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摘要：薄膜铌酸锂（TFLN）中的非线性频率转换是一种有前景的可见光生成方法。特别是，由于缺乏直接增益介质，高效的绿色光生成仍然具有挑战性，因此非线性频率转换成为一种可行的替代方案。在这里，我们展示了一种高效的方法，将模相位匹配（MPM）和准相位匹配（QPM）结合在单一TFLN波导中，采用单一极化周期，在连续波（CW）泵浦下实现绿色光生成。第二次谐波生成（SHG）发生在基频横向电场（TE）模式之间，而第三次谐波生成（THG）与高阶TE20模式相位匹配，并通过模式剖面测量进行验证。我们的设备实现了795%W−1cm−2（SHG）和2,775%W−2cm−4（THG）的归一化转换效率，片上SHG功率达到毫瓦级，THG功率在微瓦范围内。该紧凑且可扩展的设计为量子光学、生物成像和先进显示技术应用提供了高效的绿色光源。

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文章名：µW-level green light generation via quasi- and modal-phase-matched lithium niobate waveguides

CHANGHYUN KIM,1,3 MINHO CHOI,1,4 HYEONG-SOON JANG,1,5

HYEONJUN BAE,1 HYEON HWANG,6 MIN-KYO SEO,6 HOJOONG

JUNG,1,8 AND HYOUNGHAN KWON1,7,

1. 引言

生成相干的绿色光一直是一个挑战，因为缺乏具有500–600 THz能级的高效增益介质[1–4]。尽管一些基于气体的激光器，如氩气激光器和氦氖激光器，能够产生绿色光谱成分，但它们的效率极低，需要数十到千瓦的功率才能达到毫瓦级的光输出[5,6]。半导体激光器虽然是另一种可能的方案，但在绿色光生成方面面临着类似的低效率问题[3,7–10]。另一种替代方法是通过稀土离子掺杂材料的上转换提供绿色发射，但由于需要抑制多声子跃迁，实际应用中存在一些限制[11–14]。非线性频率转换已成为克服波长灵活性和效率限制的关键方法，提供了实现目标波长的途径。通过如二次谐波生成（SHG）、和频生成（SFG）和差频生成（DFG）等过程，这种方法可以生成从紫外到中红外（Mid-IR）范围的广泛波长[15–18]。使用电信和近红外（NIR）范围的泵浦波长，可以通过和频生成有效地生成绿色光。此外，准相位匹配（QPM）技术通过引入结构化的空间调制来平衡和频生成过程中涉及的光谱成分之间的动量差异，已被证明在优化转换效率方面起到了重要作用[19–21]。

薄膜铌酸锂（TFLN）由于其强烈的二阶非线性和铁电性质，成为了非线性光学应用的有前景平台，这些特性使得通过周期极化实现高效的准相位匹配成为可能[20–27]。周期极化铌酸锂（PPLN）已广泛应用于非线性和量子光的生成，覆盖了广泛的光谱范围[22,23,28–32]。在绿色光生成方面，已有较少的研究展示了在1060–1065 nm范围内的泵浦下实现的SHG[33–36]。其中，特别是已经通过SHG和和频生成在铌酸锂微波导中实现了高效的绿色和黄色光生成[35]。此外，还报道了在周期极化薄膜铌酸锂钽酸盐中实现的绿色光CW SHG，表明除了铌酸锂之外，其他铁电材料也能支持高效的χ(2)型可见光生成[36]。利用广泛可得的电信带源，已通过级联非线性过程展示了同时实现SHG和THG的可能性[20,37–39]。特别地，采用多极化周期的采样光栅方法实现了SHG和THG的单独相位匹配，分别达到了528%W−1cm−2和6,481%W−2cm−4的归一化转换效率[20,38]。尽管该方法已展示了级联非线性过程的记录归一化效率，但它基本上依赖于假设，认为在单一极化周期下很少能实现SHG和THG的同时相位匹配。在实际应用中，它可能增加设计的复杂性并限制效率。另一种方法是将模相位匹配（MPM）与准相位匹配（QPM）结合，通过单一极化周期实现SHG和THG的同时生成。通过利用基模和高阶模式之间的相位匹配，可以更高效地实现频率转换。尽管这种方法具有潜力，例如增强的带宽和空间分割复用中可以利用的更多自由度[40,41]，但这一方法仍然在很大程度上未被探索，为进一步研究提供了机会。

