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摘要：多光子态在量子通信和计算中是必需的。与单光子态和双光子态相比，多光子态的生成要困难得多，因为必须级联两个单独的下转换过程。迄今为止，报告的效率均低于100 Hz/mW。我们将两个下转换器集成到同一薄膜铌酸锂波导上，显著提高了级联过程的效率，达到了237 ± 36 kHz/mW。第二个下转换器的测量概率为4.4×10^-5，这一结果设定了可检测三重态速率的极限，超出了以前三重态源的一个数量级，并展示了实现量子应用中兆赫三重态速率的路径。

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在量子通信和计算等应用中，需要多个纠缠光子的状态。原子和量子点等发射源可以按需生成单光子。然而，高效的光子收集是具有挑战性的，而且量子比特退相干会限制每个发射周期中的状态保真度。纠缠交换是生成多光子纠缠的首选方法，因为自发参数下转换（SPDC）具有较高的状态保真度。在纠缠交换中，独立的SPDC源通过干涉组合在一起，以消除每个光子由哪个源产生的信息。然而，SPDC并不是确定性的。在纠缠交换中，多光子生成只有在事后通过计数生成的光子来确定。这一测量可能会阻止对该状态的进一步使用。

级联SPDC（CSPDC）直接从一个泵浦光子生成多光子态。首先，泵浦光子被下转换为一对子光子。然后，其中一个子光子通过第二次SPDC相互作用下转换，生成一对孙光子。由于两个SPDC过程都保守能量，所有三光子都存在于时空能量纠缠态中。通过探测其中一个孙光子，可以预示生成的纠缠光子对。剩下的两个光子现在可以使用。在纠缠交换中，三种独立的SPDC源（需要四重探测事件）才能复制相同的结果。

然而，CSPDC的实际应用有限，因为探测到的三重态速率小于1 Hz。限制因素是第二个下转换器的效率。孙光子的通量比子光子的通量低几个数量级。泵浦功率不能随意增加，因为子光子的探测器在孙光子探测器之前就会饱和。迄今为止，第二次下转换过程依赖于将对从第一个下转换器产生的对转移到一个长的（>3 cm）扩散或微加工周期性极化铌酸锂（PPLN）波导中。在转移过程中会发生显著的损耗（>50%）。下转换器的效率也受到其大模态面积的限制。它们在可实现的相互作用长度方面接近实际限制，这些长度由前体材料的尺寸设定。

具有亚微米模态面积的薄膜铌酸锂（TFLN）波导显著提高了非线性相互作用的效率，尽管相互作用长度较短（<1 cm）。我们利用TFLN将CSDPC速率提高到237 ± 36 kHz/mW，比以前的报告高出几个数量级。将两个下转换器集成到同一波导上，能够以低损耗将生成的对转移到第二个下转换器（图1）。

图1. CSPDC设备和过程的概念性概述。
（上）包含两个周期性极化下转换区域的TFLN基波导示意图。在第一个区域，泵浦光通过SPDC生成一对子光子；其中一个子光子作为第二个下转换器的泵浦光，生成一对孙光子。所有光子都被限制在一个波导中。L为下转换器长度，( \Lambda ) 为极化周期。
（下）CSPDC过程图，展示了所有光子中心波长的位置，由能量守恒和相位匹配决定。

除了紧密的模态重叠以扩大每个源的亮度外，通过调节波导几何结构来调整波导色散，从而进一步提高第二个下转换器的效率。在低损耗集成平台上工作，还可以通过高品质因子腔体或通过折叠波导实现比基底物理尺寸更长的路径长度，从而显著延长相互作用长度。这为提高下转换器效率提供了一条新的途径，这是扩散/微加工大面积波导中无法实现的。

该设备通过连续波紫外激光泵浦，产生一对子光子，分别位于796 nm和836 nm。这对子光子从816 nm的简并波长均匀分布。子光子通过第二个下转换器，该转换器在通讯波段范围内为宽带SPDC相位匹配。在波导中产生三光子，其中包括836 nm的子光子和两个跨度为1300-2100 nm的孙光子（中心波长为简并波长1592 nm）。通过芯片外探测其中一个孙光子来认证这两个相互作用的成功，从而预示着剩余的纠缠子光子（836 nm）和孙光子的存在。

已探测的三重态速率（Rpump），结合已知的芯片上输入泵浦功率（Rpump）、两个下转换器的单独效率（E1 和 E2，分别）以及总体探测效率，可以表示为：

其中，( \eta_{836} ) 和 ( \eta_{1592} ) 分别表示从生成点到探测点的子光子和孙光子的总传输效率，包括芯片上的传播损耗、收集效率和探测器效率。我们假设所有以速率 ( R_{\text{pump}} E_1 ) 生成的 796 nm 泵浦光子都被传输到第二个下转换器，这在低损耗平台（如TFLN）上，短距离分离时是有效的。

( A_{\text{triplet}} ) 是在同一巧合窗口 ( \tau ) 内发生的偶然三重态探测的速率。这个偶然项包含以下两种情况的贡献：(i) 来自真正三重态的两个光子在巧合探测到，同时第三个无关的光子在剩余探测器上被探测到；(ii) 所有三个探测到的光子彼此之间是无关的。在低增益区间（( R_{\text{pump}} E_1 \tau \ll 1 )），主导的贡献来自于孙光子之间的真正二重巧合探测，并且一个无关的光子（暗计数或背景事件）在子光子探测器上被探测到。这是因为子光子的单光子计数速率远高于孙光子的计数速率，因此噪声计数落入三重态巧合窗口的概率显著较高。偶然项可以近似表示为：

