摘要

量子技术承诺提供安全的通信网络和强大的新型信息处理方式，但在大规模构建这些系统方面仍然是一个重大挑战。钻石是量子设备的特别有吸引力的材料，因为它可以容纳发射单光子的原子级缺陷，并以卓越的稳定性存储量子信息。然而，在钻石中制造用于控制光的光学结构通常依赖于缓慢、定制的工艺，这些工艺难以扩展。在本研究中，我们提出了一种制造方法，将钻石量子光子学技术推向工业生产的应用。我们不再通过直接在钻石上进行光刻来顺序定义每个设备，而是利用商业半导体铸造厂制造高精度的硅掩模，并通过微转印技术将其转移到钻石上。这些掩模定义了大量的纳米级光学结构，将最具挑战性的图案定义步骤从钻石基底中转移出来，从而提高了均匀性、良率和产量。通过这种方法，我们展示了数百个具有改进光学性能和控制量子发射体相互作用的钻石“量子微芯片”。芯片格式使得有缺陷的设备可以被替换，并能够与现有的光子学和电子电路集成。我们的结果表明，可以使用可扩展的、兼容铸造厂的技术生产高质量的钻石量子设备。这一方法为大规模量子光子系统和基于成熟半导体制造基础设施的混合量子-经典技术提供了一个实际的路径。

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1 引言

钻石中的颜色中心是量子网络和量子信息处理领域的领先固态量子比特，因其较长的自旋相干时间、光学可寻址性，以及能够在宽禁带、高折射率的宿主材料中生成自旋-光子纠缠态的能力 [1–4]。将这些发射体嵌入钻石纳米光子结构中，如波导和光学腔，可以增强光子提取效率，并实现确定性的自旋-光子接口，这对于可扩展的量子光子学架构至关重要 [5–7]。

在制造高质量钻石纳米光子设备方面，已经取得了显著进展。早期的示范使用电子束光刻和等离子体刻蚀技术在单晶钻石中实现了一维和二维光子晶体腔，质量因子超过10^4–10^5 [6, 8–10]。随后的研究通过优化的刻蚀工艺和硬掩模策略提高了性能和良率 [11–13]。近年来，基于芯片格式的方法使得钻石纳米光子设备与光子集成电路（PICs）及CMOS平台的异质集成成为可能，采用了点选和转移技术 [14–17]。

尽管取得了这些进展，但钻石纳米光子结构的可扩展图案化仍然是一个挑战。大多数先进方法依赖于在钻石上进行直接抗蚀剂图案化和电子束光刻，这限制了吞吐量、可重现性和对大规模阵列的可扩展性 [8, 9, 13]。基于薄膜钻石和相关宽禁带材料的晶圆级方法提供了密集的集成，但需要均匀的大面积膜，并且提供的后期制造灵活性有限 [13, 18, 19]。基于芯片的集成通过实现模块化组装和后期制造选择，减轻了这些限制，同时保留了单晶钻石的优势 [14, 15, 17]。然而，使用传统的氮化硅（SiN）硬掩模工艺进行的异质集成先前的示范，其光子集成电路实现中的腔体质量因子仅限于约600-900之间 [20]，因此需要改进的制造方法，使其兼容可扩展的铸造厂制造。

图1 铸造厂支持的钻石量子微芯片（QMC）制造流程

a) 钻石QMC的示意图，包括使用转印硅（Si）硬掩模在单晶钻石中图案化的纳米光子波导和腔体。QMC芯片阵列在晶圆尺度上制造。b) 钻石QMC与CMOS基板的晶圆级异质集成，实现了钻石纳米光子学与电子电路的密集共集成。c) 钻石QMC与光子集成电路（PICs）的异质集成，示意图展示了代表性的布局，并通过显微镜/扫描电子显微镜（SEM）图像展示了光子路由和腔体阵列。d) 制造流程：QMC和掩模设计、铸造厂掩模制造、硅硬掩模的微转印到钻石上，以及钻石刻蚀以定义QMC。这项工作解决了铸造厂支持的硅掩模制造和钻石图案化步骤，异质集成与PIC和CMOS平台被展示为可实现的能力。

