直接激光写入通过双光子聚合技术展示了多元素衍射光学元件的制造，这些元件可以通过施加电压实现开关操作。利用激光微加工技术的三维能力，多个衍射光学元件被写入单一的液晶（LC）层中。衍射光学元件的开关行为通过在制造过程中简单地改变各向异性聚合物结构的写入电压来控制。最初，在液晶层内的不同深度写入二维衍射光栅。然后，通过施加足够幅度的电压激活每个元件，使得第二个衍射光学元件变为不活动状态。接着展示了在液晶层内不同深度写入的多元素计算机生成全息图。通过改变施加电压的大小，可以在简单的电极配置下，在重放场中观察到不同的图像/模式。这些紧凑且具有透射性的液晶光学元件在需要一定程度的可切换性，但又不需要高度像素化的完全可编程设备的应用中，具有出色的应用潜力。划重点（双光子3D打印代工）加工能力
特征尺寸:横向200纳米，纵向400纳米
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文章名：3D Switchable Diffractive Optical Elements Fabricated with Two-Photon Polymerization作者：John Sandford O’Neill, Patrick Salter, Zimo Zhao, Bohan Chen, Hassan Daginawalla, Martin J. Booth, Steve J. Elston, and Stephen M. Morris衍射光学元件（DOEs）旨在操控光的空间分布。它们的种类从简单的光栅（将光束分成多个衍射光束）到复杂的计算机生成全息图（CGHs），后者将光衍射成可识别的图像【1】。衍射光学元件的应用涵盖了广泛的行业，包括全息显示、增强现实（AR）/虚拟现实（VR）、光谱学、像差修正、光束引导、光束塑形和三维深度感知【2-16】。双光子聚合直接激光写入（2PP-DLW）是一种增材制造技术，允许在透明光刻胶中自由形态地三维写入聚合物微结构【17–19】。能够在三维空间中进行写入的原因是双光子吸收过程，当飞秒激光在光刻胶材料中被精确聚焦时，会导致聚合反应仅发生在激光焦点处的一个小体积内，称为体素（voxel）。通过使样品相对于激光焦点进行平移，可以逐个体素地构建三维结构。通过选择合适的光刻胶材料和激光脉冲能量，甚至可以在衍射极限以下生产具有分辨率的特征【20,21】。在2PP-DLW技术的持续发展中，一个关键领域是使用“智能”或功能性光刻胶，液晶（LC）材料引起了日益浓厚的兴趣【22–25】。我们之前已经展示了一种可聚合的LC光刻胶，其中可以通过施加电场来改变分子排列，从而在写入过程中控制最终聚合物材料的特性【26–28】。本文中，我们展示了电切换多元素衍射光学元件（DOEs）的制造，这些元件在LC层内不同深度处被编码。由于其高双折射性和对外部场的敏感性，液晶（LC）长期以来一直作为可切换光学材料应用于空间光调制器（SLMs）和单像素可切换衍射光学元件（DOEs）。LCOS（液晶硅）SLMs于2000年代初商业化，使得可以在几毫秒的开关速度下，在任意像素化的DOEs设计之间进行切换【29】。然而，这些像素化设备较为复杂，需要互补金属氧化物半导体（CMOS）背板电子来驱动LC层的各个像素。对于许多任务来说，使用单像素LC-DOEs更为方便，这类设备架构更加简洁，成本也低于SLMs。最早的这类光学元件实现采用了多种传统的光刻方法，将表面起伏结构图案化到标准负光刻胶中，随后通过添加一层与折射率匹配的液晶材料将其转变为一个活跃的设备【30–36】。例如，之前的一项研究展示了用于纹理表面检测的可切换DOEs【30】。在该案例中，使用He-Cd激光器将DOE写入具有约7μm光束直径的光刻胶中。然后，将向列型LC放置在已编码到光刻胶中的DOE上。通过调整LC的折射率，使设备能够在常规系统点扩展函数（PSF）和高斯PSF之间切换。到目前为止，使用上述方法制造有用设备通常受到复杂的多步骤制造过程或可实现分辨率的限制。此外，在控制LC在制造的聚合物结构上的排列方面仍然存在挑战，未预期的缺陷会影响设备的性能【31】。