在这里，( R_{836} ) 是子光子探测器上的单光子计数速率。第一个括号表示孙光子之间的真实二重巧合速率。相对地，第二个括号表示在相同窗口内，额外的无关光子在子光子探测器上被探测到的概率。需要注意的是，如果第一个下转换器中的高阶泵浦模式产生了在通讯波段的空闲光子，则上述假设将不再成立。这些光子将作为噪声出现在孙光子通道中，并且其速率会随着泵浦功率的增加而变化。来自（ii）项的偶然贡献可能会随着泵浦功率的增加而与方程（2）中的项相当。假设探测器的暗计数与来自SPDC的真实子光子计数相比可以忽略不计，( R_{836} ) 会随着 ( E_1 ) 线性增加。因此，三重态巧合与偶然（CAR）比率的乘积（来自方程（1）和（2））以及芯片上的三重态生成速率（( R_{\text{pump}} E_1 E_2 )）大致随着第二个下转换器效率的线性变化，从而使其成为CSPDC设备的关键性能指标。

图2. 级联下转换器设备和光谱表征。
（A）CSPDC设备的示意图。
（B）第二次谐波显微镜图像，展示了具有不同极化周期的级联下转换区域，以满足两种不同波长组合的零型相位匹配。
测得的（左轴）和理论的（右轴）光谱亮度分别为（C）第一个下转换器和（D）第二个下转换器。图（C）中的灰色条带突出了泵浦第二个下转换器的波长以及对应的CSPDC引导波长。

级联下转换器设备是使用标准的薄膜铌酸锂工艺制造的（图2A）（25）。两个长度相等（3.5 mm）的下转换器被制作成不同的准相位匹配周期，以分别适应第一个和第二个下转换过程，如两光子显微成像图所示（图2B）。第一个下转换器使用2.1 µm的周期，满足408 nm泵浦光子、796 nm信号光子和836 nm空闲光子之间的一阶零型准相位匹配。由于该设备使用的是X-cut TFLN（晶体轴在薄膜平面内偏振），因此使用的是铌酸锂的最强非线性张量元素（d33）。实验与理论之间在光谱形状上有很好的吻合（图2C），表明沿下转换器长度的波导参数变化可以忽略不计，并且工作周期均匀。实验观察到在796 nm处的亮度为3.5 GHz/nm/mW，使得这是迄今为止演示的最亮的单程下转换器之一。测得的亮度约为理论计算的两倍，这可能是由于泵浦光子耦合效率过高估计，或泵浦波长处的传播损耗低估造成的。虽然高效的第一个下转换器并不是实现高三重态速率所必需的（假设有足够的激光功率可用），但能够在低泵浦功率下工作无疑有助于减少自荧光、光折射和热不稳定性，这些都是在非线性晶体中紫外近波段可能遇到的问题。第二个下转换器的设计是为了在796 nm泵浦光子和1300-2000 nm信号和空闲光子之间实现一阶零型相位匹配，以最大化相互作用的亮度。与许多以前的工作（29，30）类似，通过色散工程增加下转换相互作用的带宽。通过调整波导顶宽，最小化基模TE模式的群速度色散（在1592 nm处计算为-8 fs²/mm），实验上实现了非常宽的下转换光谱（图2D）。虽然1650 nm以外的波长超出了此处使用的光谱仪的范围，但从信号光子推断出116 THz（1218-2299 nm）的3 dB带宽。由于场的波长较长，以及这些波长下的d33强度较低，因此第二个下转换器的亮度低于第一个下转换器的亮度，这一点也在理论光谱中得到了体现。当将亮度从1300 nm（在后续实验中使用的长通滤光片的截止波长）到1592 nm（简并波长）进行积分，并乘以因子2（考虑到信号和空闲光子的对称性）时，推断出175 GHz/mW的效率。这对应于796 nm光子在波导中的下转换概率为4.4×10^-5，这也是该波长范围内最有效的下转换器之一。因此，两个集成在同一波导上的下转换器是同类中最好的设备之一。关于这两个下转换器亮度、光谱和理论表征的完整细节可见于补充材料。

图3. CSPDC设备的综合性能。
（A）测量CSPDC生成效率的简化设置。为了简洁起见，泵浦半波片和500 nm短通滤光片未显示，NIR和IR SPAD光纤耦合器前面的镜子和长通滤光片也未显示。收集非球面透镜（L2）准直了通讯波段输出，而836 nm光子在自由空间聚焦后通过色差透镜（L3）准直。缩写：Pol.，偏振器；PD，光电二极管；SP，二向色短通滤光片（λ = 1180 nm）；BP，角度调谐带通滤光片（λ = 836 nm）；TT，时间标签器。
（B）在16小时内记录的巧合直方图，未进行偶然数据减去。直方图仪分辨率为4 ps，后处理为256 ps的时间箱。约90 ns后巧合事件出现下降，原因是直方图仪的死时间。
（C）在六个引导波长下减去偶然数据后的巧合直方图。灰色区域显示了用于积分巧合的时间箱，虚线表示偶然背景的1σ不确定性。
（D）CSPDC事件的引导概率（蓝色条形图，左轴）和不同泵浦波长下1550 nm处下转换器2的相对效率，通过能量守恒转换为共轭波长（红线，右轴）。

在分别对两个下转换器进行表征后，使用图3A所示的设置测量它们级联生成纠缠光子三重态的性能。该设备通过408 nm的单频CW激光进行泵浦，生成的子光子和孙光子通过高数值孔径非球面透镜（NA=0.5）在芯片外收集。然后，子光子和孙光子通过二向色镜进行光谱分离，并分别送到硅（Si）和铟镓砷（InGaAs）单光子雪崩光电探测器（SPADs）。子光子和一个孙光子探测到的巧合用来直接推断三重态生产速率，使用时间相关的单光子计数板。孙光子探测器上的唯一滤波器是设置有1300 nm截止波长的两个长通滤光片，且实际探测到的最长波长受到InGaAs探测器的光谱响应（约1600 nm）的限制。由于第一个下转换器的SPDC带宽（46 nm FWHM）比第二个下转换器的接受带宽（3.7 nm FWHM）宽得多，子光子臂上需要更严格的滤波。因此，子光子臂上有一个3 nm带通滤光片，仅允许最有可能与三重态相关的光子被探测到。这些空闲光子的836 nm波长是第二个下转换器的796 nm泵浦光子的共轭波长。通过旋转滤光片在旋转台上对该波长进行调节。此外，使用了两个长通滤光片（截止波长分别为700 nm和808 nm）来抑制任何残余的408 nm光。