2 概念与设计

虽然电子束光刻（EBL）用于制造硅硬掩模，但其在此处的作用与直接在钻石上进行EBL光刻截然不同。在这种方法中，EBL在兼容铸造厂的硅绝缘体上进行，以定义图案载体，之后所有钻石纳米结构都在不直接对量子材料进行光刻的情况下制造，从而实现晶圆级的并行处理和提高可重复性。

硅硬掩模转移之前已有相关示范，包括通过钨尖协助的PDMS转移 [11]；然而，这些实现仅限于约200 µm的掩模，并且依赖于手动操作，吞吐量较低。本研究提出了一种可扩展的膜几何形状，并结合商业微转印技术，实现在大面积（750 µm × 750 µm）硅掩模的可靠转移，其中包含了密集的QMC阵列。

设计包括嵌入300纳米宽纳米梁波导中的光子晶体腔体，这些波导上布有127纳米的空气孔，优化用于与Sn-117颜色中心耦合。通过设计膜布局，我们能够悬浮脆弱的波导区域，同时保持坚固的外框，从而实现大面积图案化和高良率转移。这种模块化设计不仅促进了在多个设备上可扩展的制造，还确保与标准半导体加工流程兼容。

在本次示范中，每个转移的膜包含8行×15列的QMC阵列，每个微芯片由15个光子波导组成。这种基于膜的架构实现了晶圆级制造，并能够实现亚线性缩放。令E表示总集成工作量，N表示集成的QMC数量。在批量转移打印过程中，集成工作量可以表示为：E(B)=E0+BEu

其中，E₀表示与转移打印事件相关的固定开销（包括处理、对准和设置），Eᵤ是每个转移膜的增量工作量，B是转移膜的数量。每个膜包含Nc个QMC，因此N = B×Nc。每个微芯片的集成工作量可以表示为：

随着转移膜数量的增加，每个微芯片的集成工作量趋近于由增量转移成本设定的常值，表明集成工作量与微芯片数量之间呈亚线性缩放。

在基于电子束光刻直接写入钻石的制造流程中，光刻必须为每个钻石芯片重复进行，这导致了制造时间和成本随着图案化设备数量的增加而直接成比例增长。使用小型的电绝缘钻石基板且具有高充电敏感性的情况下，这一效应更为明显，因为它们需要基板和操作员依赖的调节。这种摊销工作量的缩放为晶圆级图案化和大规模钻

3 钻石量子微芯片的制造

3.1 硅硬掩模的制造与悬浮

硅硬掩模是在商业SOI（硅-绝缘体-硅）晶圆上制造的，该晶圆包括220纳米的硅器件层和1微米的埋氧化层。通过电子束光刻技术，在硅器件层上图案化光子晶体纳米梁腔体，接着使用反应离子刻蚀（RIE）将设计转移到硅层上。然后定义一个方形膜窗口（750 µm × 750 µm），通过一系列系带（400纳米宽，10微米长，每边31个）支撑，该系带将膜机械固定到周围的硅框架上。

为了释放膜，首先通过浸泡在49%的氟化氢（HF）酸中去除下方的埋氧化物，留下由系带悬挂的图案化硅层。随后，进行了一次临界点干燥步骤，以避免薄膜的粘附和塌陷，从而得到一个机械稳定的、独立支撑的硬掩模，准备进行转移。虽然这里展示的设备是通过湿氟化氢刻蚀后进行临界点干燥释放的，但我们指出，对于可扩展的制造和兼容铸造厂的工作流程，气相氟化氢释放提供了一个更为稳健和可扩展的替代方案。未来的实施将利用气相氟化氢，以实现更高的吞吐量和更好的良率。

