由于二阶光学非线性器件对制造工艺的偏差非常敏感，将其集成到可扩展的光子平台仍然是一项关键挑战。本文提出了一种可扩展的二次非线性平台，该平台利用现有CMOS工艺的成熟度和可扩展性，通过将周期性极化铌酸锂（PPLN）异质集成到硅光子平台上来实现。通用的PPLN设计能够在两种不同的波导几何结构上实现频率转换，其效率与已报道的绝缘体上铌酸锂（LNOI）脊形波导相当。

利用CMOS工艺优异的制造公差，在商用200毫米硅光子晶圆的整个半径范围内实现了可重复的相位匹配。此外，还引入了一种调谐机制，用于对工作波长进行蓝移和红移，从而完全补偿制造引起的偏移。这使得在整个晶圆上实现确定性相位匹配成为可能，并为晶圆级相位匹配二次非线性器件提供了一种策略。此外，通过自发参量下转换（SPDC）实现了可印刷的光子对源，凸显了该平台在大规模量子光学电路中的应用潜力。这些成果为在大型光子系统中实现晶圆级二阶光学非线性器件的集成铺平了道路。

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文章名：A Scalable Quadratic Nonlinear Silicon Photonics Platform With Printable Entangled Photon-Pair Sources

作者：Tom Vandekerckhove,* Jasper De Witte, Lisa De Jaeger, Ewoud Vissers, Sofie Janssen,Peter Verheyen, Neha Singh, Dieter Bode, Martin Davi, Filippo Ferraro, Philippe Absil,Sadhishkumar Balakrishnan, Joris Van Campenhout, Dries Van Thourhout,Günther Roelkens, Stéphane Clemmen, and Bart Kuyken*

单位：Ghent University - imec

介绍
在过去的十年里，光学频率转换过程的效率得到了显著提升，这得益于LNOI平台的出现。[1,2] 引入具有二次非线性的刻蚀LN波导，使得亚波长模式的约束成为可能，导致非线性转换效率比以前的掺入扩散波导高出20倍以上。[3–5] 此外，由于高折射率对比带来的强几何色散，新的非线性机制得以开启。通过利用周期性极化铌酸锂的能力，可以实现准相位匹配，同时通过波导设计实现更高阶的色散。这一进展导致了若干示范的出现，包括超宽频率转换，[6,7] 大增益光学参量放大[8]和谱分离光子对生成。[9] 通过将PPLN集成到谐振腔中，可以进一步增强非线性响应，获得高达5000000%/W的归一化转换效率[10]以及低阈值光学参量振荡器。[11,12]
不幸的是，同样的几何色散导致了相位匹配条件对制造的高度敏感性。[13,14] 波导的不均匀性限制了实现的转换效率，同时制造过程中的几何偏差会导致工作波长的显著偏移，阻碍了确定性相位匹配的实现。已经提出了基于先进计量技术对波导几何形状进行深入表征的解决方案，然后在随后的制造步骤中局部调整极化周期[15,16]或波导尺寸[17]。然而，这大大限制了向更大体积扩展的能力，因为每个晶圆都需要定制的光刻掩模，这既耗时又昂贵。

相反，硅光子平台提供了更好的制造公差，并且本质上具有可扩展性，得益于成熟的CMOS制造技术。[18] 尤其是，硅氮化物平台因其大的透明窗口、低损耗和功率处理能力，在非线性和量子应用中越来越受到欢迎。[19,20] 然而，由于硅和硅氮化物波导具有反演对称性，因此缺乏𝜒(2)分量，限制了高效频率转换的实现。通过破坏对称性的方法可以诱导二次非线性效应，[21,22] 但其转换效率通常远低于LNOI平台。
将铌酸锂与硅光子平台进行异质集成，可以将LNOI平台的高非线性效率与硅光子平台的制造公差和可扩展性相结合。虽然已有若干示范成功集成了薄膜铌酸锂，[23–26] 但通过相位匹配过程有效利用𝜒(2)分量仍然是一个难题。
在本研究中，我们通过微转印将PPLN转移到硅光子平台上，从而建立了一个非线性的硅光子平台（见图1）。