图3B显示了使用该设置在16小时采集时间内记录的巧合直方图，显示了由于来自设备的子光子和孙光子相关发射而出现的巧合峰。通过减去偶然基线，估计在188 nW的芯片泵浦功率下，巧合率为0.2 ± 0.03 Hz，这意味着三重态生产速率为45 ± 7三重态/秒。通过分开测量所生成的子光子和孙光子，估算它们的探测概率分别为13.8%和3.3%，如补充材料中所述。因此，得到的三重态生成效率为237 ± 36 kHz/mW。这个速率与通过方程（3）在图2中对下转换器分别进行表征所预测的速率非常一致。

这里，( B_{796} ) 是第一个下转换器的亮度（在796 nm处），( BW_{836} ) 是子光子臂上带通滤光片的有效带宽，( E_2 ) 是第二个下转换器的每光子效率，( \eta ) 是一个常数，用于量化当用宽带谱源泵浦而不是单频激光时，第二个下转换器效率的降低。有效带宽定义为一个理想滤波器的平顶宽度，该滤波器的积分透过率与此处使用的实际滤光片相同，并且与796 nm共轭，估算为4.1 nm（见补充材料）。( \eta ) 根据理论估算为0.83，取决于带通滤光片的宽度和第二个下转换器的群速度失配。使用亮度 ( B_1 ) 为3.5 GHz/nm/mW 和效率 ( E_2 ) 为4.4×10^-5，可以推导出预测的三重态效率为524 kHz/mW。这与实验结果相差大约一倍。差异可能来源于估算的796 nm子光子芯片上功率的不确定性，这与两个非线性区之间的传播损耗以及输入和输出耦合效率的不确定性有关。此外，超宽带孙光子是在具有非均匀光谱响应的SPADs上探测的，这降低了其与单独的下转换器2亮度测量相比的光谱平均探测效率，其中通讯光子是通过一个中心波长为1550 nm的30 nm带通滤光片探测的（见补充材料）。为了确认图3B中的巧合峰源于CSPDC，进行了一个对照实验，其中带通滤光片的角度从836 nm偏移。图3C显示了在滤光片不同中心波长下记录的巧合直方图。当信号光子的波长发生偏移时，它的伴随光子将移出第二个下转换器的接受带宽，导致生成的孙光子减少，巧合率降低。图3D展示了当一个光子出现在引导臂时，检测巧合的估算概率的条形图。引导概率与第二个下转换器的泵浦接受光谱非常吻合。

我们设置中探测三重态的主要挑战是巧合直方图中的高噪声底线，尽管本身三重态生成速率很高，但仍需要长时间积分（最多16小时）。这种背景噪声来自无关的引导光子和噪声光子之间的偶然巧合，这些噪声光子位于红外SPADs的灵敏范围内。虽然CSPDC光子的预期计数速率仅为约3.1 cps，但红外SPADs注册的速率为约17 kcps，表明存在不来自CSPDC的光子。为了识别其来源，我们测量了设备在与SPAD灵敏带（535-590 nm）共轭的波长范围内的SPDC光谱。在这个区域内观察到多个峰值，确认了由第一个下转换器区域中满足一阶相位匹配的高阶准TE泵浦模式生成的1300-1700 nm之间的空闲光子。这些模式产生了高度非简并的SPDC，准TE空闲模式落在了SPAD的探测范围内。未来的设计可以通过结合使用锥形波导的模式滤波器来抑制高阶泵浦模式（33）。另一种方法是在第二个下转换器之前使用1300 nm短通滤光片，以防止这些不需要的红外光子干扰真正的三重态信号。一种更简单的方法是在设备后面放置一个自由空间缺口干涉滤光片来阻挡虚假空闲峰，但会有一些CSPDC的损失。最后，修改波导几何形状可以将寄生的SPDC峰光谱移出红外SPAD的检测带宽。

CSPDC为生成多光子纠缠和时间-能量、时间-频率纠缠贝尔态的预示生成提供了一个有前景的途径，当与时间-频率编码结合时。与需要发射三个SPDC对并使用线性光学进行多光子干涉以预示单个对的六光子方案相比，我们的集成级联平台自然地生成时间-能量纠缠的光子三重态，无需对独立SPDC源之间的干涉稳定性或光子不可区分性有严格要求。CSPDC设备的两个关键性能指标是（i）第一个区域产生的子泵浦光子传输到第二个区域的效率，以及（ii）第二阶段的下转换效率。以前使用独立非线性平台的CSPDC演示受限于两个阶段之间的耦合损耗。在我们的架构中，子光子被限制在芯片上，因此，传输概率仅受到两个区域之间传播损耗的限制，而在TFLN上，传播损耗可以低至0.06 dB/cm（在可见光波段）（32）。第二个SPDC的效率限制了可探测的三重态速率，可以通过使用非常长的扩散波导来提高；然而，增加非线性区域的长度也会使接受带宽变窄，从而减少第一个下转换器的有效可用输出。我们的色散工程化第二个下转换器，仅长3.5 mm，实现了与先前CSPDC工作中使用的30 mm扩散PPLN晶体相当的效率。

