#sicoi晶圆 #碳化硅色心 #绝缘体上碳化硅摘要：我们在一款薄膜硅化碳载绝缘体（SiC-on-insulator，SiCOI）平台上报道了对约540个硅空位（V−Si）自旋群体的电学自旋态读出与相干控制，激发波长范围为780到990 nm，首次实现在V2 V−Si零声子线远外的自旋态读出。通过在薄膜SiCOI中实现光电磁共振检测，我们将一种无需收集光学元件即可扩展的自旋读出技术，与一种有望用于未来可扩展且与CMOS兼容的集成光子学平台相结合。此外，我们比较了体SiC与薄膜SiCOI之间的光学与电学读出，结果显示经薄膜工艺处理后的样品测得的T2相干时间约为7 μs，与体SiC中相似。这些结果将SiCOI的平台能力扩展到更广的激发波长范围，推动面向可扩展量子技
术的电子与自旋器件的发展。
关键词：硅化碳、量子电子学、光电探测、硅空位、波长依赖、薄膜硅化碳载绝缘体划重点：可注入元素：H He P C Er+ Ge Yb B,P,F,Al,N,Ar,H,Si,As,O,He
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硅碳化物（SiC） 是一种与CMOS工艺兼容的半导体材料，能够承载多种固态自旋系统，包括双空位、硅空位（VSi⁻）和氮空位。这些系统允许进行光学初始化、控制和读出，其相干时间超过1毫秒，使它们成为各种量子技术（包括传感和通信）的优秀候选者。当前的体块SiC实验利用光探测磁共振（ODMR），由于需要大量光子收集光学元件（包括波长滤波器和光电二极管），其可扩展性受到限制。
磁共振的光电探测（PDMR）能够将探测功能完全集成到SiC表面，从电离的自旋系统中提取电荷以实现电学自旋态读出。这可以通过图案化电极实现，因为其物理尺寸可以使用标准光刻技术绕过光学衍射极限，使得PDMR成为扩展基于自旋的探测系统的优秀解决方案。此外，光电电荷载流子产生在高激发功率下不会饱和，与光学测量相比，能够实现更高的激光强度，从而提高读出保真度。
电学自旋读出已在多种材料中得到验证，例如用于单体和氮空位集合体的金刚石、用于带负电硼空位的六方氮化硼、砷化镓量子点以及硅中的磷施主电子。然而，SiC中的PDMR仅在对单个和集合体硅空位（包括SiC n⁺-p结二极管和金属-氧化物-半导体场效应晶体管（MOSFET））的体块实验中得到了验证。在一个支持集成光子的平台上实现PDMR，是迈向可扩展的自旋初始化和探测系统的一步，减少了对体块光学元件和光电探测器的需求。
SiC集成光子学需要一个厚度在几微米量级的薄SiC层，键合到绝缘衬底（如二氧化硅）上。这种组合被称为绝缘体上碳化硅（SiCOI）。SiCOI中的光子学已经展示了低损耗光学器件、超高Q值SiC光子晶体纳米腔、快速光学调制器以及与缺陷的集成，使SiCOI成为可扩展量子技术的一个有前景的平台。因此，在薄膜SiCOI平台上实现PDMR提供了一种优雅的解决方案，可以在无需收集光学元件的情况下扩展数百个片上自旋态探测系统。将PDMR和SiCOI结合在那些只需要局部读出而不需要光子纠缠的应用中（例如基于波导的量子传感和自旋-自旋纠缠计算）将特别有用。此外，波导通过有效增加相互作用体积来增强光与物质的相互作用，从而能够高效读出PDMR，降低所需的激光功率，并使其更适用于生物传感应用。
在这项工作中，我们首次在4H-SiCOI平台中展示了少量（约540个）V2硅空位集合体的室温PDMR。此外，我们比较了体块和薄膜SiC中的光学和电学读出，确立了我们的制造工艺对PDMR信号和T₂相干时间没有显著影响。最后，我们报告了在780 nm至990 nm波长范围内的电学自旋态读出。首次展示了远超V2 VSi⁻零声子光学跃迁能量的电学自旋态读出，并在零声子线附近±20 nm的宽波长范围内获得了最佳对比度。