最近，二阶非线性光学过程在新兴的二维（2D）材料中也得到了积极研究，例如过渡金属二硫化物（TMDs）、3R-MoS2和六方氮化硼（h-BN），由于它们的原子级厚度、强光学各向异性和大的χ(2)响应。这些材料在与光子波导和微共振腔集成时，已展示了高效的频率转换和可调谐的谐波生成[42–47]。然而，基于二维材料的平台仍然存在一些局限性。例如，小的厚度和大面积生长高质量二维材料的挑战导致模式重叠较小，且在大面积上实现最佳相位匹配存在困难。与此同时，结合铌酸锂与半导体或二维材料层的混合集成TFLN器件已被探索，以克服这些限制，从而提供更高的非线性转换效率和更广泛的设计灵活性[25,43,46,48–51]。这些混合方法利用TFLN的高χ(2)系数以及其他材料的紧密光学束缚和互补特性，但它们通常需要复杂的制造步骤或共振几何结构来实现高效率。

在本研究中，我们展示了基于TFLN波导内级联非线性频率转换的µW级相干绿色光生成。该工作采用波导几何优化，使得通过单一极化周期，在直波导配置中实现SHG和THG的同时相位匹配。THG通过和频生成过程发生，利用电信波长和其SH光作为两个泵浦，这意味着它涉及的是χ(2)效应而非χ(3)效应。我们全面研究了每个频率转换过程的相位匹配条件，并测量了771.39 nm的mW级SH光和514.62 nm的µW级TH绿色光。测得的功率比以前的研究输出功率高一个量级，为来自直PPLN波导的紧凑、高效和强大的绿色光源提供了有前景的第一阶段解决方案。

2. 结果与讨论

2.1 概念和数值研究

图1. (a) 具有单一极化周期的直TFLN波导概念示意图，用于SHG和THG。
(b) 与通过和频生成（SFG）实现SHG和THG的能级图示意图。
(c) 泵浦光、SH光和TH光的模式剖面。

图1(a)展示了单一极化周期的直TFLN波导的概念示意图。TFLN波导为X型切割，厚度为500 nm，电信波长的泵浦成分被引入5 mm长的周期极化区域，在该区域内通过二阶非线性效应相互作用，生成NIR波段的SH光。图1(b)展示了通过和频生成（SFG）实现的SHG和THG的能级图，其中实线和虚线分别表示基态和虚态。经过SHG过程后，电信泵浦光和SH光作为泵浦，通过随后的SFG过程生成第三次谐波（TH）绿色光。为了有效地进行连续的频率转换，必须满足SHG和THG过程的相位匹配条件。然而，由于色散效应，通常需要多周期极化或使用脉冲激光作为泵浦光源，以实现两个过程的相位匹配[37]。为了确保通过单一极化周期实现SHG和THG的相位匹配，我们首先进行数值研究，确定同时准相位匹配的最佳波导尺寸，通过改变波导的顶部宽度、蚀刻深度和侧壁角度（见图S1a，补充材料）。鉴于波导厚度的固有边际误差，几何扫描在470-530 nm的厚度范围内进行。为了实现沿TFLN的特殊轴方向的最高非线性，假设基模和高阶模式之间进行泵浦光、SH光和TH光之间的频率转换。我们使用Lumerical MODE计算了泵浦光（1500-1590 nm）和SH光（750-795 nm）的基模有效折射率。通过计算得到的有效折射率，推导出大约3.8 µm的极化周期，以实现SHG过程的零相位失配。