表1总结了可比实验和我们工作的关键指标。我们的设备实现的三重态生成效率比先前的演示高出三到四个数量级。这一显著改进源于一个简单而强大的架构选择：所有光子在整个级联过程中都被限制在一个单一波导中。通过利用TFLN的低传播损耗和紧密的模态限制，我们的色散工程化波导在保持紧凑设备占地的同时实现了高效的第二次下转换。为了提高检测速率，需要进一步提高第二个下转换器的效率。对3.5 mm设备进行改良极化，以应对折射率变化，可能会实现该设备的理论性能，但这只会代表35%的适度提高（34）。可以使用更长的下转换器，但由于随着距离的增加折射率变化变得更为严重，因此这需要适应性的极化。一个潜在的解决方案是使用蜿蜒波导，其中第二个下转换器的效率随着蜿蜒次数的增加而提高，但最终受到796 nm子光子传播损耗的限制。或者，使用一个谐振腔重复循环796 nm子光子通过同一个下转换器2的方法可能非常有前景（35）。最后，这里使用的红外SPADs在1550 nm处的探测效率只有约20%。将其替换为SNSPDs，可以实现>90%的效率（36），这将使可探测的三重态速率提高一个数量级以上。这一改进将增加巧合信噪比，并将所需的积分时间从小时级缩短到实用的时间尺度。

使用铌酸锂纳米光子学的纠缠光子三重态：补充材料

级联自发参数下转换（CSPDC）设备设计
该级联设备由两个周期性极化区域组成，位于一块1 cm × 1 cm的X-cut薄膜铌酸锂（TFLN）芯片（NanoLN）上。

图S1. CSPDC设备设计。
（A）波导横截面和模拟的模式分布。
（B）GVD随波导顶部宽度和蚀刻深度的变化。白线对应于GVD = 0。
（C）我们波导的模拟GVD，波导顶部宽度为2.12 μm，蚀刻深度为520 nm，厚度为610.9 nm。在1592 nm处显示了一条垂直线。

图S1A所示的波导几何结构的有效模态折射率和色散特性通过有限差分本征模式求解软件进行模拟，使用了5% MgO掺铌酸锂和SiO2的体积Sellmeier系数。对于泵浦光和自发参数下转换（SPDC）信号及空闲光子的两个非线性区域，考虑了基本的准TE模式，以便利用铌酸锂中最高的非线性系数（d33）进行零型相位匹配。波导的顶部宽度经过优化，以最小化第二个SPDC过程中的群速度色散（GVD），尤其是在1592 nm的简并波长附近。图S1B显示了波导顶部宽度和蚀刻深度作为GVD函数的关系。两个相互作用的极化周期是使用最终波导设计的模拟模态数据计算的。两个极化区域的长度均为3.5 mm。波导的制造过程在文献（25）中有详细描述。通过原子力显微镜成像后期加工设备的几何形状，显示顶部宽度为2.12 μm，薄膜厚度为610.9 nm，蚀刻深度为520 nm，侧壁角度为62°。芯片的切面被抛光，以提高光学耦合效率，最终波导的总长度为8 mm。图S1C显示了测量几何形状的GVD随波长的变化。1592 nm处接近零的GVD（−8 fs²/mm）表明第二个下转换器中的宽带SPDC，这与实验结果一致。

级联设备和单个下转换器的表征
所有实验均由一台广泛可调的单频连续波（CW）钛宝石激光器驱动。激光器的波长通过波长计对长期漂移进行稳定。根据不同的测量，波导分别在408 nm或796 nm处进行泵浦，这对应于第一个和第二个下转换器的泵浦波长。可调中性密度滤光片用于控制波导输入泵浦功率。408 nm的泵浦光束通过在BBO晶体中进行频率倍增产生，并通过OD 5短通滤光片（截止波长λ = 500 nm）滤除基波谐波后耦合到单模偏振保持光纤（PMF）中。光纤将泵浦光束传输到另一个光学平台，在该平台上设置了芯片耦合装置。耦合后的光纤输出（1/e²光束直径约为1 mm）进一步滤波以去除光纤中产生的任何荧光。在实验中，光电二极管传感器通过反射从未涂层楔形体测量自由空间泵浦功率的大小。经过偏振器和半波片后，408 nm的泵浦光通过这些光学元件来准备用于薄膜铌酸锂（TFLN）芯片的光轴方向线性偏振。接着，光束通过一个0.6 NA、1.5 mm焦距的非球面透镜（Thorlabs C140TMD-A）聚焦到波导的输入面上，形成大约775 nm的估计光斑大小。为了特别泵浦第二个下转换器，采用了类似的光束传递和光纤到自由空间的耦合设置，使用796 nm的激光基波谐波，随后进行光谱和偏振调节。

此处研究的芯片由晶体炉保持在25°C的温度下。芯片上有超过150个波导，具有不同的顶部宽度和极化周期。所研究的具体波导因其高传输率、具有少量旁瓣的SPDC光谱（表明相对较低的厚度变化）以及在1550 nm处的高亮度而被选择。一旦选定波导，两个下转换器的精确泵浦波长便通过其准相位匹配条件有效固定。在796 nm和408 nm处分别测得的总传输为8.5 dB和10.2 dB，这表明具有高耦合效率和低传播损耗。根据研究的是波导的完整级联性能还是单个下转换器，下游设置会进行相应调整，具体内容将在以下小节中描述。

