则为数GHz[29]，这比SOI中的单个T中心（0.6-1 GHz）更窄[58]。在核自旋天然丰度的4H-SiC中，发射波长为917 nm的单个V—Si（S=3/2），仅通过形成肖特基二极管并施加电学控制，其线宽就从170 MHz缩小到40 MHz[59]。在商业本征4H-SiC体材料中的单个VSiV⁰C（S=1），显示出130至200 MHz之间的最窄线宽，通过施加电场，已实现了20 MHz的线宽[31]；最后，改进后的双空位PL6显示出720-820 MHz的线宽[56]。

我们进一步预期，这些呈现的特性在高达2K的温度下仍可观测，在此温度以上，由于Orbach自旋-晶格弛豫[60]，可能会出现显著的同质线宽展宽。

磁光发射

图3展示了在SiC器件层平面内施加0至400 mT磁场时，测得的 brightest Er³⁺ 跃迁的PLE光谱。已知当塞曼分裂阈值超过Er³⁺的异质展宽时，Er³⁺的光学跃迁会分裂成多条谱线[47, 48, 61, 62]。在PLE光谱中，通常可以观察到同类能级间（like-like）和异类能级间（like-unlike）的Er³⁺ PLE跃迁[47, 48, 60, 63, 64]。同类能级间（异类能级间）光学跃迁的塞曼分裂由所激发的⁴I₁₅/₂和⁴I₁₃/₂能级的塞曼分裂之差（和）决定，且强烈依赖于外加磁场方向和Er³⁺位点对称性[60, 65, 66]。根据磁场方向的不同，⁴I₁₅/₂和⁴I₁₃/₂晶体场能级的塞曼分裂∆g可以从几十GHz/T变化到约200 GHz/T[66]，这对应于硅中同类和异类跃迁约0-50 GHz/T和100-400 GHz/T的分裂，这是由于⁴I₁₅/₂和⁴I₁₃/₂的g张量取向不同所致[48, 60, 63, 66]。

图3 塞曼分裂与外加磁场的关系：

a 频率为194.968 GHz的共振l1，显示∆g = (69.09 ± 1.08) GHz/T；
b 频率为195.347 GHz的共振α1，显示∆g = (93.42 ± 3.12) GHz/T；
c 频率为195.427 GHz的共振α2，显示∆g = (184.83 ± 9.54) GHz/T；
d 频率为196.088 GHz的共振α3，显示∆g = (111.48 ± 2.69) GHz/T；
e 频率为197.191 GHz的共振β2，显示∆g = (116.56 ± 1.69) GHz/T；
f 频率为197.527 GHz的共振α7，显示∆g = (158.86 ± 3.73) GHz/T。

SiC中所有观察到的Er³⁺位点的PLE谱线仅分裂为两条线，这表明对于所有观察到的Er³⁺跃迁，⁴I₁₅/₂和⁴I₁₃/₂的g张量取向只有一种可能。此外，观察到的仅两条塞曼分裂跃迁可以通过以下两种解释：要么是同类和异类Er³⁺跃迁具有强选择定则（即同类跃迁允许，异类跃迁不允许），要么是⁴I₁₃/₂或基态能级的塞曼分裂小于异质展宽。由于α PLE谱线具有不同的塞曼分裂，后一种情况意味着对于α基态，其面内g因子ginplane < 1.14，对应的分裂远小于16 GHz/T。在这种情况下，图3中显示的观测到的PLE谱线塞曼分裂将对应于来自⁴I₁₃/₂多重态能级的塞曼分裂。磁场旋转测量[60, 66]将提供必要的补充信息，以完全解释仅观察到两条PLE跃迁这一现象。