我们进一步研究了在固定极化周期为3.8 µm时，第三次谐波生成（THG）的相位匹配条件。特别地，为了使和频生成（SFG）过程产生第三次谐波成分，我们选择了TH成分的TE20模式，以便更容易实现SHG和SFG之间的同时相位匹配条件，同时利用准相位匹配（QPM）和模相位匹配（MPM）的方法。与SHG和THG过程相关的模式剖面如图1(c)所示。图2(a)和2(b)分别展示了在侧壁角为57°和波导厚度为504 nm时，SHG和THG的相位失配图。两幅相位失配图中的黑色虚线表示确保零相位失配的波导几何形状。通过优化波导几何形状，发现可以实现同时满足两个过程零相位失配的波导结构，其顶部宽度约为1290 nm，蚀刻深度约为457 nm，红色星号在图2中标出。值得注意的是，我们首先进行数值分析，以确定是否存在适合同时生成SH和TH成分的优化波导几何形状。我们的分析表明，通过选择合适的波导几何形状和输入泵浦波长，可以实现两个参量频率转换过程的近零相位失配，这一点在随后的实验中得到了验证（详见补充材料S2）。随后，利用实验测得的SH波长771.39 nm和TH波长514.62 nm，我们进行了第二次数值模拟。在这种情况下，我们调整波导几何形状，同时保持波长固定为实验测得的值，以确定满足零相位失配条件的波导几何形状，如图2所示。

图2. SHG (a) 和 THG (b) 的最佳准相位匹配（QPM）条件的数值研究。
相位失配图随波导顶部宽度和刻蚀深度变化绘制。红色星号表示实现SHG和THG过程零相位失配的最佳波导几何形状。

换句话说，设计参数中的纳米级几何变化会导致相位匹配波长的微小偏移。

2.2 非线性转换的理论分析

我们还从理论上分析了SHG和THG过程的频率转换特性。在参量频率转换理论的框架下，表示每个过程的归一化转换效率为[20,52–54]：

其中，P、η、ω和n分别表示功率、非线性耦合参数、角频率和折射率。下标对应相关的光谱成分或过程，例如npump和ηSHG分别表示电信泵浦光的折射率和SHG的非线性耦合参数。LPP表示极化长度，deff表示有效非线性电 susceptance。对于X型切割TFLN中的一阶准相位匹配（QPM），deff由2d33/π给出，其中d33约为25 pm/V。此外，c和ϵ0分别是光速和真空的介电常数。假设SHG和SFG过程的泵浦光在非耗竭的条件下工作，那么表示由下标指示的光谱成分的电场包络E的演化可以表示为以下公式[52,55]：

在这里，E表示与下标对应的光谱成分的电场包络。∆kSHG(SFG)表示SHG(SFG)过程中的相位失配。然后，这些可以简化为：

当相位匹配条件，即 ∆kSHG = ∆kSFG = 0，得到满足时，对方程（5）进行积分，得到：

将这个结果代入方程（6），并从0积分到LPP，得到：

从而得到第三次谐波生成（THG）的归一化转换效率为：

非线性耦合参数与泵浦光和信号模式之间的参量转换的有效面积直接相关，可以通过以下公式表示[20,53,56]：

这里，E表示电场，下标指代相关的光谱成分。通过使用图1(b)中的泵浦光、SH光和TH光的模式剖面，我们可以计算模式重叠。这些剖面分别为SHG和SFG的重叠值提供了1.126和0.1927 µm−1。将这些值代入方程（1）和（3），我们理论上估算出归一化转换效率：SHG为5,412%W−1cm−2，SFG为1,247%W−1cm−2，THG为16,872%W−2cm−4。与SFG相比，SHG的较高效率可归因于SHG过程中相互作用的基模之间更强的空间模式重叠，而SFG涉及到的是高阶模式，其重叠较小。

2.3 设备制造

按照标准的纳米制造技术[54,57,58]，我们在X型切割的薄膜铌酸锂（TFLN）晶片（NanoLN）上制造了具有3.8 µm极化周期的设备，该晶片由一个500 nm厚的铌酸锂层、一个4.77 µm厚的埋藏SiO2层和一个525 µm厚的硅基底组成。周期极化通过电子束光刻（EBL）和高电压电脉冲实现，形成一个5 mm长的周期极化脊形波导。通过扫描电子显微镜（SEM）和共焦SHG光学图像（见图S3，补充材料1）研究了具有高度均匀和反转区域的PPLN。我们使用对准的电子束光刻（EBL）在周期极化区域形成波导。脊形波导使用HSQ抗蚀剂掩膜和电感耦合等离子体反应离子刻蚀（ICP-RIE）定义，然后沉积2 µm厚的PECVD SiO2包覆层。最后，进行600°C的退火步骤，以提高波导质量。制造的设备具有约1292 nm的顶部宽度、约470 nm的刻蚀深度和约54°的侧壁角（见图S1b，补充材料1）。该优化几何形状实现了高效的准相位匹配和模相位匹配，支持了本研究中展示的高转换效率。