3.2 微转印

硅硬掩模膜（750 µm × 750 µm，220 纳米厚）从已图案化并进行底刻的SOI晶圆中释放，留下通过系带悬浮的膜。在MIT.nano的100级洁净室中，使用X-Display MTP-1002台式打印机进行了微转印。持有悬浮掩模的源芯片和目标钻石芯片分别通过铜带固定在硅载体晶圆上，并在打印机工作台上对准。一个来自X-Celeprint的商业PDMS印章（600 µm × 600 µm），固定在玻璃载片上，被降低至接触膜；印章的回收机械地断裂了系带，使掩模得以被提起。携带掩模的印章被对准到钻石芯片并接触。在回收过程中，几微米的横向剪切力促进了掩模在钻石上的释放。尽管目前的转移过程不要求高重叠精度，但相同的程序可以实现亚微米级的对准精度。掩模转移后的完整钻石制造流程在方法部分中有详细描述，并在扩展数据图1中总结。

图2 制造过程示意图

a) 使用铸造厂光刻技术在商业硅-绝缘体（SOI）晶圆上图案化的硅硬掩模被释放，并通过微转印技术转移到块状钻石基板上。转移后的掩模在随后的氧等离子体刻蚀过程中定义了纳米梁腔体和波导阵列，之后去除掩模，得到悬浮的钻石纳米光子结构。b) 制造过程的光学显微镜图像：（i）释放前的硅掩模，（ii）刻蚀并悬浮的硅膜掩模（白光照明下显示干涉效应），（iii）掩模转印到钻石上，以及（iv）制造的钻石QMC。c-e) 扫描电子显微镜（SEM）图像，展示了最终的钻石纳米光子结构，突出了高保真度图案化的波导和腔体区域。

接下来，我们使用高光谱光栅扫描系统地表征光子晶体腔体的光学性质，通过来自纳米结构中锡空位（SnVs）的耦合光致发光（PL）。峰值寻找算法基于峰值显著性和线宽来识别腔体模式，并根据位置、线宽和共振波长进行索引。图3di展示了集成PL强度的黑白光栅扫描，并叠加了我们的峰值寻找结果，显示了芯片内腔体的中心波长。图3dii（深紫色）显示了在探测到的腔体模式位置的PL扫描，结果在约619.5纳米处出现明显的共振，相比之下，远离腔体模式的位置（浅紫色曲线）则没有这种共振。对于在该芯片内识别到的腔体，共振波长和Q值的直方图显示，波长的分布集中在620纳米附近，Q值从大约2500到接近5000不等，且在室温下具有窄的分布。

我们将这种系统化表征扩展到掩模中的所有芯片，获得关于共振波长、Q值和腔体良率的统计数据，以指导制造改进。腔体共振波长和Q值的直方图显示，共振的分布集中在大约635纳米处（图3ei），比目标波长620纳米略低，而Q值的分布则集中在3000附近（图3eii）。我们通过计算掩模中每个芯片的“填充因子”来量化成功腔体的良率，该因子表示芯片内至少有一个腔体共振的纳米梁的比例。我们发现，大多数有腔体的芯片，其大多数纳米梁都成功地解析出了腔体。为了进一步深入理解这些参数，图3e iv和v展示了每个芯片的共振波长和Q值的空间分布图，以及它们的标准差（¡s¿）。在这些区域中，显示为空白的区域对应于没有显示任何腔体共振的芯片。我们区分了（i）结构良率，通过转移掩模的机械完整性来确定，以及（ii）腔体良率，通过在结构完整的芯片中腔体的填充比例来量化。将这些空间图与图3a中的光学显微镜图像进行比较，可以看到没有腔体共振的芯片与转移过程中硅硬掩模受损或变形的区域之间的对应关系。仅考虑掩模在视觉上完好无损的区域时，腔体良率显著更高，表明通过更加小心的掩模转移可以提高良率。