级联自发参数下转换（CSPDC）实验
通过探测第二个SPDC过程中未使用的子光子和任意一个孙光子，可以推断出级联设备中三重态的真实生成效率，具体表达式为：

级联自发参数下转换（CSPDC）设备的表征和实验

所有实验均由一台广泛可调的单频连续波（CW）Ti:蓝宝石激光器驱动。通过波长计稳定激光波长，以避免长期漂移。根据不同的测量，波导分别在408 nm或796 nm处进行泵浦，分别对应于第一个和第二个下转换器的泵浦波长。可调中性密度滤光片用于控制波导输入泵浦功率。408 nm的泵浦光束通过在BBO晶体中进行频率倍增生成，并通过OD 5短通滤光片（截止波长λ = 500 nm）滤除基波谐波后耦合到单模偏振保持光纤（PMF）中。光纤将泵浦光束传输到另一个光学平台，在该平台上设置了芯片耦合装置。耦合后的光纤输出（1/e²光束直径约为1 mm）进一步滤波，以去除光纤中产生的任何荧光。在实验中，光电二极管传感器通过反射从未涂层楔形体测量自由空间泵浦功率的大小。408 nm的泵浦光通过偏振器和半波片后，准备用于薄膜铌酸锂（TFLN）芯片的光轴方向线性偏振。接着，光束通过一个0.6 NA、1.5 mm焦距的非球面透镜（Thorlabs C140TMD-A）聚焦到波导的输入面上，形成大约775 nm的估计光斑大小。为了特别泵浦第二个下转换器，采用了类似的光束传递和光纤到自由空间的耦合设置，使用796 nm的激光基波谐波，随后进行光谱和偏振调节。

所研究的芯片通过晶体炉保持在25°C的温度下。芯片上有超过150个波导，具有不同的顶部宽度和极化周期。所研究的具体波导因其高传输率、具有少量旁瓣的SPDC光谱（表明相对较低的厚度变化）以及在1550 nm处的高亮度而被选择。一旦选定波导，两个下转换器的精确泵浦波长便通过其准相位匹配条件有效固定。在796 nm和408 nm处分别测得的总传输为8.5 dB和10.2 dB，这表明具有高耦合效率和低传播损耗。根据研究的是波导的完整级联性能还是单个下转换器，下游设置会进行相应调整，具体内容将在以下小节中描述。

级联自发参数下转换（CSPDC）实验

通过探测第二个SPDC过程中未使用的子光子和任意一个孙光子，可以推断出级联设备中三重态的真实生成效率，具体表达式为：

[R_{cc} = \eta_{\lambda} \cdot P_{\text{pump}}]

其中，( R_{cc} ) 是两光子之间的测量巧合率，( \eta_{\lambda} ) 是实验设置中中心波长为 ( \lambda )（nm）光子的总探测概率，( P_{\text{pump}} ) 是芯片上的泵浦功率（单位：毫瓦）。通过单独测量，可以确定方程（S1）右侧的每个因子。实验和数据分析的其他详细信息，涉及计算我们CSPDC设备（主文献中的图3D）的三重态生成效率，已在本小节中给出。

408nm的泵浦光束被聚焦到正在研究的波导中。使用具有宽带抗反射涂层的非球面透镜（Thorlabs C660TME-C，NA = 0.52）来收集波导输出信号。在CSPDC实验中，与所有其他后续测量中用于消色差收集的反射物镜相比，非球面透镜提供了大约34%的更高收集效率，从而提高了巧合计数速率。这个改进是以色差为代价的。当孙光束被准直时，836 nm的子光束在非球面透镜后聚焦。因此，安装了一个平凸透镜来重新准直836 nm的光束。角调谐的3 nm带通滤光片用于选择引导波长，滤光片的透射光谱如图S2所示。有效带宽定义为具有与测量透射光谱相同积分面积的单位透过率（T = 1）平顶滤光片的宽度。按照这个定义，有效带宽即为测量曲线下的面积，结果为4.1 nm。这个值随后被用来确定引导光子亮度。子光束和孙光束都被耦合进多模光纤，耦合效率约为85%，并分别送到硅（NIR探测器）和InGaAs（IR探测器）单光子雪崩二极管（SPADs）中。通过时间标签器（PicoQuant PicoHarp 300）测量引导836 nm光子与任一孙光子之间的巧合，作为CSPDC的标志。

图S2. 引导滤光片的透射光谱。垂直线表示透射光谱的强度加权平均波长（第一矩）。该滤光片的中心波长为835.87 nm，这是与泵浦第二个下转换器的796 nm子光子共轭的波长。

巧合直方图以1分钟的间隔收集，然后在10秒的间隔内测量SPAD的探测速率。数据记录到计算机中，实验持续了19小时，对应16小时的直方图数据。在3.6 ns巧合窗口内记录了1071811个巧合事件。来自无关事件的偶然值通过60 ns的窗口进行积分，远离巧合峰。然后，这个值会被缩放到3.6 ns窗口内，用来估计偶然事件在巧合窗口内的预期数量，并从原始巧合数据中减去，最终得到巧合率0.20 ± 0.03 Hz。信噪比（SNR）定义为巧合峰值与偶然背景的高度之比与偶然的标准偏差之比，SNR为7。

整个19小时实验过程中，通过光电二极管监测泵浦功率，该二极管测量泵浦光束从未涂层楔形体反射的3%光功率，结果如图S3A所示。

图S3. CSPDC实验随时间变化的稳定性。
（A）泵浦功率和（B）实验中NIR和IR探测器的单光子计数。在前几个小时内，芯片耦合漂移约为15%，这一点可以通过NIR计数率看出。IR计数率的漂移不太明显，因为多种泵浦模式可以通过非简并SPDC生成IR光子。

记录的平均自由空间泵浦功率为554 nW。通过假设34%的输入耦合效率，得到188 nW的芯片泵浦功率，这对应于总共测得的10.2 dB传输中的一半，减去0.9 dB的传播损耗。子光子和孙光子的探测概率（( \eta_{836} ) 和 ( \eta_{1550} )）分别估算为13.8%和3.3%，这些数值通过后续小节中描述的单独测量得到。因此，通过方程（S1），泵浦光子到三重态的最终转换效率为237 ± 36 kHz/mW，三重态生成速率为45 ± 7 Hz。通过将三重态速率除以测得的引导单光子计数率（( 3 \pm 0.2 ) × 10⁵ cps），得到引导概率为( (6.8 \pm 0.6) \times 10^{-7} )。