可以说，最成功的可切换液晶衍射光学元件（LC-DOE）技术是全息聚合物分散液晶（H-PDLC），它是通过将含有液晶和光敏各向同性单体的设备暴露于紫外干涉图案中形成的【37–39】。然而，H-PDLC的一个显著缺点是，与大体积液晶相比，由于液晶被限制在微米或纳米级尺寸的液滴中，需要施加较大的电场（15–20 V µm−1）才能关闭衍射【38,39】。为应对这一问题，Caputo等人开发了一种H-PDLC的变体，称为POLICRYPS（聚合物液晶聚合物切片），它仅需几伏特每微米的外部电场即可切换，并提供高达98%的衍射效率【40,41】。尽管H-PDLC/POLICRYPS的干涉光刻制造过程灵活且快速，但它仅限于生产在无外加电场时开启（即产生衍射图案）的光栅。对于某些光学应用，包括增强现实（AR）/虚拟现实（VR），理想的是使用在关闭状态下不消耗电力的光栅，因此它们是“隐藏的”，并在“反向模式”下操作（在0 V时默认不衍射）【42】。目前，H-PDLC/POLICRYPS技术尚无法为这些应用提供解决方案。
以前报道的反向模式液晶衍射光学元件（LC-DOEs）是通过紫外激光的干涉作用制造的，利用干涉图案调制强度，并直接将其编码到包含紫外光敏可聚合液晶/反应性介晶混合物的设备中【42,43】。在制造完成后施加电压，使未聚合通道中的液晶重新定向，产生聚合物结构与液晶之间的折射率不匹配，从而导致衍射。然而，采用这种全息干涉制造方法限制了光栅设计仅能为简单的周期性结构。在这些限制下，通过这种方式制造的最复杂的LC-DOEs是二维六角晶格的微柱，产生六角形的衍射图案【43】。本文首次使用2PP-DLW技术制造了可电切换的单像素三维液晶衍射光学元件（LC-DOEs），具备在两种不同衍射模式之间切换的能力。这种方法的优势在于2PP-DLW能够进行三维制造，从而使得具有先进功能的光学元件设计成为可能。此外，它还允许制造具有任意空间分布的聚合物结构，从而能够从制造在液晶设备中的相位全息图中生成复杂的衍射图案。由于可以自由设计构成这些DOEs的相位图案，并且电压依赖的三维制造提供了额外的自由度，因此既可以实现反向模式，也可以实现常规模式的操作。因此，这些激光写入的元件具有作为下一代可切换DOEs的巨大潜力。
2.结果与讨论
2.1. 概念
在本研究中，我们使用液晶光刻胶（LC resist）结合定制的2PP-DLW系统来制造可电切换的液晶衍射光学元件（LC-DOEs）。该光刻胶包含向列型液晶混合物E7，掺有约30 wt%的反应性介晶RM257和约1 wt%的光引发剂Irgacure 819。该混合物被封装在一个带有平面铟锡氧化物（ITO）电极的玻璃装置中，这些电极可以在制造过程中以及制造后施加均匀的电场。装置的内表面涂有擦拭的聚酰亚胺对准层，该层在没有外部刺激的情况下将液晶强制排列成均匀的平面排列。该混合物通过毛细作用填充到由Instec Inc.制造的液晶单元中，单元的间隙由间隔珠的直径决定。
制造激光的线性偏振方向与液晶的光轴垂直，以避免在高数值孔径（NA）下将偏振光束聚焦穿过双折射材料时产生焦点分裂现象（见图S1，支持信息）【44,45】。当光刻胶经历双光子聚合（2PP）时，反应性介晶分子通过自由基聚合反应交联，从而在曝光时通过形成聚合物网络稳定液晶的分子排列【23,27,28】。使用直接激光写入（DLW）系统可以灵活地进行图案化和快速原型制作，使我们能够相对轻松地制造复杂的衍射光学元件（DOE）设计。在本研究中，我们利用2PP-DLW的三维制造能力来制造可切换的双层液晶衍射光学元件（LC-DOEs）。这些元件由两个独立的DOE组成，它们在液晶设备的同一区域内制造，但位于不同的深度，因此在垂直于基板的方向上被空间分离。