4.2 气体调谐

量子计算和网络的实际系统需要扩展到多个腔体耦合的自旋-光子接口，并且所有接口需要在单一可控波长下运行。虽然制造缺陷不可避免地会导致腔体波长的某种程度的不均匀性，但我们采用气体调谐方法来可控地调节腔体的共振波长，并展示了样品中腔体与颜色中心之间的可控耦合。我们使用交叉极化反射测量来监测腔体共振波长随气体吸附的变化，因为反射测量不需要高激发功率，这些高功率可能会导致气体从纳米梁上解吸。图4a展示了来自一个腔体的交叉极化反射光谱，其中在625纳米附近有一个明显的Fano-洛伦兹共振。叠加的反射和PL光谱表明，测量的共振波长与类似的Q值（反射约850，PL约1030）之间有很好的吻合。

图4b展示了随着氮气在样品上凝结，不同腔体共振波长的变化，其中一个腔体的共振波长在640纳米附近。我们测量了样品中所有腔体在气体吸附下共振波长的类似变化，调谐范围可达约10纳米，实现了腔体模式的后期光谱对准（参见扩展数据图5）。基于我们在芯片内测量的腔体共振的标准差（图3e），这个调谐范围应该足以在给定当前样品的制造公差情况下，对高性能芯片内的所有腔体进行对准。

5 制造引起的变异分析

为了表征加工后的光子晶体腔体的制造结果，我们将计算机视觉分析与扫描电子显微镜（SEM）图像相结合，并与所制造设备的中心波长分布进行了比较（参见方法部分8.2.1）。随后，我们使用基于FDTD模拟训练的代理模型估算了腔体的厚度分布。

最后，通过倾斜的SEM图像使用几何投影法测量了波导横截面的厚度，并从中重建了梯形横截面几何形状，并与模型预测进行了比较。完整的工作流程总结在图5中。我们首先分析了124个腔体的SEM图像（一个示例见图5a）。每个图像都使用Canny边缘检测处理（图5b），然后使用Hough形状检测分析，提取关键几何参数，包括波导宽度和孔半径，如图5a-c所示。

基于提取的几何形状，我们进行FDTD模拟，以计算腔体的中心波长、质量因子和远场发射（参见方法部分8.2.2）。图5d显示了模拟的近场模式轮廓。图5e展示了腔体共振波长随几何变化的代表性趋势。

通过将实验测量的腔体共振波长、波导宽度和孔半径分布（图5f-h）与电磁模拟相结合，我们估算了相应的腔体厚度分布，如图5i所示。为了评估约束分析的准确性，我们独立地估算了腔体厚度，使用了倾斜（45°）SEM图像（图5j）。我们首先从标准垂直SEM图像中测量了顶部和底部宽度，然后应用边缘检测到倾斜图像中（图5k），再将梯形波导轮廓投影，以提取最佳重建的厚度值。这一重建的横截面（图5l）得出的厚度值与通过蒙特卡洛反演得到的分布一致，显示出从光学趋势推导出的厚度变异与独立几何测量之间的一致性。

图5 制造引起的变异分析

(a-c) 基于SEM的几何参数提取，来自制造的纳米梁腔体。

(d-e) 腔体共振波长对几何变化的敏感性，来源于FDTD模拟。

(f-i) 实验测量的波长分布与所需厚度变异范围的比较，以解释观察到的光学扩展。

(j-l) 使用几何投影法从倾斜的SEM图像中获得的独立厚度测量。

这些分析表明，厚度变异是腔体波长不均匀性的主要原因，其幅度与直接几何测量结果一致。

尽管我们制造过程中纳米结构的光学表征揭示了有前景的结果，并成功与锡空位缺陷耦合，我们仍然可以进一步优化制造工艺，以减少不均匀性并提高良率和性能。我们结合光学表征和建模揭示了导致掩模上变异的关键参数，使我们能够识别并补偿系统性变异。通过将高光谱测量与从SEM分析中提取的几何参数和从代理FDTD模型获得的趋势进行关联，我们确定了厚度变化是腔体共振波长不均匀性的主要原因。