位于立方晶格格位的硅空位 VSi⁻ 由五个活性电子组成：四个来自围绕空位的悬挂键，以及一个被捕获的电子。这导致了一个具有自旋四重态构型（S = 3/2）的光学活性基态[6]。V2 VSi⁻ 的零声子光学跃迁能量为 1.35 eV（917 nm）[37]。非共振激光激发将 ±|3/2〉 和 ±|1/2〉 自旋态布居到激发态（图1）。
图1：VSi⁻的自旋四重态能级图，基态与激发态之间的光学跃迁为1.35 eV。
绿色箭头表示电荷循环过程。通过双光子吸收在导带中产生电子以及在价带中产生光子诱导的空穴，实现了来自缺陷的光子诱导光电流。
弛豫要么通过系间窜越的非辐射衰变进入亚稳态，要么通过自旋守恒的辐射衰变发生，产生从 850 nm 到 1000 nm 的室温宽带声子辅助发射[38]。非共振激光激发泵浦 ±|1/2〉 态，该态优先通过系间窜越衰变（暗态），而 ±|3/2〉 态则通过辐射衰变（亮态）。这些自旋子能级被约 70 MHz 的零场分裂能 2D_gs0 所分隔。通过同时进行激光照射和在 2D_gs0 频率处的共振射频驱动，可以观察到光学自旋对比度，其定义为百分比（%），由以下公式给出：
其中，S_RF 和 S_0 分别是施加和不施加射频驱动时探测到的信号幅度。在光学探测的情况下，S 是测量的计数率。
沿 SiC 晶体 c 轴方向施加的外部磁场 B₀ 会解除自旋态的简并，产生一个与磁场相关的塞曼分裂，由 2D_gs = 2D_gs0 ± γB₀ 给出，其中 γ 是电子旋磁比。通过将射频频率调谐到 2D_gs，可以寻址缺陷的各个自旋态。
自旋态的电学读出利用的是光电探测磁共振（PDMR）技术。这首先通过将 VSi⁻ 内的电子激发到激发态（1.35 eV），然后第二个光子将 VSi⁻ 电离到中性电荷态 VSi⁰，将一个电子提升到导带（CB）来实现[21]。最近有研究提出，通过双负电荷态 VSi²⁻ 的电离路径可能是电学探测的一种可能机制[39]。最后，第三个光子的吸收在价带（VB）中产生一个空穴。这种通过激发态的电荷循环过程[21]构成了自旋依赖光电流的基础（图1）。
通过驱动一个与 2D_gs 匹配的射频频率，可以增加 ±|3/2〉 态的布居，从而实现电学自旋态对比度。这 inherently 降低了亚稳态的占据，因此有更多的电子可用于电离到导带，导致光电流可测量地增加。电学探测的自旋态对比度使用与光学测量相同的公式（1）计算；然而，信号 S 是测量光电流的幅度。
电学读出还会收集来自其他缺陷和自由载流子的电荷贡献。因此，激光照射下探测到的总光电流是所有电荷贡献（包括来自 VSi⁻ 的贡献）的总和，被称为激光诱导背景。
将市售的研究级高纯半绝缘（HPSI）4H-SiC 键合到带有硅衬底的 SiO₂ 绝缘体上。键合的 SiC 被研磨、抛光并刻蚀至 1.3 μm 的厚度；三层器件如图 2D 所示。使用标准光学激光光刻技术在 SiC 表面上图案化 150 nm 厚的金电极（带有 10 nm 铬粘附层）。电极被光学透明的氢硅倍半氧烷（HSQ）覆盖，以减少湿气和空气中颗粒物的环境污染，仅留下用于焊盘和图 2C 所示的 50 μm 搪瓷铜射频线的图案化窗口。金电极用铝线引线键合到 50 Ω 阻抗匹配的印刷电路板上，并使用线性电源加偏压以提取电荷。光电流使用一个 1 kHz、10⁹ V/A 的跨阻放大器（TIA）直接连接到一个 2 MS/s 的模拟数据采集设备（DAQ）进行测量。实验地是一个隔离的未阳极氧化铝面包板，直接连接到建筑地线，所有电子设备共享此接地点。该配置在 8 V 偏压下测量到 80 pA 的暗电流和 20 fA 的测量噪声。通过放置在样品下方的永磁体诱导塞曼能级分裂，所有测量均在室温下进行。
