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非线性光学在宽带UV-VIS频率梳的开发中起着至关重要的作用，因为目前没有适合用于本征频率梳生成的增益介质。因此，主要策略是通过在体材料、光纤和波导中进行级联非线性频率混合，将近红外（NIR）和中红外（MIR）频率梳上转换到紫外-可见光（UV-VIS）区域。尽管这些技术已经实现了接近100 THz的即时UV-VIS带宽，但相对较低的转换效率通常需要多瓦特平均功率的激光，并导致紫外-可见光频率梳生成的设备庞大、昂贵且复杂。

在本工作中，我们通过使用低功率1550 nm光纤激光器泵浦薄膜铌酸锂（TFLN）纳米光子学波导，解决了这一挑战，从而高效地驱动宽带（500 THz）UV-VIS-NIR频率梳的生成。纳米光子学所实现的亚微米模式约束，使得通过低芯片脉冲能量（约100 pJ）进行高效的非线性混合成为可能。此外，纳米光子学平台可以通过选择波导几何结构进行色散工程，并且在TFLN的情况下，可以通过准相位匹配与周期极化来进行光谱调谐。正如我们之前的工作所描述的，级联准相位匹配使得能够生成超宽带宽的频率梳，这是传统体非线性光学晶体和器件难以实现的。最终，激光功率需求的减少与基于芯片的级联谐波生成相结合，实现了UV-VIS生成的小型化、轻量化和低功率（SWaP）外形，使该光源成为便携式光学光谱学和未来集成传感平台的有前景的子系统。

我们通过在可见光区域测量分子碘（I2）中宽吸收的B-X跃迁，展示了TFLN器件在双梳光谱（DCS）中的能力，覆盖大约500 nm-600 nm的范围。在这一光谱范围内，我们的光谱仪在一次测量中以100 MHz的分辨率解析了成千上万的复杂吸收特征。我们测得的光谱跨越了近120 THz，这是迄今为止在可见光谱区域中最宽的DCS演示。此外，我们还分别在多个光谱谐波上对原子铷和钠的5S-5P和3S-3P跃迁进行了精确光谱测量。总的来说，该系统的结果和能力展示了一种强大的方法，能够在紧凑的封装中实现宽带、高分辨率的近红外、可见光和紫外光谱测量。

数据采集与处理

实时处理是实现高信噪比（SNR）所需的长期测量的实际要求，这对于在本系统中生成的宽光学带宽至关重要。对干涉图进行数字化，并在重复频率（100 MHz）下对拍频信号进行参考，同时具有高动态范围（每个样本16位），会导致每秒800 MB的数据流，这样大约在20分钟内就会填满1 TB的存储。为了减轻这一显著的存储和后处理负担，我们的采集方案利用图形处理单元（GPU）上的计算并行化实现实时相干平均60。

基于GPU的实时算法首先使用从每个梳的采样的f0和fopt中提取的相位噪声信息进行相位修正16, 61，以克服快速时间尺度上的波动。然后进行自我修正62, 63，以克服参考信号无法捕捉到的慢速环外波动。接下来，算法将所有干涉图对齐到一个公共的采样网格，并对其进行用户定义的时间段的平均。对于我们的光学和参考配置，实时平均使得存储需求比原始干涉图数据流减少了四个数量级。关于此数据采集系统操作的技术细节可以参考文献60和补充材料。

结果与讨论

碘的高分辨率双梳光谱学

使用500 nm-600 nm的滤波区域，我们以100 MHz的分辨率探测了分子碘的密集B-X转动-振动跃迁。选择碘是因为它在多普勒限制的范围内具有高分辨率的透射光谱，且光谱带宽广泛51。碘的吸收光谱也是天文光谱仪标定和其他光谱测量的重要工具。通过双梳光谱（DCS）对碘吸收光谱的宽带测量提供了直接追踪绝对频率标准的能力，这可能会替代使用傅里叶变换光谱（FTS）12–14测得的参考光谱。

图2(a)和(b)分别展示了碘的时间平均DCS干涉图和其相应的光谱，这些数据是通过在115分钟内平均约200,000个干涉图获得的。双梳光谱跨越了近120 THz的范围，该范围定义为我们双梳信噪比（SNR）大于1的带宽（见补充材料）。尽管由TFLN波导生成的光谱具有高度调制的结构，我们仍然在双梳光谱中以100 MHz的分辨率测量碘的吸收特征，如图2(c)-(f)中的扩展彩色区域所示。