图1展示了由两个计算机生成全息图（CGH）组成的双层液晶衍射光学元件（LC-DOE）的制造原理和操作过程。制造过程涉及两个简单的步骤。首先，施加电压V1至设备，并制造一个二进制相位CGH（在图1中标记为“A”），使得表示CGH像素的聚合物结构被固定在底部基板上（图1a）。接下来，施加电压V2至设备，并将激光焦点位置向上调整，以便制造第二个二进制相位CGH（在图1中标记为“B”），并将其固定在顶部基板上（图1b）。施加电压后，混合物中的分子排列发生变化，并且在给定电压下聚合物网络的形成会稳定液晶在该状态下的排列。制造完成后，衍射光学元件（DOE）通过用平行于液晶混合物光轴方向线性偏振的准直激光束照射设备进行操作。然后，可以在屏幕上研究由DOE生成的远场衍射图案。当施加电压V1时，CGH A的聚合像素（这些像素是在V1电压下写入的）与液晶单元的其他部分之间的排列没有对比度（图1c），因此入射光将看到CGH A的均匀折射率分布，不会发生衍射。相比之下，在电压V1下，CGH B的聚合像素与液晶单元的其他部分之间的排列确实存在差异。这表现为入射光看到CGH B的空间变化的有效折射率，从而在远场产生与CGH B相对应的衍射图案。相反，在电压V2下，情况发生反转，CGH B被关闭，CGH A被打开，远场衍射图案切换为仅由CGH A产生的图案。通过这种方式，液晶衍射光学元件可以在制造后通过简单地施加制造设备时使用的写入电压，在两种不同的衍射图案之间切换。图1. 双层可切换液晶衍射光学元件（LC-DOE）的制造和操作示意图，采用2PP-DLW技术制造。
a) 在施加电压V1的情况下，计算机生成的全息图（A）被制造在可聚合液晶设备内。构成CGH像素的聚合物结构通过双光子聚合固定在设备的底部基板上。
b) 制造激光的焦点向上移动，第二个CGH（B）被固定在设备的顶部基板上，并在施加电压V2的情况下进行制造。
c) 在制造完成后，通过施加制造过程中使用的电压，可以在两种不同状态之间切换设备。在电压V1下，CGH A处于关闭状态，CGH B处于开启状态。
d) 在电压V2下，CGH B处于关闭状态，CGH A处于开启状态。
首先，我们展示了在液晶设备中不同深度写入的两个正交光栅的制造过程，并使用不同的电压激活它们。在支持信息中（图S2–S6），提供了1D衍射光栅的示例（分别在常规模式和反向模式下工作）。图2a展示了双层可切换衍射光学元件（DOE）的示意图。光栅A的聚合物壁被制造成固定在设备的底部基板上，而光栅B的聚合物壁则固定在顶部基板上。这是一个简单的测试案例，展示了在图1中首次提出的双层液晶衍射光学元件设备架构。这个配置很方便，因为每个光栅的衍射图案容易解读，而且它们的正交性应该非常明显。图2b和图2c展示了液晶设备在制造过程中的示意横截面。在制造过程中，激光的焦点深度发生变化，从而使聚合物结构被固定到相对的基板上。除了制造高度的变化外，液晶层上施加的电压在过程中也发生变化，使得构成每个光栅的聚合物壁在不同的电压下被写入。需要注意的是，在这个示意图中，为了清晰起见，光栅A被显示为在0V下写入，而光栅B则在设备的Fréedericksz阈值之上的任意电压下写入，超过该电压时，液晶导向器会发生重新定向【46,47】。低于此阈值的电压幅度不会导致液晶导向器的重新定向。然而，实际上，并不要求其中一个制造电压必须为0V。制造每个光栅时使用的写入电压需要仔细选择，以确保每个光栅的最大衍射效率。对于二进制相位光栅，最大衍射效率时，相位差必须等于π。因此，我们需要找到相位与电压之间的关系，以便在两个电压下写入每个光栅的聚合物结构，使其相位差为π。