类似的分析对于角调谐引导滤光片的不同位置进行，生成主文献中图3D的条形图。由于CSPDC实验中背景噪声（约12,000:1）较高，导致了实验的挑战性，背景噪声来自与孙光子无关的虚假光子。虽然巧合探测允许将相关的探测事件与无关背景事件分开，但偶然事件的检测概率仍然主导了CSPDC巧合事件的概率。这迫使实验需要较长的积分时间（超过15小时），尽管每5秒就能测量到一个CSPDC巧合事件。

为了确定CSPDC巧合率的误差，需要知道巧合率的误差和偶然率的误差，特别是在同一窗口内。偶然事件的误差通过测量0-60 ns范围内每个时间窗口的巧合率的均值和标准差来确定，该范围内的直方图没有因直方图器死时间引起的伪影。然后，偶然贡献在巧合窗口内的总不确定性被按 ( \sqrt{N} ) 缩放，其中N是巧合窗口中的时间窗口数（此处为14个256 ps持续时间的窗口）。巧合事件总数的不确定性通过标准泊松统计计算，即 ( \sigma = \sqrt{R T} )，其中 ( \sigma ) 是不确定性，R是巧合率，T是实验的积分时间。最后，真实巧合的巧合率不确定性是通过将这些不确定性按照平方根和法则加总得出的。

进行长时间实验而没有办法修正芯片耦合漂移，需要一个稳定的实验环境。芯片耦合设置被放置在一个带有气浮支撑的光学平台上，以最小化振动，并且实验通常在晚上进行，这时房间里的脚步声最少。为了减少杂散光、气流和温度波动，实验装置周围被放置一个纸板箱。包含输入和输出透镜的光学平台在长时间内表现出很好的稳定性，但芯片位置在小时级的时间尺度上出现了漂移。一个重要的漂移来源是连接到晶体炉的电缆，芯片安装在上面，这个电缆被固定在桌面上，同时避免对连接器施加过多的压力。通过锁定芯片的支架并等待几个小时让装置稳定下来，已经被证明可以将漂移最小化到实验所需的可接受水平。装置的稳定性通过在19小时采集时间内记录的两个SPAD的单光子计数率得到确认（图S3B）。

第一个下转换器的表征

在本节中，我们描述了在CSPDC实验中引导光子的探测概率和第一个下转换阶段的亮度的测量。芯片上中心波长为 ( \lambda ) nm 的光子的光谱亮度（( B_{\lambda} )）可以估算为：

其中，( R_{\lambda} ) 是通过SPAD测量的光子的单光子计数率，( BW_{\lambda} ) 是由该测量臂上的滤光片设置的光谱带宽。探测概率（( \eta_{836} )）可以在不知道每个下游组件的出耦效率或传输率的情况下确定。我们利用SPDC光子总是成对生成并遵循能量守恒的事实来实现这一点，能量守恒是相对于泵浦光的。图S4A展示了一个校准设置，用于估算 ( \eta_{836} ) 和宽带子光子的光谱亮度。芯片通过408 nm的泵浦光源进行泵浦。波导输出通过一个紫外增强、铝涂层的反射物镜（Thorlabs LMM40X-UVV，NA = 0.5）进行收集。物镜的中央遮光部分降低了收集到的SPDC光子通量，但它避免了在SPDC波长范围内的色差。SPDC对光子通过一个宽带非偏振50:50分束器分裂，耦合到多模光纤中，并通过两个近红外SPAD（Laser Components）进行探测。一个时间标签器用来测量两个SPAD之间的巧合直方图。包括耦合光学元件（镜子和光纤端面的反射率）在内，SPDC以大约85%的效率在每个测量臂中被收集。所使用的SPAD在836 nm处的探测效率为约50%。一个带通滤光片（10 nm FWHM）被放置在其中一个探测器前面，并进行角度调节，使其中心波长为796 nm，这是CSPDC实验中836 nm引导光子的共轭波长。因此，在这个臂中探测到796 nm光子时，预示着在另一个SPAD上其伴侣光子（836 nm）的存在。给定在另一个臂中探测到伴侣光子的条件下，836 nm光子被探测的条件概率对应于836 nm光子在该设置中的探测（引导）效率，记作 ( \eta_{836,\text{calib}} )。仅收集围绕中心波长的窄光谱区域，确保探测器的波长依赖性不会对效率估计产生偏差。

图S4. ( \eta_{836} ) 的校准。
（A）用于估算836 nm引导光子探测概率的实验设置。在探测器D1前放置一个796 nm带通滤光片，引导836 nm光子在D2处的探测。缩写：Pol，偏振器；HWP，半波片；ND，中性密度轮；3%，3%拾取楔形体；Monitor PD，光电二极管；L1，非球面透镜；L2，反射物镜；LPF，长通滤光片（λ = 500 nm）；BS，50:50分束器；D1和D2，Si SPADs；TT，时间标签器；BP，796 nm带通滤光片（FWHM = 10 nm）。
（B）D1和D2处的巧合率和单光子计数率，作为自由空间泵浦功率的函数（线条为线性拟合）。

图S4B显示了单光子和巧合率随自由空间泵浦功率变化的拟合结果，已对SPAD的死时间（90 ns）和暗计数进行了修正。通过巧合率和单光子计数率的斜率比值，在带有796 nm带通滤光片的探测器上，( \eta_{836,\text{calib}} ) 被评估为2.6%。

在CSPDC设置中，引导光子探测效率（( \eta_{836,\text{CSPDC}} )）通过重新调整校准结果来考虑两个实验中使用的不同收集和耦合光学元件。校准设置中的反射物镜收集的光仅为CSPDC实验中非球面透镜收集光的34.4%。我们通过在两个设置中将钛宝石激光器调谐到836 nm并直接耦合到芯片中，来表征由于其余下游光学元件的差异。在每个设置中，我们测量了一个在波导输出处收集到的836 nm光子被耦合进多模光纤并到达探测器的概率，通过光纤中的光功率与波导输出耦合透镜后功率的比值来实现。这些概率的比值（校准设置与CSPDC设置的比值）为0.55。通过这两个因素修正测得的0.026的探测概率，得到 ( \eta_{836,\text{CSPDC}} = 13.8% )。探测效率包括芯片上的传播损耗、透镜处的收集效率、输出面反射率（17%）、光纤耦合效率（85%）和SPAD效率（50%）。通过排除CSPDC实验中已知的损失贡献，我们推断芯片上的净耦合和输出耦合损失约为54%，这是通过非球面透镜收集的结果。