对于图3a所示的最低Er³⁺共振l1，我们确定的塞曼分裂∆g为(69.09 ± 1.08) GHz/T。在高达400 mT的最大外加磁场下，该跃迁未显示任何塞曼分裂谱线的劣化[67]。这允许我们假设最小预期塞曼分裂约为10 GHz[66]，从而估算出最低预期样品温度约为0.5 K。与α位点相关的共振的观测g因子范围从∆g = (93.42 ± 3.12) GHz/T到(184.83 ± 9.54) GHz/T，如图3b-d、f所示。我们将图3d中负失谐激光频率处塞曼分裂谱线的劣化归因于塞曼分裂超过特征玻尔兹曼能量导致的电子自旋滞留。对于最亮的β位点共振（β3共振），我们确定的∆g为(116.56 ± 1.69) GHz/T（见图3e）。如果假设缺陷对称性为C₃ᵥ，则一对沿晶体基面排列的正交磁场方向可能会揭示剩余的g张量本征值。这使得能够使用理论自旋哈密顿方程对这些缺陷进行非常精确的建模[60, 66]。

图4 光学寿命：

a 在6 ms内以对数刻度测量的可观测共振α2、α3、α5、α7和β2的衰减瞬态（点线）及单指数拟合曲线（实线）。由此推导出的光学寿命分别为(2.08 ± 0.3) ms、(3.41 ± 0.8) ms、(3.31 ± 1.1) ms、(2.52 ± 0.1) ms和(4.36 ± 1.1) ms。

b 衰减概览图，显示了测得的寿命与可观测共振频率的关系。圆点表示已确定的寿命值。误差线来自拟合的不确定性。

光学寿命

最后，我们研究了所识别的α和β Er³⁺位点中最亮跃迁的光学寿命。通过用单指数函数拟合实验获得的瞬态光致发光（PL）数据来确定寿命（见方法部分）。与α位点相关的共振表现出较短的寿命，α2、α3、α5和α7的拟合值分别为(2.08 ± 0.3) ms、(3.41 ± 0.8) ms、(3.31 ± 1.1) ms和(2.52 ± 0.1) ms。这些值在标准误差范围内是一致的，因为光学衰减主要由从⁴I₁₃/₂多重态内两个最低能级到⁴I₁₅/₂能级的光学弛豫主导。如图4a、b所示，β2跃迁表现出更长的寿命，为(4.36 ± 1.1) ms。这些长寿命通常在嵌入氧化物材料中的Er³⁺发射体中被观察到[68]，比在硅中通常观察到的值更长——硅在低温下通常保持在约1 ms量级[47]。

结论

总之，我们在4H-SiCOI中识别出了两个Er³⁺位点（α和β）。两者都表现出非常窄的异质线宽和同质线宽，其中α位点的值分别为(6.44±0.55) GHz和(0.44±0.12) MHz，这是迄今为止4H-SiC中任何发射体的最窄值。这些值与商业未优化的SOI中的Er³⁺（类似注入注量产生1-4 GHz的异质线宽和30-100 MHz的同质线宽[49]）、金红石（谱扩散达到267 MHz [69]）以及具有近乎零核自旋环境的硅上外延二氧化铈[70]相比具有竞争力（见表1）。此处观察到的亚MHz同质线宽和减少的位点数量凸显了在尚未优化的4H-SiCOI中Er³⁺优异的光学质量。值得注意的是，通过在SOI中使用纯硅，异质展宽小于1 GHz，同质线宽约为10 kHz [50]；而使用同位素纯化硅，则实现了0.1 GHz的异质线宽和低于70 kHz的同质线宽[48]。这表明未来的材料优化可能至少将当前结果提高一个数量级。

表1：近期关于掺入商业未优化SOI、商业SOI上生长的金红石光子腔以及硅上生长的氧化铈中的Er³⁺的研究总结，并与本研究在光谱展宽方面进行比较。
** 天然低核自旋浓度为0.04%。

测得的α位点和β位点的光学寿命分别为(2.08 ± 0.3) ms和(4.36 ± 1.1) ms，这使得4H-SiCOI介于长寿命的氧化物[68]和硅中观察到的较短的亚毫秒值之间。这部分可以通过Er在SiC中比在Si中预期的0.2分支比[48]更高的光学分支比来解释，这从对应于α和β位点最低⁴I₁₃/₂晶体场能级衰变的1条（αᴾᴸ₃）和2条（βᴾᴸ₁和βᴾᴸ₂）主要的PL谱线可以明显看出。SiC更宽的带隙可能抑制了快速的非辐射通道，而β位点大的∆g张量值（(116.56 ± 1.69) GHz/T）超过硅中Er³⁺报道值的近两倍[71]，说明了该系统的自旋-光子界面潜力。