我们的系统覆盖的大光学带宽的一个后果是，我们1550 nm驱动激光的光谱谐波发生重叠，产生了一个f0射频基频（RF tone），并出现在光电探测器信号中。当双梳射频光谱缩放回光学域时，这一点作为伪影（在图2(b)中标记，接近507 THz）被揭示出来。通过级联χ(2)过程生成的频率梳中的f0基频已被研究59, 64。尽管在此实验中，我们观察到重叠谐波对光谱测量没有显著贡献，但未来的工作将旨在进一步理解这种交错频率梳结构对DCS测量的影响。

为了与现有的碘透射数据进行比较，我们使用倒谱分析推测我们的双梳光谱测量的背景强度光谱，如图3(a)中的蓝色所示65。去除背景后得到的透射光谱显示在图3(b)中。透射率显著大于1的区域对应于双梳光谱中没有测量到信号的区域，因此可以忽略。图3(c)中显示了一个区域，并将其与该光谱区域的宽带碘光谱图进行比较，光谱图的分辨率大约为600 MHz51。图3(d)提供了这一比较的扩展区域。将我们的数据中心100 THz（从≈490-590 THz）与碘光谱图在同一区域进行交叉相关，结果显示在光谱图的不确定度（90 MHz）范围内一致。

然而，我们发现在测量的吸收深度上存在差异。需要更详细的研究来理解这种分歧的来源，但我们注意到，当前文献中500 nm-600 nm光谱区域的其他碘吸收数据也存在类似的光谱幅度差异37, 66, 67。我们的TFLN DCS系统可能是一个强大的工具，可以定量解决这些问题，但这将需要改进信噪比（SNR）和更好的光谱基线知识。提高SNR可以通过增加每个梳模的光谱功率来实现，这将需要在波导耦合和设计上进行改进，如前所述。提高光谱基线的知识将需要调整光学配置和检测方案，以便同时采集光谱基线52, 68。

为了将我们的结果与背景进行对比，我们将我们的TFLN器件所提供的宽带DCS带宽与其他近期在紫外和可见光谱区域的双梳测量结果进行比较27–37, 39, 41–43（图5）。其中只有少数几项工作实现了超过10 THz的带宽，它们使用的驱动激光器脉冲能量在10纳焦耳量级（100 MHz下几瓦特的光功率）。在这个光谱区域，我们的工作是唯一一个以仅300 pJ的芯片脉冲能量超越100 THz的同时带宽，进一步突出了TFLN纳米光子学在高效生成宽带可见频率梳中的优势。即便如此，我们在紫外、可见和近红外光谱区域仍有近400 THz的未使用带宽。通过改进波导插入损耗并增加光谱复用27，整个带宽可以用于DCS，以实现与基于光栅的光谱仪和傅里叶变换光谱（FTS）相媲美的光谱覆盖，但具有更高的分辨率和更快的采集时间。

结论与展望

总之，本工作展示了使用TFLN纳米光子学波导生成的宽带可见频率梳的双梳光谱（DCS）。我们进行了迄今为止在可见光区域中最广泛的DCS实验，并以100 MHz的光谱分辨率测量了500 nm-600 nm区域的气相碘光谱。我们还进行了二氧化氮的宽带光谱测量以及原子铷和钠的精确光谱测量。重要的是，我们使用的系统基于即插即用、紧凑型的双Er:fiber激光器，突显了类似系统可以集成到低SWaP封装中的潜力。

我们的结果为扩展TFLN DCS系统至覆盖超过500 THz的完整近红外至紫外光谱带提供了路径。通过提高光纤到芯片的耦合效率和光谱复用检测，未来可以实现更高的信噪比（SNR）测量和更快的采集速度。此外，TFLN设计的改进将使得光谱更加平坦，从而提高SNR并允许进行更严格的定量光谱学，进一步推动宽带、高分辨率和高速光谱学的必要小型化，这将把实验室级的精确度带到许多具有重大影响的应用中。