我们还检查了周期极化域的稳定性。通过多个月的实验室存储条件和反复的光学测量，我们没有观察到SHG或SFG转换效率的明显变化，表明周期极化区域在正常工作条件下保持稳定。尽管没有进行全面的长期老化或热应力测试，但这一观察结果与之前的研究一致，后者报道了在TFLN平台上，铁电域反转在几周到几个月内稳定，没有发生去极化或降解[59,60]。

2.4 光学设置与模式场测量

图3. (a) 用于测量SHG和THG的实验设置示意图。
(b) 具有单一极化周期的直TFLN波导照片。
(c),(d) 直TFLN波导的光学显微图像，展示SHG和THG。
(e)-(g) 用于测量模式剖面的光学设置照片。
(f) 带长通滤光器的SH光模式剖面。
(g) 带带通滤光器的TH光模式剖面。

图3(a)展示了用于测量直波导SHG和THG的实验设置示意图。可调电信激光器（Santec TSL-550）作为泵浦光源。为了确保足够的泵浦功率传输通过TFLN，使用了掺铒光纤放大器（EDFA，Pritel LNHP-PMFA-33）。在EDFA和带透镜的光纤之间放置一个99:1的分光器，用于监测泵浦功率耦合到TFLN波导中。放大的泵浦光随后通过电信透镜光纤耦合进入波导，穿过波导的光通过另一个电信透镜光纤收集。

图3(b)展示了来自直波导设备的绿色光。当泵浦光传播通过TFLN波导的周期极化区域时，如图3(c)所示，绿色光通过同时利用SH光和电信光作为泵浦生成。尽管红光的实际光强更高，但由于波长依赖的可见性，它在图像中看起来相对较暗。具体来说，典型的基于硅的CCD/CMOS相机会在绿色区域（500–600 nm）比在近红外区域显示出更高的量子效率。剩余的电信泵浦光以及SH和TH光通过透镜光纤耦合输出。如图3(d)所示，在输出端口清晰观察到强烈的SH NIR光和TH绿色光。

为了验证相位匹配条件，我们进行了模式剖面测量。为了成像SH光和TH光的空间模式，我们用一个高数值孔径（NA）的物镜（Olympus UPLFLN 60×，NA 0.90）替换了输出透镜光纤。图3(e)显示了配备物镜的光学设置照片。SH光和绿色TH光被引导到一张白卡片上。

图3(f)展示了通过长通滤光器（Semrock EdgeBasic Long Wave Pass 633，截止波长633 nm）后投射到白卡片上的SH光。强度分布确认了生成的SH光处于基模状态。为了观察绿色光的模式剖面，我们用一个带通滤光器（Thorlabs FBH500-40，中心波长500 nm，带宽40 nm）替换了长通滤光器。如图3(g)所示，观察到的三个峰值确认了生成的TH光传播在TE20模式中。

2.5 非线性过程的光谱响应

我们研究了非线性过程的光谱特性。使用图3(a)所示的光学设置，我们测量了非线性信号随泵浦波长的变化。具体来说，输出透镜光纤连接到一个硅光电探测器（PD）。与模式剖面测量中使用的相同滤光器被放置在PD之前，用于测量SHG和THG信号。