展望未来，采用更低氮含量（商业级和研究级）的外延层以及同位素纯化的4H-SiCOI[59]可以进一步改进。对于4H-SiC中的硅空位和双空位，通过使用研究实验室的同位素纯化材料，已经实现了更高的光谱纯度和更长的自旋相干性[25, 35]。因此，对于同位素纯化的SiC，预计性能会更好，因为天然SiC含有4.7%的²⁹Si和1.1%的¹³C，提供了一个稀释的自旋-1/2核浴池。实验和理论都已证明，由于更干净的耦合环境和更快的核自旋浴极化，SiC中的天然自旋丰度比金刚石和硅中的天然同位素提供了更好的自旋相干性[72, 73]。

注入退火策略也可以在4H-SiCOI制造之前掺入Er³⁺来改进，因为此时热预算不受SiO₂/Si支撑衬底的限制。此处展示的约250-300 nm的注入深度已与集成到4H-SiCOI纳米光子结构（如高Q值环形谐振腔[37, 74]）兼容。此外，Er³⁺发射体 ensemble 可用于光子阻塞[75]，而单个发射体即使在近表面集成后仍能保持窄光学线宽[17, 50]。在类似衬底硅中，谱扩散由光致电荷噪声决定[76]。SiC在通信波长处具有宽带隙，禁止了双光子吸收、施主和受主吸收，因此这种展宽机制不太可能发生。因此，预计SiC中Er³⁺离子的长期光谱稳定性将受限于与附近Si和C原子核以及Er电子自旋的相互作用。

结合SiC的固有优势，如无双光子吸收、χ⁽²⁾和χ⁽³⁾非线性、低光学损耗、宽带透明性以及完全的CMOS兼容性[77]，这些发现确立了4H-SiCOI中的Er³⁺作为可扩展自旋-光子界面和量子存储器的一个有吸引力的平台。

材料与方法

样品制备

4H-SiCOI是通过将630 nm薄的4H-SiC层置于2 μm厚的二氧化硅（SiO₂）层上制备的，用于将4H-SiC晶圆键合到500 μm的Si支撑晶圆上。4H-SiCOI的制备遵循参考文献[37]中描述的晶圆键合和抛光工艺。使用光刻（PMMA）在样品上定义图案制作沟槽，然后进行基于CHF₃/O₂的反应离子刻蚀，以完全去除4H-SiC层。用于形成4H-SiCOI叠层的原始4H-SiC是一块500 μm厚、100 mm的CREE公司生产的epi-ready高纯半绝缘（HPSI）4H-SiC晶圆衬底，在轴上生长，电阻率≥ 10⁵ Ω·cm，双面化学机械抛光（CMP）。

高能铒注入使用美国National Electrostatics Corporation的1.7 MV串列加速器进行，该加速器配备铯溅射负离子源和两个荷质比选择磁铁，使得最终离子束主要由¹⁶⁶Er⁺离子组成，并伴有约20%的¹⁶⁷Er⁺同位素贡献。如需单同位素选择性也是可行的。从离子源引出的离子首先通过高达100 kV的电位差加速，然后通过一个90度弯曲磁铁进行质量选择。从离子源引出的最丰富的Er相关离子是ErO⁻。然后将ErO⁻离子加速进入串列加速器。在加速器中心，离子被剥离电荷，分子分裂，产生一系列电荷态的正电Er离子，然后进一步加速，之后经过另一个弯曲磁铁，选择合适能量的Er离子。然后，选定的离子束在注入孔径上进行光栅扫描，以确保样品的均匀辐照。通过两步注入方案将Er缺陷引入4H-SiCOI中4H-SiC器件层的中心，类似于参考文献[43]，旨在将缺陷分布限制在SiC层内并最小化对下方SiO₂的损伤。注入顺序包括：（i）1.5 MeV，注量为1.0×10¹² Er/cm²；（ii）2 MeV，注量为1.4×10¹² Er/cm²。该过程产生近似高斯分布的Er³⁺离子深度分布，半高全宽（FWHM）为0.2 μm，峰值浓度为1.2 × 10¹⁷ Er/cm³。注入过程中，样品在600°C的高温下置于镍加热块上，保持在高真空状态。样品还相对于离子束轴进行旋转和倾斜，以避免离子沟道效应。注入后，样品在氩气气氛中于1000°C退火30分钟，以激活Er中心并修复注入引起的损伤。为减轻退火过程中SiC层的热致开裂，在热处理之前，通过光刻在每个样品的SiC层中定义了100 μm宽的沟槽。