图6. 实验设置与数据采集细节

两个频率梳通过环外光学拍频检测和f-2f干涉法进行锁定。fceo信号的副本被发送到数据采集系统（DAQ）。通过在放大器中进行5%的取样，获得第二个光学拍频信号，并将其发送到DAQ。
EDFA：掺铒光纤放大器，HWP：半波板，TFLN：薄膜铌酸锂，MO：显微镜物镜，BS：分束器，OF：光学滤光片，BPD：平衡光电探测器。

频率梳的剩余两个输出端口用于稳定重复频率（fr）和载波包络偏移（fceo）。通过与1550 nm的腔稳频连续波（CW）激光器的光学拍频来获得稳定重复频率的拍频信号。载波包络偏移使用标准的f-2f干涉仪进行测量77, 78。两个信号都被送入伺服控制器，进行PID反馈控制以稳定振荡器。每个fceo射频信号的一部分被分离出来，放大后送入数据采集系统。第二对光学拍频信号是通过与1550 nm的同一CW激光器拍频，获得来自放大器输出端5%取样的频率梳光，并随后送入数据采集系统。

本实验中使用的两条TFLN波导具有相同的设计，但由于可用性不同，它们的几何结构略有不同。两条波导均采用市售的X型切割晶片制造，晶片上有710 nm厚的铌酸锂层，底部是约4.7 µm厚的二氧化硅缓冲层。两条波导的刻蚀深度为380 nm，宽度为1800 nm，且具有一个啁啾极化区域，在3.6 mm的长度内，极化周期线性减小，从Λ = 12.5 µm减少到Λ = 2.5 µm。它们的不同之处在于波导起始处的未极化区域长度（分别为0.9 mm和3 mm）、波导包层（SiO2和空气）以及插入损耗（分别为5-7 dB和10 dB）。在未来的实验中，使用两个相同的波导将更有利于强化两个频率梳之间的光谱重叠，并提高信噪比（SNR）68。

图7. 碘分子的自由感应衰退（FID）
完整的自由感应衰退显示在顶部面板中。
面板(b)显示了接近零时间延迟的法布里-珀罗（etalon）效应的放大图。
面板(c)显示了在较长时间延迟下自由感应衰退的放大图。

在主文中呈现的碘光谱实验中，蒸气池的长度为 L = 105 mm，直径为 D = 20 mm。池内含有固体碘，我们使用文献79中的方程1来估算碘的蒸气压。

其中，T 是温度（以摄氏度为单位），p 是碘蒸气压（单位为帕斯卡）。对于室温 T = 25°C，池中碘的蒸气压大约为 41.4 帕斯卡，或 310 毫托（mTorr）。

数据采集系统中使用的信号处理在文献60中进行了深入描述，并且该系统可通过商业途径获得（www.elanspectral.com），但这里将简要描述其过程。一种快速修正算法使用提供的参考信号（fceo1,2，fopt1,2）来提取相位噪声信息。四个参考信号经过相位解调并组合，首先提取相位演变 δ φceo 和 δ φopt。知道 δ φopt = nδ φf r + δ φceo 后，可以获得 nφf r。

重复频率（fr）和载波包络偏移（fceo）的相位演变通过一种方式组合，从而完美地消除电频率梳中任何选定齿的相位噪声，同时考虑干涉图光的非线性变换。例如，为了修正第三次谐波光谱中的 k-th 模式，可以计算 φmode = 3(kφf r/n + φceo)。应用 e −φmode 到复分析干涉图中，可以将选定模式准确地调至电频率的零点，信号随后可以使用 nφf r 重新采样。

这些步骤首先使用参考拍频信号对快速波动进行修正，之后再通过从干涉图中心突发中推导出的相位定时信息（即自我修正）去除任何慢速残余环外波动。在第二次重新采样步骤中，确保始终使用相同的光学延迟网格，并且每个干涉图中有整数个点。

为了演示实现的实时相位修正的有效性，我们将每个1000秒平均值中的碘分子自由感应衰退（FID）测量结果并排绘制，见补充图7(a)。在补充图7(b)中，我们放大了FID中心突发附近的法布里-珀罗（etalon）效应，显示连续批次的干涉图相位在一个多小时内非常良好地对齐。在远离中心突发的位置，图7(c)显示干涉图批次的相位即使在较大的时间延迟下也保持良好的对齐。