相位与电压的关系依赖于入射光的波长（λ）、液晶设备的厚度（d）以及混合物的双折射（Δn），可以通过实验简单地建立，通过研究设备在交叉偏振片之间的透射行为来实现。对于向列型液晶在交叉偏振片之间的情况，如众所周知，透射率T n ∝ ∆ sin (2π λ d)，其中相位项直接与双折射Δn、厚度d和波长λ相关。对于厚度为20μm的设备，使用635nm波长的光照射时，选择3.7V和6.7V作为两个光栅的写入电压（见图S7，支持信息）。对于双层液晶衍射光学元件（LC-DOEs），必须使用20µm的单元厚度，以便在垂直于基板的方向上将光栅空间分离。使用数值孔径（NA）为0.45的显微镜物镜时，激光焦点在轴向方向的扩展约为10μm，而体素的横向尺寸约为1μm。然而，为了确保聚合物结构牢固地固定在基板上，制造激光的焦点深度进行了调整，使得大约一半的体素位于玻璃基板内。这导致了局部的聚合物结构，宽度约为1微米，深度约为5微米，正如之前的报告所示【26,27】。基于这些制造条件，使用这种方法可靠地制造的最小光栅周期约为2微米。图3展示了在不同施加电压条件下，双层液晶衍射光学元件（LC-DOE）的偏振光学显微镜（POM）图像序列，并附有相应衍射图案的插图。固定在底部基板上的光栅A在3.7V下写入，光栅周期为20µm，且具有垂直取向的聚合物壁。而光栅B则固定在顶部基板上，在6.7V下写入，聚合物壁的取向为水平方向，光栅周期为10µm。在接近光栅A写入电压（3.7V）时，由于基体中的导向器和在3.7V下被固定的聚合物壁的导向器之间的一致性，光栅A在POM图像中是不可见的。而光栅B在这些电压下是可见的，因为构成光栅B的聚合物壁在6.7V下被固定，因此与在3.7V时的基体导向器具有不同的导向器分布。在接近3.7V的电压下，光栅B的水平取向聚合物壁在图3中清晰可见。在接近光栅B的写入电压（6.7V）时，光栅B变得不可见，因为设备基体中的导向器状态与光栅B的聚合物壁的导向器状态相同。因此，在这些电压下，由于设备基体中的导向器与光栅A的聚合物壁之间的导向器排列差异，光栅A的垂直取向壁是可见的，如图3中在接近6.7V的电压下所示。由于聚合物结构在激光曝光时锁定了局部导向器场，而这些反平行排列的设备在导向器分布上没有不连续性，因此在聚合物特征周围没有观察到缺陷或缺位。图2. 由两个正交1D衍射光栅组成的双层可切换衍射光学元件（DOE）的制造和操作。
a) 示意图展示了双层可切换衍射光学元件的配置。光栅A的聚合物墙固定在底部基板上，而光栅B的聚合物墙固定在顶部基板上。
b) 在制造光栅A时，设备上没有施加电压，聚合物结构在0V下锁定液晶的排列。
c) 然后，电压被施加到设备上，导致未聚合区域发生切换。接着，光栅B在设备的相同区域内制造，但固定在顶部基板上。
d) 在0V时，光栅B（在施加电压时写入）是激活的。
e) 相反，当为光栅B施加制造电压时，光栅A是激活的，因为光栅A是在0V下写入的。图3. 在不同施加电压下的双层衍射光学元件（DOE）的偏振光学显微镜（POM）图像，并附有相应电压下的衍射图案插图。光栅A的周期为20µm，并在3.7V下写入，固定在底部基板上，而光栅B的周期为10µm，并在6.7V下写入，固定在顶部基板上。在接近3.7V和6.7V的写入电压时，在POM下仅能看到一个光栅，且只能看到一个衍射图案。在其他电压下，观察到两种光栅的混合效果。在这些图像中，光栅A的聚合物墙是垂直的，而光栅B的聚合物墙是水平的。在第一张图中，白色箭头指示交叉偏振片的取向，比例尺为50µm。插图中的比例尺（重放场）为2cm。仔细观察后，似乎光栅B产生的衍射图案实际上在3.0V时最为明显，而不是3.7V的写入电压。这种效应很可能是由于在6.7V下写入的聚合物墙对设备中未聚合的液晶产生了弹性影响。锁定这个较高的电压在单元内创建了一个锚定表面，影响相邻的液晶基体使其与6.7V下的排列相匹配，这将有效地降低光栅A的折射率匹配电压。