PLE测量

PLE研究采用与参考文献[43]相似的方法进行。我们使用Leiden ⁴He/³He干式稀释制冷机，以及Pure Photonics PPCL550低噪声可调谐连续波（CW）激光器提供的从193.000 THz到197.600 THz（1553 nm至1517 nm）的激发光，该激光器的瞬态线宽为10 kHz。使用三个声光调制器（AOM）对激光激发进行调制，以实现“开”和“关”期间约180 dB的消光比。我们保持激发脉冲宽度、功率和周期分别为20 μs、17 μW和210 μs。我们利用所采用的超导单光子探测器（SSPD）的偏置电流，在激发事件期间禁用探测器，并在激发消光后20 μs建立有效的偏置电流[47]。对于宽范围PLE光谱扫描，通过使用单个iXblue MXAN-LN-10幅度电光调制器（EOM）产生60 MHz宽的光谱频率梳来展宽激光线宽，该EOM由Tektronix AWG5204提供的具有等间距谱线的射频（RF）梳驱动。通过比较60 MHz宽光学激发和单频激发获得的光谱，识别出具有长光学相干性的谱线。

PL位点识别

Er³⁺位点α和β的PLE光谱是通过关联PL光谱进行识别的，这些PL光谱是在观测到的PLE谱线的共振频率上进行光学激发而获得的，这些PLE谱线对应于从⁴I₁₅/₂多重态内的最低能级到⁴I₁₃/₂晶体场分裂能级的跃迁。PLE谱线的共振频率及其半高全宽（FWHM）通过对PLE光谱中观察到的非均匀展宽峰进行单高斯拟合来提取，拟合误差以95%置信区间给出。之后，在实验装置的检测部分引入一个传输带宽为30 GHz的可调谐光滤波器（TOF）。激光器被连续调谐到与观测到的PLE谱线共振，同时可调谐滤波器在其1527 nm至1567 nm的全扫描范围内进行扫描，得到一系列PL光谱。测得的PL光谱中相同的PL共振频率表明相应的PLE谱线源自同一个Er³⁺位点，因为同一个Er³⁺位点的PL光谱具有相同的频率成分。由于来自较高⁴I₁₃/₂晶体场能级的快速声子弛豫，同一个Er³⁺位点的PL光谱主要由从⁴I₁₃/₂多重态内最低能级到⁴I₁₅/₂多重态内晶体场分裂能级的允许光学跃迁所主导。

谱烧孔

使用先前工作中详述的谱烧孔技术[48]评估了Er³⁺离子的同质线宽。该技术基于一个光学频率梳，该频率梳由Nexp个激光光学双峰组成，双峰内两个光场之间的光学失谐为∆f，最近邻光学双峰中心频率之间的频率间隔为fcomb。该技术通过在非均匀展宽谱线的大部分区域上重复谱烧孔实验，能够显著提高PL强度以及相应的信噪比（SNR）。最近邻光学双峰之间的频率间隔保持远大于所用功率下的谱孔线宽。光学频率梳是使用单个iXblue MXAN-LN-10幅度电光调制器（EOM）产生的，该EOM由Tektronix AWG5204任意波形发生器提供的射频多音信号驱动。

其中A是缩放常数。纽曼相位Θi = πi²/Nexp提供了低峰均比的波形以及频率梳生成的最佳功率性能。此处，使用400 MHz的射频频率梳来生成800 MHz的光学频率梳。

磁光谱测量

塞曼分裂测量在0至400 mT的磁场中进行，同时使用60 MHz宽的光学激发驱动已确定的非均匀展宽共振。此处，可调磁场施加在4H-SiCOI器件层的平面内。g因子值通过对磁场分裂后的Er³⁺跃迁进行拟合提取，拟合同时包含了线性和二次塞曼分裂项。