通过使用跨整个膜的空间分辨数据（图3e），我们映射了由于厚度变化导致的波长分布，并研究了腔体共振中的系统性与随机变异。我们将空间分布拟合为一个表面，并使用两种不同的方法来捕捉长程和局部空间变化 - 对整个掩模的二次表面拟合以及局部估计的散点平滑（LOESS）拟合方法，用于捕捉局部变化。我们发现，LOESS拟合后的残差相比于初始的共振分布减少了近20%，而二次表面拟合则改善了约10%。这表明，尽管大多数不均匀性是由于制造过程中的随机变化，但局部和长程的系统性空间趋势也对分布起到了作用。

对于常规的系统性变化，我们可以在掩模设计中引入有意的变化来补偿这些变异，从而只剩下由局部制造缺陷引起的非系统性设备变化。通过进一步改善我们的掩模转移方法，防止膜的褶皱和撕裂，我们可以有效对抗由于掩模失真引起的局部空间变化，同时提高纳米结构的良率，因为大多数显示为零成功腔体的芯片来自于膜损坏严重的区域。

最后，这个平台的芯片格式特性通过后期制造选择和替换为有缺陷的芯片提供了鲁棒性。如果单次集成尝试以概率p成功地获得一个功能性QMC，那么允许最多进行r次替换尝试，可以将每个位置的残余缺陷概率减少到 qr+1q^{r+1}qr+1，其中 q=1−pq = 1 - pq=1−p。因此，期望的功能性QMC数量接近 Ngood=N(1−qr+1)N_{\text{good}} = N(1 - q^{r+1})Ngood=N(1−qr+1)，使得随着系统规模的增加，有效良率能够得到保持。结合批量转移印刷所实现的集成工作量的亚线性缩放，选择性替换将芯片良率与基板良率解耦，并为大规模量子光子系统提供了一个实际的路径，同时保持有限的集成工作量。

7 方法

7.1 钻石纳米结构制造

7.1.1 钻石等离子体刻蚀与底刻

单晶钻石基底（elementsix ELSC系列，尺寸为4.5mm × 4.5mm × 0.5mm）在使用薄硅铸造厂掩模进行转印前，通过三溶剂冲洗（丙酮、甲醇、异丙醇）和浸泡在3:1比例的Pirhana溶液（H₂SO₄：H₂O₂）中10分钟进行清洗，以促进掩模表面附着力和符合性转印，避免因基板与掩模之间的污染物嵌入而形成空气间隙。

在掩模的保护下，使用偏压辅助反应离子刻蚀（SAMCO RIE-200iP）对钻石基底进行垂直各向异性刻蚀，使用纯O₂载气产生的等离子体种类。随后，通过原子层沉积（Veeco Savannah 200）技术沉积了20纳米的Al₂O₃作为钝化层，保护先前各向异性刻蚀中定义的钻石波导的侧壁。

接下来，采用定时偏压辅助各向异性反应离子刻蚀（SAMCO RIE-200iP，载气：CF₄）去除基底上除了与电静态夹具偏压场垂直的表面外所有表面的钝化Al₂O₃层，接着进行简短的各向异性刻蚀，形成一个小的横向平面，以使刻蚀过程加速，从而在将形成波导侧壁的部分保留钝化层，同时为随后的准各向同性刻蚀O₂等离子体种类提供通道，进行钻石纳米结构的底刻。最后，基底通过O₂等离子体种类在升高的夹具温度（185°C）下进行准各向同性刻蚀，此过程中，嵌入颜色中心的钻石波导被从基底中自由悬浮，并通过掩模中的战略性工艺形成的伪支架将纳米结构固定到基底上，作为机械支架，连接纳米结构与基底。[11, 16, 24, 25]