图1. 可扩展的二次非线性硅光子平台。

1. 通过电场极化周期性极化薄膜铌酸锂。

2. PPLN薄膜被图案化并悬挂。

3. PPLN薄膜通过微转印技术转印到暴露的氮化硅波导上。

4. 实现了可重复的频率转换和光子对生成。

该方法使得薄膜铌酸锂能够在后端集成，防止了CMOS处理过程中铌的污染[27]，同时保持了硅光子平台的可扩展性。[28] 我们展示了准相位匹配频率转换，并研究了可重复且确定的相位匹配，从而提出了一种可扩展的二次非线性策略。此外，我们通过表征所提出平台中的自发参量下转换，建立了可打印的纠缠光子对源。
我们的方法为大规模非线性光子电路中的可扩展二次非线性效应铺平了道路，从干涉的参量光子对源阵列到低阈值光学参量振荡器的可扩展制造。

结果
2.1. 非线性波导的制造
我们的非线性硅光子平台的工艺流程从周期性极化的X型切薄膜铌酸锂开始。首先，从LNOI晶圆（300 nm铌酸锂厚度）上沉积电极，通过电场极化实现与设计的相位匹配过程相匹配的周期（图2a）。与先前的工作类似，[29,30] 我们应用定制的电波形来控制垂直方向上的域生长，同时限制水平方向的生长。这确保了在各种极化周期（图2b中显示了3.5 μm和1.8 μm）下形成直域，这些域通过压电响应力显微镜（PFM）进行表征。由于采用了捡放方法，极化电极的定位与最终的光子电路布局无关。这使我们能够将非线性器件布置在密集的阵列或矩阵配置中，其中电极并行连接，不与任何未来的波导交叉。一个波形即可同时极化一整套器件，从而高效地将极化过程扩展到更大体积。

在极化铌酸锂后，将PPLN刻蚀成40 μm × 1 mm的矩形薄膜，并通过氟化氢酸刻蚀埋氧化物层将其悬挂（图2c）。只有几个锚点将器件与基底连接。接着，使用聚合物PDMS印章，通过商业微转印工具拾取这些薄膜，打破这些连接并将它们完全分离。然后，将这些薄膜转印到暴露的300 nm厚硅氮化物波导上，形成混合PPLN/SiN几何结构（图2d）。转印流程的详细描述请参见文献[31]。使用了两个硅氮化物平台：基于电子束光刻的自制原型平台和200 mm的硅光子代工平台。[32] 所制造的混合波导的截面如图2e所示，其中自制平台具有3 μm宽的空气沟槽，而代工平台则完全平整。通过原子力显微镜（AFM）和PFM的联合测量，在过渡到混合波导时确认了极化域在硅氮化物波导上方对齐（图2f）。制造的器件在25°的角度上集成了波导过渡，以避免寄生反射，这些反射会主导组件的插入损耗（见图S2，支持信息）。最终结果是在硅光子平台上实现了准相位匹配的非线性波导。

2.2. 在不同硅光子平台上的高效频率转换
我们的非线性硅光子平台将极化过程与光子电路设计解耦，提供了更大的灵活性。通过调整氮化硅波导的宽度，同一PPLN薄膜可以用于在不同的层叠结构中获得相位匹配（见图S6，支持信息）。这种方法增强了可扩展性，因为整个晶圆的相同PPLN薄膜可以用来满足多个硅光子平台上的相位匹配要求，每个平台在多个波长下工作。
我们通过采用相同的通用PPLN设计展示了这一多样性，用于我们的自制平台和代工平台。铌酸锂的厚度为300 nm，极化周期为3.5 μm，以便在两个平台上实现相位匹配，分别对应波导宽度为900 nm和1100 nm（图3a）。这导致了在1550 nm波长下，类型0的二次谐波生成（SHG）过程的模拟非线性效率约为3000 %/Wcm²。所涉及的TE00模式如图3c所示。