1.2 铷/钠光谱学与建模

我们通过构建两个模型，类似于文献75中的方法，提取铷D线的质心频率。表示每个单独超精细跃迁吸收轮廓的方程是一个Voigt轮廓（V），其中洛伦兹线宽和高斯线宽分别由自然线宽（Γ）和多普勒线宽（σ）决定。具体来说，单一跃迁的吸收轮廓为：

其中，CF² 是相对跃迁强度，n 是同位素的相对丰度，I 是同位素基态的简并度，∆ 是跃迁的相对频率，A 是在每次测量中所有跃迁共享的任意尺度因子。每条线的透射光谱是每个超精细跃迁的叠加，即：

1.2.2 气体池与光谱学

铷气体池包含85Rb（≈78%）和87Rb（≈22%）的天然同位素比率。85Rb和87Rb在固态下的蒸气压通过文献81, 82中的方程2进行估算。

其中，T 是温度（以开尔文为单位），p 是压强（以托为单位）。在正文中，图5(c)-(d)中显示的结果是在两种不同的温度下测得的。对于D1测量（图5(a), (c)），蒸气池被加热到约T = 310 K，蒸气压约为1.8 µTorr，且干涉图平均时间为30分钟。对于D2测量（图5(d)），蒸气池保持在室温T = 25°C，蒸气压约为0.4 µTorr，干涉图平均时间为30分钟。

我们在钠的熔点以上进行钠光谱学测量。钠在液相中的蒸气压通过文献80中的方程4进行估算。

一项初步实验突出了我们宽带可见光双梳光谱系统在解析复杂的二氧化氮（NO2）光谱方面的潜力。我们在大约90 THz的光学带宽范围内测量了光谱特征，估计分辨率为1 GHz。

用于二氧化氮实验的气体池是专门制造的，长度为L = 160 mm，直径为D = 17 mm。在充气之前，空池的压力约为30 mTorr，之后被充入99.9%纯度的二氧化氮，气压为650 Torr。在获取背景光谱之前，池被抽空至100 mTorr的压力。

补充图8(a)显示了通过大约2.5小时的相干平均得到的时间域干涉图。相应的双梳光谱显示在补充图8(b)中，并与将二氧化氮从气体池中抽出后得到的背景光谱一起显示。显而易见的是，双梳光谱在2.5小时内发生了变化，因此背景光谱在许多区域低于信号光谱。这很可能是由于耦合进出TFLN波导的漂移（例如光机械漂移和振动以及波导缺乏温控）所导致的。

补充图8(d)中显示了DCS光谱的扩展区域，其中光谱漂移最小，为背景和信号光谱之间提供了有用的局部比较。在这里，我们观察到具有复杂结构的窄线宽跃迁的高密度。在显示的0.5 THz范围内，我们估计测量了近150个分子吸收特征，展示了该系统在宽光学带宽范围内探测复杂吸收光谱的独特能力。

在补充图8(e)中，我们绘制了应用于测量二氧化氮的不同光谱技术的带宽和分辨率28, 41, 83–85。为了表明这一光谱区域内分子吸收带的典型范围，展示了使用光栅光谱仪在分辨率约为几百GHz的情况下测得的NO2 UV-VIS吸收带85。我们的系统测量了该分子中最高分辨率的光谱之一，但其带宽仍低于傅里叶变换光谱（FTS）所达到的带宽。为做比较，靠近我们工作的虚线框表示了TFLN波导所产生的完整带宽，具有梳模分辨率（100 MHz）。其他方法，如在高带隙材料中生成少周期脉冲的谐波生成，可能为350 nm以下波长的宽带覆盖提供途径86。

1.3 信噪比（SNR）分析

我们使用NO2实验中的背景和信号双梳光谱来估算整个双梳光谱的信噪比（SNR）。噪声通过在背景光谱上使用1 THz带宽的移动标准差进行近似，步长为10 GHz的间隔。计算出的标准差然后用于计算我们双梳光谱在不同频率下的SNR。接着，我们估算双梳实验的带宽，即SNR大于1的带宽范围。该分析得出，在所呈现的二氧化氮实验中，DCS带宽大约为90 THz。

类似的分析也用于我们I2的双梳光谱。我们使用在双梳光谱低频边缘（约481 THz）无信号的1 THz带宽来计算标准差，近似噪声。然后，这个标准差被用来估算我们双梳光谱的SNR。我们估算的双梳带宽是SNR大于1的带宽范围。对于所呈现的碘实验，DCS带宽大约为120 THz。