光学激发使用 662-1050 nm 波长可选的钛宝石（Ti:Sa）连续波环形激光器在电极之间的表面上进行。当物镜的焦点位置降低时，SiC 表面上的激光光斑尺寸增大，导致不同的电流提取状态。通过使用 23 mW 的 890 nm 泵浦激光、10 V 偏压电极，并在 10 μm × 10 μm 区域内以 300 nm 步长扫描，在每个点测量光电流 200 ms，构建了电学共焦图像，如图 2 的 A 和 B 部分所示，分别对应 1 μm 和 3 μm 的光斑直径。图 2A 显示沿电极边缘的最大光电流为 1.2 nA。图 2B 是散焦到样品内部，显示出更大、更均匀的电荷收集分布，电极间的最大光电流为 0.8 nA，且光电流方差更小（图 S4）。
图2：4H-SiCOI器件（D）在23 mW、10 V偏压、870 nm波长下的共焦光电流扫描图（A和B）。
1 μm光斑尺寸（A）在电极边缘处具有1.2 nA的最大光电流，而3 μm光斑尺寸（B）在电极之间具有0.8 nA的最大光电流。较大的光斑尺寸显示出更广泛分布的光电流提取。覆盖有HSQ的电极器件（C）的显微照片。
通过考虑单个 V2 VSi⁻ 的光子发射率来估算每个聚焦区域中测量的硅空位数量。该发射率（3-4 kc/s）是在与参考文献[12]中相同的光学收集装置（使用 805 nm 长通二向色镜）中测量的。聚焦在 SiCOI 表面上的 1 μm 直径激光斑点在无 HSQ 覆盖且使用 900 nm 长通滤光片（切掉大约一半的声子发射边带[38]）的情况下收集到最大 80 kc/s 的光子发射，相当于约 40-50 个自旋。3 μm 的光斑直径（艾里直径）对应的照明面积大 9 倍；因此，在散焦状态下，我们估计电学信号由大约 540 个 VSi⁻ 组成，这还包括了可能产生光电流的高阶艾里环（约 20%）的贡献。该估计没有考虑到可能被照明并贡献光电流的缺陷多于在光学信号中被照明和收集的缺陷。
脉冲自旋控制测量通过将连续射频信号发送通过一个快速射频开关，并放大开关后的射频信号进行自旋控制。声光调制器（AOM）、射频开关和 DAQ 读出由一个 GHz TTL 脉冲序列流触发。对于每个频率或射频持续时间，连续流式传输脉冲 PDMR 和拉比序列，使用 8 Hz 的方波包络调制射频幅度以进行信号和参考测量。激光脉冲持续时间设置为 1338 ns，在每个激光脉冲前沿之后，微波脉冲前沿设置在 1000 ns 加上最大微波脉冲持续时间处，通过延长微波脉冲的尾部来改变其持续时间，并保持激光脉冲之间的时间恒定，确保每个包络周期内有恒定整数个激光脉冲。来自 TIA 输出的模拟电压每 500 ns 由 DAQ 收集一次，在 8 Hz 包络半周期内积分一个窗口以获得最高信噪比（SNR）。对于光学测量，激光和发射光用 900 nm 长通二向色镜过滤，并在用光纤耦合雪崩光电二极管（APD）收集之前进一步用长通滤光片过滤。在每个激光脉冲开始时，在 300 ns 窗口内收集光子计数，确保信号与态布居成正比，并考虑了声光调制器上升时间的延迟。
图3：在1.3 μm薄膜SiCOI器件（D）和500 μm体块样品（A）中测得的脉冲PDMR和脉冲ODMR。
所有电学测量均在8 V偏压、890 nm波长、45 mW功率下进行。在体块（B）和薄膜（E）中均观察到电学拉比振荡，对比度约为0.01%。光学T₂哈恩回波测量使用电子自旋回波包络调制函数进行拟合（C和F），显示薄膜和体块的相干时间均约为7 ± 0.5 μs。