图3. 准相位匹配频率转换。
a) 数值模拟显示SHG效率及对应的极化周期随氮化硅宽度的变化，以1550 nm的泵浦光为例。选择的3.5 μm周期已标出，给出了SiN宽度为900 nm（代工平台）和1100 nm（自制平台）。
b) 在代工平台和自制平台上测得的SHG频率转换。
c) 混合波导中基波TE00模式和二次谐波TE00模式的模式分布。
d) 光纤测量设置示意图，包含偏振控制器（PC）、硅功率计（PM）和带透镜的光纤。
e) 测得的频率转换的二次功率依赖性。
f) 在PPLN/SiN波导中生成的二次谐波的照片。

制造后，我们在两个平台上都实现了准相位匹配的SHG，分别在1620 nm（自制平台）和1560 nm（代工平台）处（图3b）。铌酸锂的厚度偏离了预定的300 nm，导致了前者从1550 nm目标波长的显著偏移，突显了需要实现确定性相位匹配的策略，如进一步讨论的那样。然而，仍然观察到准相位匹配，转换效率分别为2500 %/Wcm²（自制平台）和1000 %/Wcm²（代工平台），这与报告的LNOI肋波导相当。[3] 测得的3 dB带宽分别为15 nm和8 nm，相关于波导几何形状的高阶色散。此外，测得的二次功率依赖性，以及直接成像PPLN/SiN波导中二次谐波的积累，确认了SHG过程（图3e,f）。这些结果展示了在不同硅光子平台上成功实现了异质集成的准相位匹配二次非线性效应。

2.3. 在200 mm硅光子晶圆上的芯片到芯片重现性
目前的LNOI肋波导由于对制造变化的高度敏感，存在相位匹配重现性问题，这些变化来源于两个主要因素。首先，LNOI制造过程中的化学机械抛光导致晶圆上铌酸锂薄膜的典型厚度变化为10–20 nm。[16] 其次，用于定义肋波导的后续浅刻蚀过程面临着工艺控制的挑战，导致刻蚀深度变化和非均匀性，变化量约为20 nm。[16] 因此，从预定的相位匹配波长上会观察到较大的偏差。
我们的混合方法通过依赖硅氮化物条形波导来提高重现性，这些波导受益于成熟的200 mm和300 mm晶圆尺度的CMOS工艺，具有优越的制造公差。[33,34] 这消除了与浅刻蚀相关的变化，只留下铌酸锂原始厚度的偏差作为主要因素。此外，由于微转印方法使得PPLN薄膜能够在LNOI源晶圆上进行密集排列（图2c），因此来自同一区域的相邻薄膜可以用于填充硅光子晶圆。这最大限度地减少了器件之间的厚度差异，并进一步提高了晶圆上的重现性。
通常，从预定的薄膜厚度上会有一定的偏差，这将在整个晶圆上引入相位匹配的持续偏移。对于每个纳米的厚度差异，在代工平台（自制平台）上，相位匹配波长预计会发生2.8 nm（5.0 nm）的偏移（图4a；图S7，支持信息），这表明需要一种调节机制来实现确定性相位匹配，如进一步讨论的那样。然后，通常需要直接访问非线性波导，以光学方式表征偏移，这对设计更复杂的非线性电路提出了限制。

2.4. 晶圆级确定性相位匹配的可调性
尽管晶圆上保持一致，但相对于设计的波长仍然存在偏移，这表明需要一种调节机制来实现确定性相位匹配。热光调节是常见的相位匹配调节方法，我们的平台表征结果显示其调节效率为0.18 nm/K（图5d）。不幸的是，完全中和可能超过50 nm的偏移需要非常高的温度，使得该方法单独使用时不可行。因此，需要一种替代的调节方法。