为了突出2PP-DLW在光栅设计上的自由度，图S8（支持信息）展示了一个更复杂的双层液晶衍射光学元件（LC-DOE）设备。在该设备中，一个光栅是聚合物墙的三角网格，产生远场中的六角衍射图案，另一个光栅是传统的1D衍射光栅。与图3中的LC-DOE相同，使用了相同的单元厚度和写入电压。光栅A由周期性的三角形元素组成，光栅周期为5µm，写入电压为3.7V，而光栅B是一个1D衍射光栅，周期为5µm，写入电压为6.7V。在接近三角网格光栅的写入电压（3.7V）时，只有光栅B产生的1D衍射图案是可见的。当电压增加到接近光栅B的写入电压（6.7V）时，衍射图案变为由光栅A产生的六角衍射图案。图4. 在不同施加电压下的双层计算机生成全息图（CGH）的偏振光学显微镜（POM）图像，并附有相应电压下的衍射图案的一阶插图。重现牛津大学徽标的CGH在3.7V下写入，固定在底部基板上，而重现Somerville学院（牛津大学）徽章的CGH在6.7V下写入，固定在顶部基板上。在接近3.7V和6.7V的写入电压时，POM下仅能看到一个CGH，且只能看到一个衍射图案。白色箭头指示交叉偏振片的取向，比例尺为50µm。第一个插图中的白色比例尺（重放场）为1cm。对于在液晶层中具有多个不同深度的衍射光学元件（DOE）的设备，实现一个配置，使得入射光完全不受设备的修改是极具挑战性的，甚至可以说是不可能的。即使所有的DOEs都处于非活动状态，这些元件的组合也会导致某种形式的衍射图案出现在远场中，如图3所示（例如在0V时）。然而，这种情况确实为进一步的设计潜力提供了机会，通过考虑不同层之间如何相互作用以衍射光线，即使它们没有被积极地激活。
2.3. 多元素计算机生成全息图
使用2PP-DLW制造液晶衍射光学元件（LC-DOEs）的一大优势是，我们可以利用自由形态的图案化技术，轻松地创建复杂的衍射结构，如全息图。计算机生成全息图（CGHs）是能够在远场衍射图案中产生可识别图像的光学元件。定义全息图的相位图是高度非周期性的，2PP-DLW非常适合制造这样的结构，因为它能够任意控制写入激光的曝光图案。
图4展示了由两个二进制计算机生成全息图（CGH）组成的双层液晶衍射光学元件（LC-DOE）的POM图像，插图显示了远场衍射图案。这些CGH的设计使用Gerchberg-Saxton算法计算（见实验方法），并在图S9（支持信息）中展示【48】。光栅A的设计是为了重现牛津大学徽标的图像，写入电压为3.7V，而光栅B的设计是为了重现Somerville学院徽章的图像，写入电压为6.7V。这是首次在图1中概念性介绍的双层CGH设备的实验实现。为了完整性，单层CGH设备的结果在图S10（支持信息）中展示。
该设备的操作与图3所示的双层光栅设备类似，通过施加CGH的写入电压使其变为不活动。可以在Movie S1（支持信息）中看到衍射图案随着施加电压的变化而实时变化。对于接近3.7V的电压，即牛津大学CGH的写入电压，只能看到Somerville学院徽章的衍射图案。此外，对于接近6.7V的电压，即Somerville学院CGH的写入电压，远场中只能看到牛津大学徽标的衍射图案。通过这种方式，通过简单地改变施加到设备上的电压幅度，设备产生的衍射图案可以在两个不同的图像之间切换。图S11（支持信息）中展示了“衍射效率”的图表。该效率是通过计算零级衍射点的强度与激光点强度的比值的互补值来确定的，强度随施加电压的变化而变化，当非激光写入区域被照射时，激光点的强度被记录下来。对于本研究中使用的混合物和设备，响应时间的上升和下降分别为100毫秒和700毫秒，与设备的非聚合区域相比，激光写入的聚合物化区域响应时间稍短。需要注意的是，相对较长的响应时间主要是由于较大的设备厚度（20μm）所致，并且通过不同的液晶单元几何形状，响应时间可以显著减少。