在CSPDC实验中，我们从近红外探测器的计数率和芯片上的泵浦功率测得 ( R_{836} = 1.6 ) GHz/mW。使用 ( BW_{836} = 4.1 ) nm，方程（S2）给出在836 nm处的光谱亮度为2.8 GHz/mW/nm。

最后，使用光栅光谱仪和EMICCD相机记录SPDC光谱（主文献中的图2C）。SPDC范围（750–880 nm）内的波长轴通过可调的1 MHz线宽钛宝石激光器和波长计进行校准，提供了准确的波长参考。强度轴通过使用经校准的光栅光谱仪测量热灯参考光谱进行修正，并进一步调整光栅和探测器效率。使用EMICCD获得的功率光谱密度经过归一化，以匹配在836 nm处实验中推导出的亮度值，结果为796 nm处的亮度为3.5 GHz/mW/nm。根据测量的波导参数，使用文献（36）中的理论计算，预期的796 nm处的光谱亮度为7.7 GHz/mW/nm。

第二个下转换器的表征

在本节中，我们表征了（i）1550 nm处的光谱亮度，（ii）孙光子的探测概率，以及（iii）第二个SPDC过程的整体对生成效率。由于在CSPDC实验中红外探测器的噪声水平较高，无法可靠地从这些测量中提取1550 nm的单光子计数率（( R_{1550} )）。因此，第二个下转换器通过独立泵浦进行，以便只探测从第二阶段的SPDC生成的光子（图S5A）。

图S5. 第二个下转换器的亮度和 ( \eta_{1550} ) 的校准。
（A）用于表征第二个下转换器性能的实验设置。首先，芯片以796 nm进行泵浦，1550 nm带通滤光片（BP）放置在探测器D1之前，并记录D1的单光子计数。接下来，芯片以775 nm进行泵浦，BP移到包含D2的臂上，以确定D1臂中1550 nm光子的探测概率。缩写：Pol，偏振器；HWP，半波片；ND，中性密度轮；3%，3%拾取楔形体；Monitor PD，光电二极管；L1，非球面透镜；L2，反射物镜；LPF，长通滤光片；BS，50:50分束器；D1和D2，InGaAs SPADs；TT，时间标签器；BP，1550 nm带通滤光片（FWHM = 30 nm）。
（B）当芯片以775 nm进行泵浦时，D1和D2处的巧合率和单光子计数率作为自由空间泵浦功率的函数。

泵浦光束通过高NA非球面透镜（Thorlabs C230TMD-B，NA = 0.55）耦合到芯片中。波导输出通过反射物镜收集，以高效收集超宽带SPDC，随后在超快宽带50:50分束器上进行分割。反射和透射的光束都被耦合到多模光纤中，每根光纤连接到一个InGaAs SPAD。红外探测器在1550 nm处的探测效率为20%，这是相对于经过校准的光电二极管测量的。两个1300 nm长通滤光片放置在光纤耦合器前面，阻止残余的泵浦光。

首先，当波导以796 nm泵浦时，测量 ( R_{1550} )。一个中心波长为1550 nm的30 nm带通滤光片被放置在一个SPAD（D1）前面。在这里，我们假设SPDC的光谱亮度在30 nm通带内大致是平坦的。记录1550 nm单光子计数率作为泵浦功率的函数，泵浦功率的估计假设输入耦合效率为45%，即在修正1.6 dB的端面反射后为测得的传输的一半。对单光子计数率与泵浦功率的线性拟合得到斜率为 ( 6.4 \times 10^7 ) cps/mW。

其次，我们使用类似于第一个下转换器的校准方案来确定1550 nm光子的整体探测概率（( \eta_{1550} )）。在此校准中，我们将1550 nm带通滤光片移动到相对的臂，并使用该臂上的SPAD（D2）作为引导光子。我们再次假设芯片传输和设置传输在30 nm通带内大致是恒定的。巧合与单光子计数率的比值给出了原始1550 nm测量臂（使用D1探测器）的探测概率。在这一步中，芯片以775 nm（而非796 nm）泵浦，使SPDC在1550 nm处发生简并。操作在简并点确保1550 nm带通滤光片传输的光子在另一个臂中具有一个伴侣光子，测得的巧合与单光子比值直接给出了1550 nm处的引导效率。由于波导并未对775 nm到1550 nm的简并SPDC进行最优相位匹配，因此单光子和巧合计数低于796 nm泵浦时的情况；然而，探测效率保持不变，因为它仅是实验设置在感兴趣波长处的函数。我们将1550 nm光子的探测效率定义为校准设置中的 ( \eta_{1550,\text{calib}} )。图S5B显示了随着泵浦功率变化的单光子和巧合计数率。从对这些数据的线性拟合中，我们确定 ( \eta_{1550,\text{calib}} = 0.71% )。使用方程（S2）和 ( BW_{1550} = 30 ) nm，推导出光谱亮度为0.30 GHz/mW/nm。应用与第一个下转换器相同的理论分析，得到预期的光谱亮度为0.33 GHz/mW/nm。

我们在CSPDC实验中估算了探测效率，( \eta_{1550,\text{CSPDC}} = 3.3% )，此值经过了对非球面透镜在1550 nm处比率更高的43%收集效率和校准设置中使用的50:50分束器进行修正。考虑到设置中的已知损失来源，我们估算了组合的芯片上传输和收集效率为25%。需要注意的是，要准确估算CSPDC实验中宽带孙光子的探测概率（在该实验中没有使用1550 nm带通滤光片），需要了解SPAD在整个红外带宽上的灵敏度。由于SPAD效率预计在更长的波长下会下降，因此我们目前的估计可能会高估这些孙光子的探测概率，从而低估CSPDC配置中的芯片上三重态生成效率。