7.1.2 掩模和裙边去除

在加工完成并通过SEM验证结构横截面后，将基底浸泡在氟化氢酸（49% w/v）中10分钟，以溶解剩余的Al₂O₃原子层沉积（ALD）侧壁钝化层。去污后，基底进一步浸泡在加热的氢氧化钾（KOH）溶液（30% w/v，95°C）中12小时，以去除硅硬掩模。最后，基底经过异丙醇（IPA）中的临界点干燥周期，以避免液体-蒸汽边界处的表面张力可能导致悬浮纳米结构受力和坍塌。

7.2 厚度估算与模拟支持

几何参数通过使用Python管道（OpenCV, scikit-image）从SEM图像中提取：顶视SEM图像用于测量波导宽度和孔半径；倾斜SEM图像提供腔体厚度和侧壁角度。完整的实现、配置文件、扩展分析脚本和推导笔记本可以在以下链接访问：https://github.com/QPG-MIT/Photonic-Crystal-Cavity-Simulations

7.2.1 预处理与校准

原始SEM图像被转换为8位灰度图像，并使用双边滤波器进行去噪，随后通过非局部均值去噪进一步抑制噪声，同时保持边缘清晰度。针对3 kV钻石成像优化的自适应阈值Canny边缘检测器提供了稳定的边缘图。图像被裁剪到腔体区域，像素尺度（nm/px）通过SEM比例尺获得。

7.2.2 顶视宽度和孔半径提取

对于顶视计量，我们通过计算结构张量（基于Scharr梯度）来估算全局纳米梁轴线，该张量定义了梁的法向方向。沿法线方向的带符号强度梯度产生与梯形横截面的四个边缘相对应的直方图峰值；最外侧的相反极性峰值定义了底部宽度。边缘位置通过迭代加权最小二乘法进行精细化，权重与局部梯度幅度成正比。位于轨道之间中央条带的圆形孔是通过结合霍夫圆变换和基于轮廓的拟合进行检测的，接着根据半径范围、距离中线的距离和沿梁的最小间距进行筛选，从而得出孔半径分布。

7.2.3 从倾斜SEM中提取厚度

我们分析了45°倾斜的SEM图像，针对梯形纳米梁（顶宽 Wt，底宽 Wb，厚度 t）获得独立的厚度估算。在倾斜情况下，图像中可见三个水平脊线：远端和近端顶边以及近端底边。在预处理（对比度限制自适应直方图均衡化、孔填充、Canny边缘检测）后，这些脊线通过概率霍夫变换进行检测，并使用Welsch损失函数进行鲁棒拟合。从拟合的直线中，我们测量了沿图像法线的两个垂直分离距离：dT（远端和近端顶脊之间的距离）和dNB（近端顶脊和近端底脊之间的距离）。结合来自顶视分析的Wt和Wb、已知的台面倾斜角度 θ，以及纳米梁的显现图像角度 ψ，投影几何可得

7.2.4 FDTD模拟

使用Tidy3D（一个云加速的电磁求解器）进行了有限差分时域（FDTD）模拟。钻石的光学性质采用标准的二项式Sellmeier色散模型进行建模，其系数为：B1=0.3306B_1 = 0.3306B1=0.3306，C1=(0.175μm)2C_1 = (0.175 \, \mu m)^2C1=(0.175μm)2，B2=4.3356B_2 = 4.3356B2=4.3356，C2=(0.106μm)2C_2 = (0.106 \, \mu m)^2C2=(0.106μm)2，适用于波长范围0.23–5 µm。在锡空位发射波长 λ=620nm\lambda = 620 \, nmλ=620nm 下，这样得到的折射率为 n=2.424n = 2.424n=2.424。对所有六个面应用完美匹配层（PML）边界条件，以吸收出射波并防止从区域边界的虚假反射。激发源为位于腔体中心的点偶极子，具有 EyE_yEy 极化，并由高斯脉冲驱动，脉冲中心频率对应于 λ0=620nm\lambda_0 = 620 \, nmλ0=620nm，相对带宽 Δf/f0=12%\Delta f / f_0 = 12\%Δf/f0=12%。腔体质量因子通过Tidy3D的ResonanceFinder插件提取，插件基于Prony方法。点场监视器在腔体中心记录 Ey(t)E_y(t)Ey(t)，其时间分辨率为5个模拟时间步长。