本研究中展示的双层衍射光学元件（DOEs）是新型可切换液晶衍射光栅的首次演示。尽管液晶在可切换衍射光学中已被广泛应用，但以往的技术通常只能在开或关之间切换（即，产生衍射图案或不产生衍射图案）。相比之下，利用2PP-DLW技术设计的双层DOEs可以通过激光在不同电压下和不同层次上写入聚合物结构，在两个完全不同的衍射状态之间切换。这种可切换衍射光学元件（DOE）方法的另一个优点是，2PP赋能的制造过程支持多种操作模式。在许多之前报道的液晶衍射光栅中，包括行业领先的H-PDLC技术，制造的设备默认是光学活跃的（当没有施加电压时），因此需要施加电压才能将设备切换为关闭状态。这被称为常规模式。这一限制意味着H-PDLC设备在关闭状态下会消耗电力，这对于许多功耗是重要设计参数的应用来说，可能是一个不理想的特性。相比之下，利用2PP-DLW制造的液晶衍射光学元件，可以通过设计光栅使其在反向模式下工作，并且在电压关闭时光学上不活跃，正如图S2（支持信息）中所示，通过在制造过程中简单地以0V写入聚合物结构。同样，通过在设备上施加高于Fréedericksz阈值的电压，可以设计光栅使其在常规模式下工作（即在0V时衍射处于开启状态），如图S3（支持信息）中所示。因此，采用这种制造技术制作液晶衍射光学元件时，光栅设计师可以根据具体应用和DOE所需的切换特性自由选择操作模式。未来，可能需要对混合物进行改进，以防止样品在曝光于紫外/蓝光后发生进一步的交联。对于本研究中使用的样品，已经采用了相对较高浓度的反应性介晶。为了解决这个潜在问题，需要配制由反应性介晶/光引发剂的浓度组成的混合物，以更好地适应激光写入过程应聚合的液晶体积。这是我们希望在未来的工作中探索的方向。
本研究中描述的可切换液晶衍射光学元件（LC-DOEs）可以在许多现代应用中得到应用。利用2PP-DLW制造的LC-DOE光栅可以用于3D深度映射技术，其中光栅用于创建结构化光照明图案。这项技术的版本，被称为“点投影仪”，已应用于苹果的Face ID系统和微软的Kinect，但它们仅限于生成固定的点阵网格以照亮场景。对于高分辨率的深度感应，要求处理单个手指的动作以及面部表情的细微变化，需要将成千上万个红外点的照明网格投射到感兴趣的场景中，然后通过相机和专用的ASIC进行处理【49】。在先前的技术中，已公开了几种使用时间编码照明、光束引导和可切换衍射光学元件（DOEs）进行光学3D深度映射的方法【50–52】。本研究中描述的双层液晶衍射光学元件（LC-DOEs）可以作为可切换点投影仪，用于将两种不同的照明图案投射到场景上。或者，如图S2和S3（支持信息）中所示的1D可切换衍射光栅，可以在泛光照明和点投影之间切换光源，从而允许不同的传感器通过单一光源收集多种类型的光学信息【53】。将多种光学功能结合在一个可切换设备中的优势在于，许多使用3D深度映射技术的应用（包括头戴显示器）需要高度小型化，并且对功耗有严格的要求。图4中展示的双层计算机生成全息图（CGH）设备架构在全息学的先进应用中具有巨大的潜力。堆叠或“级联”的CGH已被用于包括多路复用信息显示、彩色图像和多波长光互连在内的应用【54,55】。此外，堆叠的CGH已被用于提高图像分辨率和衍射效率，相较于传统的单层CGH【56,57】。3.结论
在本研究中，已展示了可切换的多元素液晶衍射光学元件（LC-DOEs），这些元件通过直接激光写入（DLW）制造。研究结果表明，可以通过在非常简单的电极结构上施加电压，使得复杂的衍射光学元件（以计算机生成全息图（CGHs）形式出现）显现出来，而这些元件不需要复杂的驱动电路。这为紧凑型且经济实惠的衍射光学元件提供了新的设备概念，这些元件可以轻松地插入任何光学系统中。通过在液晶（LC）层中以不同深度3D结构化设备，并在其中构建聚合物网络，我们可以赋予传播光不同的相位轮廓，之后可以通过不同的电压幅度调节这些轮廓。本文提出的方法不需要复杂的电极或背板电子，因此与传统的空间光调制器（SLM）技术相比，生产过程更加简单。该设备还具有完全的透射性，因此更容易集成到光学系统中。