在 4H-SiCOI 平台（图 3D）和来自同一原始 4H-SiC 晶圆的 500 μm 体块样品（图 3A）中成功演示了脉冲 PDMR，两者均在 890 nm、45 mW、8 V 偏压下使用相同电极，并覆盖相同的透明 HSQ 层。体块电学 PDMR 的对比度为 0.008%，薄膜对比度为 0.025%，使用公式（1）计算。PDMR 结果拟合到两个洛伦兹函数，对于 SiCOI 测量中的负 dip 情况则拟合三个函数，这在先前的研究中已有观察到，可能是由于 V1 硅空位的激发对相对 V2 信号的影响极小[12, 40]。
在相同的测量条件下，对体块（图 3B）和薄膜（图 3E）也观察到了电学拉比振荡，对比度为 0.01%，证实了在研磨、抛光和电感耦合等离子体（ICP）刻蚀至 1.3 μm（适用于波导）后，SiCOI 层内的硅空位仍可实现 PDMR 读出。相应的拉比振荡使用最小二乘法拟合到指数阻尼正弦函数。30 至 50 mW 的激光功率未显示电学拉比对比度有可测量的变化。测得的对比度受限于自旋集合的密度和来自非 VSi⁻ 的背景光电流。文献报道的最高 PDMR 对比度对于单个硅空位可达 0.4%[21]，这是通过部分绝缘电极减少背景光电流实现的。此外，与体块相比，SiCOI 的背景光电流略有降低（图 S1）。对比度还进一步依赖于激光在电极内的位置，需要位置稳定才能获得一致的结果（图 S3）。
对于光学测量，激光处于完全聚焦状态，以最大化薄膜和体块的光子计数，锁定在电极内与电学测量大致相同位置的自旋集合体上。使用的激光功率为 2 ± 0.5 mW，接近缺陷的饱和点。测得薄膜和体块的光学拉比对比度约为 1%。
电学读出表现出的电学自旋对比度比光学自旋对比度低 75 倍。然而，从 840 nm 开始（图 S7），由于光学收集效率差，电学测量的信噪比（SNR）高于光学测量。忽略对比度和激光噪声，测得的光学 SNR 受限于光子收集效率、来自其他缺陷的光子以及 APD 探测器的效率和噪声。电学 SNR 受限于激光诱导背景的噪声。光电流测量尚未受到 TIA 噪声或线性电源偏置电压噪声的限制，因为使用固态电池（±<1 μV）进行的测试未显示光电流方差有所降低。因此，电学自旋对比度测量仅受限于 SiC 电荷提取的电子散粒噪声和激光功率波动。
关于信号改进（提高 SNR），已有研究报告了不同偏置电压下的电学读出研究[27]，并表明更高电压下 SNR 有小幅增加。然而，我们的目标是使用与 CMOS 兼容的电压（<5 V）进行电学读出。因此，我们寻求减小电极尺寸和间距以降低背景光电流和所需电压，确保电极几何形状与照明的缺陷区域匹配。这可以减少来自非照明区域的漏电流。另一种提高单缺陷 PDMR 对比度的前景涉及通过部分电极绝缘来降低背景，如参考文献[21]所示。
测量了哈恩回波衰减，并用电子自旋回波包络调制函数进行了拟合，结果显示薄膜和体块碳化硅的光学自旋相干时间约为7 ± 0.5 μs，这表明在研磨、抛光和电感耦合等离子体刻蚀之后，体块和制造出的绝缘体上薄膜碳化硅中缺陷的T₂相干时间相似。对原始哈恩回波衰减数据进行快速傅里叶变换，揭示了薄膜和体块样品中约150-200 kHz的频率成分（图S7）。根据光探测磁共振数据中的塞曼能级分裂计算出碳化物附近永磁体的磁场强度B₀ ≈ 5 mT。
对哈恩回波衰减的电学测量需要在激光脉冲之间间隔10 μs，以便在扫描射频脉冲间隔时保持调制射频幅度包络中的脉冲数量固定。这使得测量极易受到激光波动的影响。虽然进行了测量尝试，但由于激光功率不稳定性导致的低信噪比，电学哈恩回波衰减的结果尚无定论。