7.3 制造空间分析

考虑到图2中的空间分辨腔体数据，我们可以分析掩模上光学特性的空间趋势，并利用这些分析来指导和改进我们未来的制造工艺。我们首先对图2e中的腔体共振波长数据拟合多项式曲面，将每个位于纳米梁中心的腔体视为我们数据网格中的一个点。使用最小二乘法和局部多项式回归（LOESS）方法拟合数据后，我们分析拟合前后数据的直方图，尤其是从数据中减去拟合曲面后的结果。最后，对于每次拟合，我们进行半变差残差分析，检查每种拟合方法在去除数据中的系统性空间变异方面的表现。通过检查掩模上的空间趋势、其长度尺度以及与随机变异的大小对比，我们可以潜在地抵消由制造工艺引起的任何系统性趋势，并改善未来制造过程中设备的均匀性。

7.3.1 表面拟合

我们绘制每个腔体的中心频率与目标波长（620 nm）之间的差异，并使用最小二乘拟合方法对结果分布拟合二次多项式曲面。补充图2a显示了最佳拟合的二次曲面，并在3D图中叠加了数据点。从每个数据点中减去曲面拟合后，得到残差值，这使我们能够比较在去除系统性变化之前和之后共振波长的不均匀分布（补充图2b）。

我们观察到分布宽度有所减小，表现在标准差减少了10.3%，从8.44纳米降至7.57纳米。为了捕捉更多局部系统性空间变化，我们接下来采用局部多项式拟合技术——局部回归（LOESS）。在这种方法中，我们在每个数据点处拟合一个局部加权线性模型。对于每个点，我们确定k个最近邻，并计算它们到目标点的平均距离 uiju_{ij}uij，其中距离 dijd_{ij}dij 定义为：

然后，我们应用三立方核函数（tricube kernel）按归一化距离对邻居进行加权：

我们使用这一组加权点来拟合一个平面，该平面由以下公式定义：

拟合的局部模型在网格中的每个点上进行评估，以获得空间趋势的平滑估计（补充图3a）。

我们观察到分布宽度的减小更为显著，标准差减少了约19%，从8.44纳米降至6.84纳米（补充图3b）。我们将局部拟合相比于单一二次曲面所取得的改进性能归因于局部制造变异的存在，这些变异无法通过单一表面成功捕捉。这可能是由于在转印过程中硅掩模膜的变形（在制造样品的光学显微镜图像中可见），以及由于邻近效应或掩模设计所引起的短程制造变异的综合影响。

7.3.2 残差分析

最后，我们分析了二次拟合和LOESS拟合后的残差，并与原始数据进行比较，以验证每个模型成功去除系统性制造变异的程度。我们计算了原始数据和残差数据的半变差图——即数据点对之间的平均平方差（半方差）与点之间距离的函数关系。由于我们空间映射的腔体数据的X坐标和Y坐标之间的绝对距离不同，我们分别检查每个轴的残差。

补充图4的面板a)和b)显示了原始数据和LOESS拟合的结果，而面板c)和d)显示了二次曲面的结果。对于没有空间趋势的数据，半变差图应当随着距离变化保持平坦。局部随机噪声表现为接近零的“颗粒”现象，而空间相关性则表现为随着距离增加，半方差的增加。原始值（蓝色点和趋势线）显示随着距离的增加而持续增加。对于X和Y数据，LOESS残差数据（橙色点和线）在初始增加后保持接近平坦。这一初始增加可能是由于我们的LOESS拟合未能捕捉到的短程空间相关性。

二次曲面去除的空间相关性显著较少，这与二次拟合后的残差在腔体共振分布的不均匀性上减少较少，与LOESS模型相比，结果一致。