光学寿命

光学寿命采用与参考文献[47,48]报道类似的方法获得，即激发特定的PLE共振（中心位于先前确定的非均匀展宽峰），并记录6 ms内的光子事件。之后，进行单指数函数拟合。

其中τ为光学寿命。拟合误差以95%置信区间给出。由于⁴I₁₃/₂多重态内存在快速的声子弛豫，测得的寿命不依赖于用于PL激发的具体PLE共振[48]，并且主要由从最低的⁴I₁₃/₂晶体场能级到⁴I₁₅/₂晶体场能级的光学衰变所主导。

α位点的产生产率

Er³⁺位点的产率可以通过PLE测量进行估算。在激发带宽γexc = 60 MHz、功率为17 µW的条件下（对应于α1同质线宽内的功率为0.13 µW），α1谱线的PLE强度为Iα1 = 20 计数/秒（见图1）。在此功率下，预期产生的功率展宽同质线宽可以忽略不计（见图2e），这确保了只有激发带宽内的Er³⁺离子被激发。收集效率可近似为η_fiber = (1 - √(1 - (NA/n_SiC)²))/2，其中所用PM1550-XP光纤的数值孔径NA = 0.125，SiC的折射率n_SiC = 2.6。由此得到的光纤收集效率为η_fiber = 0.0006。考虑到SSPD的探测效率η_SSPD = 0.65以及收集光路中的90/10分束器，总探测效率η = 0.0004。在模场直径D_M = 10.1 µm内被激发的Er³⁺离子总数可估算为N_Er = π p ρ_Er D_M² h_impl γ_exc / (8 γ_h)。这里，我们考虑了由光场的归一化高斯分布所定义的离子-光模场重叠的径向依赖性，以及落在光学激发带宽内的离子比例。参数p < 0.5、h_impl = 0.2 µm和ρ_Er = 1.2 × 10¹⁷ Er/cm³分别代表光场最大值处的激发概率、SiC层内高斯注入分布的半高全宽以及峰值注入浓度。当p = 0.5时，最大可测量信号可估算为Iα1,max = η N_Er / t—α1，即600计数/秒。由此给出α位点产率的下限为Iα1 / Iα1,max = 3%。在磁致PLE光谱中仅观察到两条同类（like-like）跃迁，确保了该产率值适用于具有明确自旋能级分裂的Er³⁺位点[47,48]。对于其他CMOS兼容平台（如硅），通常不给出Er³⁺位点的产率。最近，在模体积约为0.8(λ/n)³的光子腔中对Er³⁺进行的PL测量显示约有12个峰[10]。考虑到Er³⁺密度为10¹⁴ cm⁻³，可以估算出该模体积内的预期Er³⁺离子数为750个。由此得出SOI中Er³⁺的产率为1.6%。对称性低于Td晶体对称性的位点将具有多个取向，这些取向在磁场中可能是非简并的[47,48]，这进一步将硅中具有明确自旋特性的Er³⁺位点产率降低至0.8%以下[49]。

文章名：Narrow magneto-optical transitions of erbium implanted into silicon carbide-on-insulator作者：Alexey Lyasota1†, Joshua Bader2,3†, Shao Qi Lim4, Brett C.

Johnson5, Jeffrey C. McCallum4, Qing Li6, Sven Rogge1*,Stefania Castelletto2*

单位：

1.Centre of Excellence for Quantum Computation and Communication Technology, School of Physics, University of New South Wales, Sydney, NSW 2052, Australia.

2.School of Engineering, RMIT University, Melbourne, 3000, VIC,Australia.

3.Centre for Quantum Computation and Communication Technology, School of Engineering, RMIT University, Melbourne, 3000, VIC, Australia.

4.Centre for Quantum Computation and Communication Technology, School of Physics, The University of Melbourne, Melbourne, 3010, VIC, Australia.

5.School of Science, RMIT University, Melbourne, 3001, VIC, Australia..

6.Electrical and Computer Engineering, Carnegie Mellon University,Pittsburgh, 15213, PA, USA.