此前，785 nm [27] 和 905 nm [21, 28] 的激光波长已证明能够对SiC中的VSi⁻自旋进行电学读出。在本工作中，我们研究了780 nm至990 nm（电学）和780 nm至890 nm（光学）范围内拉比对比度对激发波长的依赖性，结果如图4B所示。光学对比度从850 nm开始略有增加，这与对SiC中VSi⁻光学对比度波长研究的其他观察结果一致[41]。电学对比度从780 nm增加到约900 nm，这可能是由于对激光诱导背景有贡献的非VSi⁻电子减少所致（图4A）。
图4：1.3 μm薄膜SiO₂上4H-SiC中光电流、光子计数（A）和拉比对比度（B）的波长依赖性。
图B中的每个数据点代表一个拉比周期，拟合到衰减正弦函数。在40 ± 5 mW（绿色圆圈，至960 nm）和40至70 mW（红色星形，至990 nm）条件下进行电学拉比测量，相应的光电流如图A所示。光子计数对应于在2 ± 0.5 mW下进行的光学测量（蓝色三角形）。光学误差直接来自拟合，电学误差来自实验稳定性的5%变化加上拟合误差。图B中的右上角插图示意性地展示了双光子电离（红色箭头）和声子辅助激发（反斯托克斯过程），使得在零声子线光学跃迁之外也能获得自旋对比度。
有报道称，在某些类型的高纯半绝缘碳化硅中（取决于供应商），VSi⁻、碳空位和C反位-空位对是主要的缺陷[42]。碳空位电离和激发所需的能量分别为0.66 eV和0.8 eV[42]，使得它们能够对此测量波长范围内的背景光电流做出贡献。CSiVC电离所需的能量范围为0.72至1.07 eV[43]。CSiVC的计算零声子线位于1.16 eV和1.33 eV，并在1.56 eV处有一条强吸收线[44]。这假设性地解释了从780 nm开始缺陷贡献的背景减少的原因（图4A）。波长相关的背景光电流取决于SiC中存在的缺陷。为了减少其他缺陷对不希望要的背景光电流的贡献，考虑所使用的SiC类型、可能 intrinsically 存在的缺陷以及退火技术如何消除或产生它们非常重要。这样，感兴趣的自旋系统的对比度可能会得到改善。
自旋对比度表现出位置依赖性，这很可能源于SiCOI内缺陷分布的空间不均匀性，其中VSi⁻和非VSi⁻缺陷的不同分布导致了具有不同电子提取效率的区域。我们采用了一个最大光电流优化器来稳定实验，防止位置漂移，并产生实验上可重复的结果；然而，最大化光电流并不一定对应于最高对比度的区域。考虑到波长相关的电荷提取，较短的波长更有可能达到某些缺陷的单光子电离阈值，增强它们对光电流的贡献，而较长的波长产生更大的光斑尺寸（例如，在990 nm处面积比780 nm处增加31%）。从图S1来看，在稳定测量区域内，光电流对光斑面积31%变化的响应为37%。因此，优化器可能会针对不同波长收敛于不同的空间区域，这意味着观察到的波长相关趋势可能包含与最大光电流相对应的探测样品体积的变化。尽管如此，当考虑到拉比速率在所有波长上的波动为6%，并且光电流的减少在波长上要大得多（图4A显示从1 nA到0.08 nA）时，这些影响可能是最小的。
由于需要光谱滤波，在零声子线附近进行激发和光子收集具有挑战性。另一方面，电学探测不需要收集光学元件。因此，可以清晰地观察到电学拉比对比度光谱直至980 nm，在990 nm处仍有微弱信号。这首次证明了远超VSi⁻零声子线的自旋态电学读出。我们假设在室温下，这一过程是通过声子辅助将电子从基态激发到VSi⁻的激发态实现的[45, 46]。先前的研究已经证明，对于V2 VSi⁻，声子能量持续存在于1.35至1.2 eV范围内[47]，这与在零声子线之外展示的自旋对比度一致。此外，由于电离和复合的阈值能量低于缺陷激发能量[39]，再加上反斯托克斯振动能量的贡献带[46]，可能进一步辅助了VSi⁻的电离过程（图4B插图），从而展示了零声子线之外的电学拉比对比度的光谱依赖性和观测结果。从940 nm开始对比度显著降低，可能是由于VSi⁻的激发和电离效率降低，这可以用先前测量VSi⁻双色激发光电流的工作[39]来解释，该工作展示了VSi⁻到VSi²⁻转换的阈值波长为948 nm。