与需要复杂的有源矩阵CMOS背板电子来驱动液晶层像素的相位-only LCOS空间光调制器（SLMs）相比，这里描述的多元素衍射光学元件（DOEs）能够在极其简单的单像素液晶设备中切换不同的相位图案，且只需使用均匀的ITO电极。因此，它们有潜力填补完全可编程SLM设备和固定衍射光学元件之间的关键空白。该激光写入技术可能首先应用于那些需要通过均匀施加电压切换不同相位轮廓的应用场景，这种方式比仅执行单一功能的静态元件更具灵活性，同时避免了高端SLM单元的全部复杂性（和成本）。在这里，我们提出了一种方法，能够制造具有独特三维轮廓的多功能光学元件。液晶光刻胶的制备：用于2PP的光刻胶是一种包含E7（70.7 wt%）、反应性介晶RM257（Merck）（28.5 wt%）和光引发剂Irgacure 819（Merck）（0.8 wt%）的向列型液晶混合物。该混合物通过在70°C下加热搅拌24小时制备而成，然后通过毛细作用填充到由Instec Inc.制造的反平行擦拭液晶单元中。单元具有平面ITO电极，允许在制造过程中以及之后对液晶混合物施加均匀的电场。本研究中使用了5µm和20µm厚度的单元，单元间隙由间隔珠保持。2PP-DLW：使用来自Spectra-Physics Tsunami钛宝石激光振荡器的飞秒激光脉冲，脉冲宽度为100 fs，波长为780 nm，重复频率为80 MHz，激光束通过Olympus 0.46 NA物镜聚焦到液晶单元的液晶层中。制造激光的功率经过精确调整，使其略高于聚合阈值，提供给样品的最低必要能量。经实验证明，这一阈值功率为41 mW，写入速度为100 µm s−1。激光的偏振方向通过半波片调整，使其与设备的擦拭方向垂直。设备安装在一组高分辨率平移平台（Aerotech ANT-95XY和ANT95V-3）上，定位分辨率为1 nm。使用配有550 nm长通滤光片的卤素光源对设备进行透射照明，以便在不影响光固化过程的情况下，使用彩色CCD进行现场监测。聚合物壁通过在脉冲激光束的连续照射下以100 µm s−1的速度移动样品来制造。在制造过程中，使用任意函数发生器（Tektronix AFG 3021）为液晶设备施加频率为1 kHz的方波交流电压。光学显微镜：显微镜观察使用Olympus BX51偏振光学显微镜进行，并附有QImaging Retiga R6相机连接到光电管上。使用Olympus物镜，并将玻片校正环设置为液晶设备组成的玻璃片厚度，以通过减少像差提高图像质量。为了避免在仍含有未反应的反应性介晶分子的样品中引起聚合反应，在卤素灯泡和样品之间插入了一个切割波长为550 nm的长通滤光片。设备被定向，使得擦拭方向与交叉偏振片的传输轴成45°角，通过旋转样品直到找到亮态。编写了MATLAB脚本，以通过控制任意函数发生器（Tektronix AFG 3021）并使用SCPI命令，自动获取在不同电压下的显微镜图像。显微镜相机通过制造商提供的命令库进行控制。单层光栅显微镜图像的图像分析：分析通过对施加10V电场下的光栅POM图像的灰度版本进行水平线扫描（如图S2，支持信息所示）来进行。这些线扫描经过平均处理以减少噪声，结果绘制在图S5a（支持信息）中，其中每个墙壁通过一个峰值表示。通过使用带有刻度的显微镜校准片来校准比例尺。使用MATLAB函数“findpeaks”来找到峰值的位置，这些值与峰值编号一起绘制在图S5b（支持信息）中。通过“findpeaks”函数的可选输出，可以估算聚合物壁的宽度，该输出计算了半最大高度处的峰值全宽。