图4. (a),(b) 测量的归一化光谱和SHG及THG的计算传输函数。
(c),(d) 片上功率和转换效率随片上泵浦功率变化的关系，分别对应SHG和THG。

图4(a)和4(b)展示了测量得到的SHG和THG光谱，分别在771.39 nm和514.62 nm处出现峰值。每个图中的虚线表示计算得到的波导几何传输函数，该几何形状满足同时相位匹配条件，几何尺寸由图2中的红色星号标示。传输函数在峰值波长上与实验数据表现出良好的一致性。然而，测得的SHG光谱展现了多个峰值。SHG和THG的主要峰带宽与理论计算的传输函数高度一致，尽管它们看起来稍微更宽。这些偏差可能是由波导几何的不均匀性和极化过程中的缺陷引起的[20,54,61]。具体来说，厚度、顶部宽度、刻蚀深度和侧壁角等尺寸参数可能在整个5 mm长的极化区域内不保持恒定，表明在整个极化区域内相位失配并非总是可以忽略。此外，极化过程中的缺陷，如非反转域或极化占空比的不准确性，可能会降低非线性周期极化波导的有效长度。这些缺陷不仅导致转换带宽的扩大，还最终导致转换效率的下降，这将在下一节中详细讨论。此外，可能的高阶模式转换可能会导致观察到的多峰结构。为了进一步澄清这一点，我们通过改变波导几何形状进行了相位匹配模拟。结果表明，虽然TE00模式满足SHG的相位匹配条件，但高阶TE20模式在任何测试的几何形状下都不显示相位匹配（见补充材料1 S4）。这证实了结构不均匀性，而不是高阶模式的激发，是影响SHG光谱特征的主导因素。

对于THG过程，测得的光谱带宽比理论计算的传输函数要宽。为了检查这一点，我们分析了几何变化对相位匹配的影响，发现波导厚度的约±5 nm变化和顶部宽度的约±10 nm变化分别导致相位匹配波长偏移约5 nm和2 nm（见补充材料1 S5）。这表明，小的结构变化可以显著扩大THG的带宽。此外，由于THG是通过级联过程生成的，其有效交互长度比总的5 mm设备要短，因此其相位匹配条件变得更宽松，进一步促进了观测到的光谱扩展。

此外，测量光谱与计算光谱之间的差异对于SHG比THG要大。这是因为SHG过程对波导几何形状非常敏感，即使是小的结构变化也可以导致其相位匹配波长的显著偏移。相比之下，级联THG波长对相同变化的敏感性要低得多（见补充材料1 S5）。因此，当由于几何不均匀性导致SHG波长发生偏移时，相应的THG波长不再满足同时相位匹配条件，从而导致更窄且更稳定的THG光谱。相比之下，SHG光谱展现了多峰结构，可能源于这些几何变化。

TFLN表现出相对较大的热光系数，这使得相位匹配条件以及转换效率对温度变化非常敏感。在我们的实验中，实验室温度保持接近室温且波动极小，因此转换效率在测量过程中保持几乎恒定。然而，在实际应用中，环境温度变化或高泵浦功率引起的局部加热可能会改变相位匹配条件并影响转换效率。为了确保在这种条件下的稳定操作，可以使用热电冷却器（TEC）进行主动热管理，或者利用热光效应进行动态相位匹配[62–64]。

2.6 归一化频率转换效率的测量

为了进一步验证SHG和THG过程的功率缩放和转换效率，我们将泵浦波长固定在1542.78 nm，这是观察到最高转换效率的波长。在图4(c)和(d)中，SHG（THG）输出信号分别随着泵浦功率的平方（立方）增加。为了确定片上功率和转换效率，我们根据波导的损失特性应用了适当的损失修正。通过输入和输出透镜光纤，我们进行传输测量，改变光源（Santec TSL-550/New Focus TLB-6700/CNI Laser MGL-FN-532）。波长被调节到泵浦波长，以获得最大转换效率，以及其一半用于SH测量。同时，非调谐绿色激光允许在532 nm波长进行传输测量。传输测量显示泵浦光、SH光和TH光波长的总损失值分别为-9.34 dB、-16.17 dB和-21.12 dB。

波导损失可以分为耦合损失和传播损失。尽管耦合损失通常在电信波长范围内主导总损失，但随着波长缩短，传播损失和耦合损失都可能变得不可忽略，这主要是由于散射和吸收的增加。实际上，图3(c)中观察到的强烈散射主要来源于表面和侧壁粗糙度，这导致了传播损失。此外，传播损失往往会增加估算的片上转换效率，尤其是在THG过程[20]中。为了区分耦合损失和传播损失，我们进行了系列校准的传输测量，得到SH和TH的传播损失分别为7.23 dB/cm和11.36 dB/cm（详见补充材料1 S6）。这些损失用于补偿测量输出，最小化由散射引起的传播损失的不确定性，并得出SHG的归一化转换效率约为795%W−1cm−2，THG的归一化转换效率约为555%W−2cm−4。