图5. 晶圆级非线性相位匹配可调性。
a) 通过SiO2包层或LN薄化进行的相位匹配调节的模拟。
b) 通过波导修改进行相位匹配调节的概念。
c) 通过包层控制（蓝移）和LN薄化（红移）同时调节电路波导和监测波导的测量结果。
d) 测得的相位匹配温度依赖性，效率为0.18 nm/K。
e) 通过粗调（包层控制和LN薄化）和精调（局部加热器），在整个硅光子晶圆上获得相同相位匹配的策略。

我们提出了一种单步过程，用于在整个晶圆上同时进行相位匹配调节。尽管高制造敏感性引入了一致的偏移，但这也意味着对波导几何形状的微小控制修改可以引起显著的波长变化。混合波导几何结构特别适合这一方法，因为它具有一个单一的可访问平面界面，而氮化硅波导保持保护状态。因此，通过有效改变铌酸锂薄膜厚度，可以实现显著的相位匹配变化（图5b）。通过在混合波导上进行控制的包层沉积（例如SiO2），非线性过程可以向蓝光方向移动。这会将光学模式向上拉，实际上模拟了铌酸锂薄膜厚度的增加。相反，通过使印刷的PPLN薄膜变薄可以实现红移，将模式向下推。为了实现这一点，我们使用了改进的RCA-1清洗法（NH4OH:H2O2 1:4），该方法能够在保持良好表面粗糙度的同时刻蚀铌酸锂[35,36]（测得的RMS粗糙度为0.33 nm，见补充图S8）。由于在我们的波导几何中仅暴露了+x晶面，因此极化和非极化域会均匀刻蚀，不受刻蚀各向异性的影响。此外，我们测得与硅氧化物的刻蚀选择性为30（相比于典型的基于氩气的物理刻蚀选择性为1），这使得我们能够精确地薄化非线性部分，而不影响硅光子电路。这些印刷后的修改能够实现超过100 nm的相位匹配偏移（图5a），并完全校正制造引起的偏移，从而使得确定性相位匹配成为可能。
我们通过表征不同包层厚度和刻蚀深度下的相位匹配曲线来验证这一调节概念（见图5c）。从1560 nm的工作波长开始，我们测试了几十纳米量级的氧化物厚度，实现了覆盖整个C波段的相位匹配，直到1520 nm。相反，将铌酸锂薄膜薄化仅几纳米就显著地将相位匹配向更高波长偏移，最大可达1590 nm。在这两种情况下，电路和监测器经历相同的调节，保持了它们之间的重合，从而确保了封闭非线性电路的可靠监控。
基于这些结果，我们提出了一种晶圆级二次非线性平台的策略（图5e）。通过微转印，可以将整个硅光子晶圆填充上来自LNOI晶圆同一区域的PPLN薄膜。结合成熟的CMOS制造公差，这种方法最大限度地减少了器件的非均匀性，并导致整个晶圆上相位匹配的一致偏移，几乎实现了与目标波长一致的相位匹配。通过监测器对非线性电路的光学表征可以确定剩余的偏移。通过包层控制（蓝移）或铌酸锂薄化（红移）在整个晶圆上进行粗调，同时将相位匹配调整到所需的工作点。通过稍微保持蓝移，当地加热器可以单独微调器件之间的剩余几纳米变化。最终，这种方法可以实现整个硅光子晶圆在设计的工作波长下均匀且确定性地相位匹配二次非线性效应。

2.5. 可打印纠缠光子对源
参量光学非线性广泛用于量子态的生成，[37–39] 包括压缩态[40]和伴随单光子源[41]。然而，二次非线性效应的相位匹配可重现性所面临的技术挑战，限制了其在大规模集成光子电路中的应用，演示通常仅限于少数几个干涉器件。[42] 大系统的实现通常依赖于四波混频（FWM）方法，具有宽松的相位匹配要求，并且常常受益于硅光子平台的可扩展性。[43,44] 尽管如此，二次非线性效应在FWM方法中具有明显的优势。它们更高的效率大大降低了所需的泵浦功率，从而减轻了诸如拉曼噪声等寄生非线性效应。此外，泵浦光和生成的光子态之间的较大光谱分离显著简化了带宽和高衰减泵浦抑制的滤波器设计。
我们的非线性平台代表了将二次非线性集成到大规模光子量子系统中的重要一步。例如，具有相同相位匹配曲线的高效光子对源阵列可以印刷在大规模可重构干涉仪前面，以生成复杂的纠缠态（图6a）。为此，我们表征了在我们的非线性波导中自发参量下转换，并建立了可打印的光子对源。