衍射光学元件（DOE）衍射特性测试系统：本研究中的DOEs通过图S6（支持信息）中所示的定制光学设置进行表征。光源为635 nm激光二极管（Thorlabs PL202），其光束直径为Ø3 mm，光功率为1 mW。为了选择性地照射设备中的特定DOE，光束通过两个镜头以望远镜配置缩小。对于一些在非常小区域内写入的DOEs，光束必须使用300 mm的透镜聚焦，以产生足够小的光束尺寸，使其完全适配于结构的区域。激光二极管的输出功率通过可调ND滤光片被降低至100 µW，以为CCD和光电二极管提供合适的功率。为了允许激光束的定位和调整，样品被安装在一组精密的手动平移平台（Thorlabs PT1）上，该平台在X和Y方向上的行程范围为25 mm。为了帮助定位和识别设备中的DOEs，构建了一个简单的光学显微镜，照明由光纤耦合的660 nm LED提供。使用全色CCD相机（Thorlabs DCC1240C）提供设备的放大图像，以便将其移动到正确位置。衍射图案可以通过以下两种方式之一记录：（i）使用全色CCD相机（Thorlabs DCU224C）拍摄白色屏幕的图像，并附加相机镜头；或（ii）直接通过光电二极管（Thorlabs PDA36A-EC）记录衍射强度。编写了MATLAB脚本来执行电压扫描，并自动化从DOEs获取衍射数据的实验过程。通过控制任意函数发生器（Tektronix AFG 3021）为DOE提供交流驱动电压，同时数据由聚焦于屏幕的CCD或光电二极管记录。对于后一种方法，电压扫描必须针对每个衍射级别重复，并在每次测量之间重新调整光电二极管。MATLAB脚本通过.NET库与CCD相机进行接口，而光电二极管则连接到数字示波器（Tektronix TDS2024C），该示波器通过SCPI命令读取，返回光电二极管的电压信号。
液晶光刻胶的电光特性表征：为了选择适合制造双层液晶衍射光学元件（LC-DOE）中两个光栅的电压，研究了未固化设备在交叉偏振片之间的透射率随电压的变化，设备的光轴与偏振片的夹角为45°，使用波长为635 nm的激光二极管（Thorlabs PL202）。结果如图S7a（支持信息）所示。然后，选择了透射-电压图中的峰值和谷值。峰值是设备有效地作为半波片工作时，偏振光从偏振片轴旋转了90°到分析器轴。谷值是设备作为全波片（λ板）工作时，偏振方向与偏振片的原始方向保持不变，导致在分析器后发生完全消光。通过交叉偏振片之间的双折射层的透射率T，可以与相位φ相关，公式为：
T=sin2(ϕ2)T = \sin^2\left(\frac{\phi}{2}\right)T=sin2(2ϕ)
其中，ϕ=2πΔndλ\phi = \frac{2\pi \Delta n d}{\lambda}ϕ=λ2πΔnd，
注意，这个关系严格来说是透射率相对于设备最大透射率的归一化。使用上述公式，可以从透射率与电压的关系（图S7b，支持信息）中提取相位。CGH（计算机生成全息图）：CGH是使用在MATLAB中实现的Gerchberg-Saxton（GS）算法生成的。双层CGH的目标图像分别是牛津大学徽标的512 × 512像素图像和Somerville学院徽章的300 × 300像素图像。这些图像在被放置到GS算法输入的256 × 256像素的黑色背景图像的左上角之前，首先被调整为128 × 128像素的图像。将目标图像放置在输入图像的左上角的原因是为了避免重放场中零级衍射点和共轭图像的重叠。GS算法的输出是一个256 × 256像素的二进制全息图。这些全息图通过2PP-DLW技术在1024 × 1024 µm的区域内写入，使得全息图的每个像素大小为4 × 4 µm。制造过程在厚度为20 µm的液晶单元中进行。一个MATLAB脚本将全息图设计转换为AeroBasic制造脚本，逐行写入全息图，相邻行之间的间距为1 µm。重放场通过傅里叶透镜帮助捕获，以将远场衍射图案带到CCD的平面上。 