测得的SH和TH成分的相对较高的传播损失可以归因于几个相互关联的因素。随着波长缩短，表面和侧壁粗糙度引起了更强的雷利散射（∝ λ^−4），导致向可见光波段的光学损失迅速增加。这种波长依赖的散射现象解释了SH和TH成分相比于电信波段的更高损失。此外，THG光传播在高阶TE20模式中，该模式的光场进一步扩展到侧壁，因此更容易受到侧壁和顶部宽度不均匀性的影响。用于制造PPLN部分的湿法刻蚀过程还产生了周期性波纹侧壁，这是由于极性反转域之间的各向异性蚀刻速率（见补充材料1 图S3(b)），这进一步增强了短波长和高阶模式的散射。此外，SiO2包覆层可能会引入对近红外和可见光谱成分的额外吸收。综合来看，这些效应合理地解释了在本研究中测得的SHG和THG的相对较高传播损失值。

整体转换目前受到波导和透镜光纤之间模式场不匹配的限制。我们的设备中包括了一个浅输入锥形结构，但估算的耦合损失为约4.7 dB/面。实施优化的逆锥形边缘耦合器预计将使损失降低到约1–1.7 dB/面，这将成比例地提高片上泵浦功率和观察到的SHG/SFG效率[65–69]。

我们应注意，测得的损失主要对应于TE00模式，这是由于透镜光纤形成的高斯形聚焦所致。如图1(c)和3(c)所示，THG信号传播在TE20模式中。由于选择性地激发TE20模式在技术上具有挑战性，测量TE20模式和光纤的基模之间的耦合损失变得困难。这表明，为了准确估算THG转换效率，还需要进一步的修正。

为了全面探索这种耦合特性，我们改为数值分析波导模式与光纤模式之间的模式重叠ζ。模式重叠ζ定义如下[70,71]：

由于用于光出耦的透镜光纤除了支持基模外，还可以支持更高阶模式，我们首先进行模式分析，检查波导和光纤模式之间的耦合特性。这使得我们能够将波导模式到光纤基模的耦合作为主导耦合机制，而非耦合到其他模式（详见补充材料1 S7）。透镜光纤的数值孔径（NA）为0.39。假设透镜光纤输出的基模在其焦距处形成理想的高斯光束，模式剖面给出了光束直径为 2λ/(πNA) ≈ 840 nm。由此得到的模式重叠分别为TE00模式0.75和TE20模式0.15。考虑到进一步的修正以补偿耦合损失，这些损失与模式重叠直接相关，因此归一化转换效率预计将按模式重叠的比例增加，即0.75/0.15 = 5，从而使得THG效率达到2,775%W−2cm−4。

图4(c)和(d)分别显示了SHG和THG转换效率曲线的拟合参数。考虑到x轴和y轴的单位，接近零的截距值表明，当没有泵浦时，SHG和THG的输出都消失。相应的决定系数R-squared（R²）分别为0.99和0.97，确认线性拟合模型在统计学上能够高显著性地解释测量数据。THG中稍低的R²值和较大的数据不确定性可以归因于TH模式剖面的形状。由于其三叶形的空间剖面，TE20模式比单峰基模在输出面上更为对准敏感。在实际测量中，透镜光纤的轻微振动或移动可能会扰乱耦合效率。此外，在较高的光学功率下，热效应和不期望的非线性效应，如光折变效应，可能会进一步降低对准稳定性，共同导致THG测量不确定性的增加。

表1总结了各种非线性光子平台中绿色光生成的性能比较。尽管之前的研究通过SHG或THG在TFLN或相关材料中实现了可见光的生成，但我们的研究展示了在单一的直TFLN波导中高效且相干的绿色光生成，而无需任何混合集成或多极化结构。通过利用基模和高阶模式之间的模相位匹配，可以在紧凑的设备几何结构内更高效地实现频率转换。这种方法不仅简化了制造过程，还突出了TFLN在高性能可见光生成方面的固有能力。表1中的性能比较突显了我们基于TFLN的THG设备的卓越非线性效率。在单次通过配置下，使用连续波输入功率，我们的设备在仅5 mm的交互长度内实现了2775%W−2cm−4的归一化转换效率和最大片上输出功率47.76 µW，这与之前报告的TFLN平台上的片上THG归一化效率相当或更高。这个卓越的结果确认了所提TFLN设备的强光学束缚和精确的准相位匹配控制，展示了其在紧凑且高效的可见光生成中的巨大潜力。