图6. 可打印的纠缠光子对源。
a) 大规模光子量子系统的概念图，前面是一个大型SiN干涉仪，阵列中布置了多个相同的打印光子对源。
b) Hanbury-Brown-Twiss测量设置，包括可变衰减器、光纤准直器（FC）、带透镜的光纤、长通滤光片（LP）、光束分 splitter（BS）、偏振控制器（PC）和超导纳米线单光子探测器（SNSPD）。
c) 测得的g(2)相关直方图，显示了1154的碰撞比与意外碰撞比（CAR）。
d) 芯片内光子对碰撞率（PCR）和测得的CAR随芯片内平均泵浦功率变化的关系。
e) 测得的CAR与芯片内PCR的关系。

使用Hanbury-Brown-Twiss setup来测量二阶相关函数g(2)，如图6b所示。一个调谐脉冲Ti:Sapph激光器以第二谐波波长工作，重复频率为80 MHz，作为泵浦光源，通过带透镜的光纤耦合到非线性波导中。生成的光子对被耦合出来，并通过长通滤光片进行泵浦抑制。然后，光子被50:50光束分离器分离，并送入超导纳米线单光子探测器（SNSPD），这些探测器连接到时间控制器。

我们测量了相关函数，并研究了泵浦功率函数下的碰撞比（CAR）和芯片内光子对碰撞率（PCR）。对应CAR为1154和芯片内PCR为28 kHz（泵浦功率为-40.0 dBm时）的相关直方图如图6c所示。可以观察到明显的聚束效应，重复的峰值间隔为12.5 ns，与泵浦重复频率匹配。通过可变衰减器调节泵浦功率，揭示了PCR与泵浦功率之间的线性关系（图6d），且CAR ∼ PCR-1（图6e），这表明是自发参量下转换（SPDC）过程。结果确认了高效的光子对生成，确立了在可扩展硅光子平台上可打印的二次光子对源。

3. 讨论

如前所述，微转印技术由于LNOI源晶圆上高密度的器件，实现了高效的材料利用。这减少了器件之间的厚度变化，因此提高了重现性，剩余的偏移可以通过局部加热器进行补偿。我们可以通过估算所需的温度来验证这种方法的可行性。
对于1 × 1 cm的芯片，200 mm硅光子晶圆大约可以容纳270个芯片。考虑到PPLN器件通常只占更大光子电路的一小部分，每个芯片（即每平方厘米）约有10个器件是一个现实的估计。我们的源设计还可以优化到每平方毫米7个器件，从而使LNOI源上的区域为4 cm²（相当于2 × 2 cm），足以填充整个200 mm硅光子晶圆。换句话说，一个单独的4英寸LNOI晶圆就可以填充超过十个200 mm晶圆。整个硅光子晶圆上的相位匹配偏差将由2 × 2 cm LNOI区域的非均匀性决定，而不是整个晶圆的非均匀性。局部区域的变化为5 nm时，可以通过最大温差75 K完全补偿（基于图4a的灵敏度和图5d的调节速率），这一温差在标准芯片加热器的能力范围内。[45,46] 改进的LNOI制造或预选择均匀区域可以进一步减少所需的温度调节。