电学探测提供了一种对波长容忍的VSi⁻自旋态读出方式，不受波长相关光子收集光学元件和器件的限制。对于所有测试的波长，都通过电学方法观察到了自旋依赖信号。未来可以利用电学读出来进一步研究波长相关的自旋态过程。
总之，我们展示了在4H-SiCOI中，硅空位在宽波长范围内的电学自旋读出和相干控制，为在SiC中实现可扩展的、与CMOS兼容的量子器件建立了一条途径。通过在1.3 μm薄膜SiCOI架构中实现PDMR，并比较来自同一晶圆的体块SiC样品，我们测量到相似的T₂相干时间，尽管经历了键合、抛光和ICP刻蚀，在薄膜和未加工的体块材料中都观察到了清晰的电学拉比振荡和约7 ± 0.5 μs的光学哈恩回波相干性。此外，我们首次展示了PDMR对比度在宽激发范围（780-990 nm）内持续存在。假设780 nm开始的激发波长抑制了来自非预期电荷源的背景光电流，从而提高了对比度和信噪比。由于收集效率差，840至890 nm之间的波长表现出的拉比信噪比高于光学测量（图S6）。该对比度远远延伸到917 nm的V2 VSi⁻零声子线之外，并在零声子线附近±20 nm范围内达到最佳对比度，这是一个传统光学装置难以进入的区域。清晰的拉比对比度持续到980 nm，并有证据表明在990 nm处仍有对比度。从970 nm波长开始的测量限制在于光电流信号接近暗电流。在低温下研究PDMR可以为利用自旋的电学读出来测量声子振动态提供见解[45, 47]。
这项工作将适用于大规模集成光子制造的SiCOI平台与一种不需要收集光学元件的可扩展电学自旋态探测技术相结合。集成光子学使得能够通过光波导在SiCOI晶圆上实现独立的自旋初始化。然而，这些自旋态的片上光学读出需要制造单光子探测器，并需要对初始化激光进行具有高消光比的光学频率滤波。另一方面，电学读出为基于图案化金属电极扩展数千个片上自旋探测系统提供了一条更具吸引力的路径。薄膜平台对于在集成光子波导中引导光是必不可少的。因此，我们的结果首次证明了自旋系统的电学读出在严格的薄膜制造工艺后得以保留，这是朝着未来通过电学读出和波导实现紧凑且可扩展的自旋态探测迈出的一步。通过将电学自旋读出电极阵列与集成光子网络相结合，可以实现一个量子处理芯片，这对于由量子处理模块网络支持的分布式量子计算非常有用[48]。此外，在不需要光学纠缠的应用中，如本工作所示，SiCOI上空间分离的PDMR电极阵列可以作为独立的量子传感器区域。这个像素阵列的功能类似于一个量子电荷耦合器件，假设性地产生一个通用的量子成像传感器，能够提供电磁场和温度的空间分辨测量，使其适用于理解有机化合物结构以及对电子器件进行亚微米空间分辨率的成像，超越了宽场光学显微镜装置的限制[49]。
文章名：Wavelength-Dependent Electrical Readout of Spin Ensembles in a Thin-Film SiC-on-Insulator Platform作者：AlexanderZappacosta, *BenHaylock, PaulFisher, NaoyaMorioka, andRobertCernansky