下转换器的泵浦接受光谱通过改变泵浦波长并使用1550 nm带通滤光片测量SPAD计数（主文献中的图3D）进行测量。接受带宽估算为4.1 nm，与理论值3.7 nm非常吻合。最后，测量了第二个下转换器的光谱。波导再次以796 nm进行泵浦。SPDC通过一个1300 nm长通滤光片进行滤波后，耦合到单模光纤中，并送入光谱分析仪（OSA）（横河AQ6374）。图S6A显示了SPDC光谱作为泵浦波长函数的等高线图。与第一个下转换器类似，测得的光谱被缩放以匹配在1550 nm处实验上确定的亮度值。OSA在1700 nm处的灵敏度下降，从而截断了任何长于该波长的SPDC。利用能量守恒理论重建整个SPDC光谱（图S6B），推导出3 dB带宽为116 THz。该过程的效率通过对1300 nm到1592 nm（简并波长）的光谱进行积分并加倍以考虑空闲光子，得到175 GHz/mW。这对应于每个泵浦光子的下转换效率为 ( 4.4 \times 10^{-5} )。

图S6. 第二个下转换器OSA光谱测量。
（A）作为泵浦波长函数的测量SPDC光谱。
（B）测量的信号光谱密度（橙色）和模拟的空闲光谱密度（蓝色）。阴影区域表示实验中使用的探测窗口。

CSPDC实验中的偶然事件来源

在CSPDC实验中，测量引导光子与孙光子之间的巧合率时，主要的限制因素是高偶然巧合率，这源于来自波导的噪声光子。在单片设备中，任何到达输出并且落在孙光子SPAD灵敏度范围内的光子都会被探测到，因此测得的单光子计数包括了真实光子和任何噪声光子。为了研究孙光子SPAD（1300 nm - 1700 nm）探测到的伪计数的来源，使用光栅光谱仪和EMICCD探测器对可见共轭波长范围（536 nm - 594 nm）的SPDC进行成像。

图S7. 设备在可见光范围内的SPDC光谱，对应于孙光子SPAD范围中的伴侣光子，当泵浦波长为407.8 nm时。光谱在输入耦合器的不同水平位置处测量，且具有任意的缩放。输入耦合器位置为0时，表示波导的近似中心。

图S7显示了随着输入透镜沿芯片平面移动时可见SPDC光谱的变化。相比主子-SPDC峰值，观察到的该波段的峰值较弱。然而，这些伪光子通过波导传播，并且传播损耗是其衰减的主要来源。因此，与子光子相比，其强度相对显著，子光子比孙光子强约10⁵倍。观察到的三个主要峰分别位于550 nm、572 nm和583 nm附近，不过，随着相机积分时间的增加，可能会出现更多峰值。对应的共轭空闲光子波长预计分别位于1580 nm、1423 nm和1359 nm，因此这些光子可能会贡献给孙光子SPAD探测到的噪声计数。后两个空闲光子波长预计会更具寄生性，因为红外SPAD在较短波长处的效率较高。

尽管很难通过单一的空间模态信息来准确确定每个峰的泵浦模式，但空间上分离的波瓣表明较高阶的泵浦模式被相位匹配生成了这些峰。为了缩小SPDC中涉及的模式和产生这些模式的有效极化周期，使用偏振片验证了所涉及的泵浦和SPDC模式是准横电（quasi-TE）模式。接下来，使用原子力显微镜测量的波导几何形状，在本征模式求解器中模拟了支持的准TE模式。考虑了感兴趣波长范围内所有的准TE泵浦、信号和空闲模式。该分析表明，较高阶模式可以通过第一个下转换区域的极化周期进行相位匹配。例如，408 nm的基本泵浦模式（TE0）、572 nm附近的较高阶信号模式（TE2）和基本空闲模式（TE0）满足约为2.1 μm的极化周期的准相位匹配，这与第一个下转换器匹配。类似地，对于另外两个峰，发现了两种可能的组合，涉及较高阶的波导模式，并且可能与观察到的水平泵浦模式轮廓对齐。然而，准确识别每个峰的模式需要更多的信息，尤其是要知道在不同耦合条件下激发的是哪个特定泵浦模式。总体而言，观察到的相位匹配波长指向第一个下转换器的极化周期，表明伪SPDC是在第二个区域之前生成的。未来的设计可以通过在两个区域之间插入波长选择性滤波器（例如WDM）来缓解这一问题。

使用宽带子光子进行泵浦

用于泵浦第二个下转换器的子SPDC光子位于796 nm并具有4.1 nm的光谱带宽，如上所述。生成的对在给定光谱窗口（CSPDC实验中的1300–2054 nm）内被探测的效率，取决于第二个下转换过程的相位匹配响应与泵浦线形之间的重叠。有限的泵浦带宽相对于在最佳波长下的单色泵浦，降低了总体转换效率。

图S8. 理论单频SPDC效率随泵浦波长变化的关系。

图S8显示了单频泵浦下第二个下转换器的生成效率与泵浦波长的关系。正如图中所示，效率在简并泵浦的两侧有所下降。因此，对于相同的总泵浦功率，预计效率会降低，因为只有泵浦功率的一部分与最佳相位匹配条件重叠，而远离该条件的波长对生成对的贡献较小。

使用796 nm子光子的测量光谱（图S2的共轭光谱）作为泵浦线形，我们计算了在宽带泵浦下第二个下转换器的预期对生成效率。与在796 nm单色泵浦下使用相同的总功率相比，效率为0.83。这个因子用于估算主文献中预期的三重态生成速率。