微转印技术提供了几个关键优势。作为后端集成技术（BEOL），它不会影响硅光子晶圆的CMOS处理。包层可以局部刻蚀以访问氮化硅波导，然后将PPLN印刷到其上。因此，可以利用现有的工艺设计套件，粗调相位匹配不会改变硅光子电路。此外，集成可以通过在PDMS印章上容纳多个支柱并平行转印多个器件来扩展到更大的规模。[47] 另外，精明的波导设计可以通过单一的通用PPLN设计实现跨多个波长的相位匹配（见图S6）。这种方法只需要一套LNOI光刻掩模即可支持不同的电路设计，从而既具有成本效益又具有可扩展性。此外，当前的PPLN设计可以通过增加宽带模式耦合器来进一步改善，以减少插入损耗，正如以前的研究所展示的那样。[24,26]

在本研究中，我们展示了相位匹配的精确控制和可重复性，重点研究了二次谐波生成（SHG）和自发参量下转换（SPDC）过程。该方法同样适用于其他二次非线性过程，从频率加和生成到光学压缩等，并且可以使用更复杂的电路，例如通过将PPLN集成到谐振腔中实现可打印的光学参量振荡器。微转印技术进一步使得与其他组件的共集成成为可能，如锁模激光器[48]、高速调制器[23]和超快光电二极管[49]，从而构建完整的单芯片光子系统。

4. 结论

周期性极化的LN肋波导提供了高效的光学频率转换，但由于对制造变化的极度敏感，限制了其向更大系统的扩展能力。我们提出了一种可扩展的二次非线性平台，通过将周期性极化的LN异质集成到硅光子平台中，利用现有CMOS处理技术的成熟度。一个通用的PPLN设计使得可以在两个不同的平台上实现相位匹配，并且其非线性效率可与报告的LNOI肋波导相媲美。我们提出了一种双波导方法，以便在封闭的光学非线性电路中进行监测，并展示了在完整的200 mm硅光子晶圆半径上的重现性。基于对波导几何形状的控制修改的调节机制，在整个晶圆上同时实现了蓝移和红移，完全补偿了制造过程中引入的偏移。基于这些结果，我们制定了一种晶圆级策略，以在整个晶圆上获得可重复且确定的相位匹配。考虑到其在大规模量子系统中的潜力，我们在所提平台中表征了SPDC过程，建立了可打印的纠缠光子对源。

本研究标志着向可扩展二次非线性效应迈出了重要一步，为其在大规模光学非线性系统中的集成铺平了道路，并促进了高效频率转换器的高产量制造。

5. 实验部分

非线性波导的制造

制造从X型切割的LNOI晶圆开始（300 nm LN/2 μm SiO2/LN基底，NanoLN）。第一步是周期性极化铌酸锂（LN），为此，通过电子束光刻、电子束蒸发和剥离工艺沉积电极（50 nm Cr/100 nm Au）。电极被覆盖上一层绝缘油，并通过单一的定制电波形对铌酸锂进行极化，最大电压为450 V。通过压电响应力显微镜（PFM）表征反转的铁电域的质量。极化后，通过选择性湿化学蚀刻去除电极。

接下来，沉积一层无定形硅硬掩膜，通过紫外光光刻和反应离子蚀刻（RIE）将其图案化为矩形薄膜（40 μm × 1 mm）。然后，使用基于氩气的RIE工艺完全刻蚀LN层，暴露出下面的埋氧化物层。接着，用氢氧化钾（KOH）溶液选择性去除硬掩膜。PPLN薄膜通过图案化的光刻胶封装加固，随后通过长时间的氟化氢（HF）基蚀刻去除PPLN薄膜下方的氧化物层。这使得器件悬挂，只有几个LN连接点将其连接到基底。

同时，准备硅光子芯片。对于自制平台，通过电子束光刻和RIE在均匀的SiN芯片（300 nm SiN/3.3 μm SiO2/Si基底）上进行图案化。对于代工平台，由Imec提供的200 mm硅光子晶圆包含300 nm厚的SiN波导，这些波导通过SiO2包层和化学机械抛光进行平整化。在转印之前，芯片上覆盖光敏性苯环丁烯（BCB），通过紫外光光刻去除BCB，暴露出氮化硅波导。这允许PPLN薄膜在侧面粘合，同时在波导顶部直接粘合。因此，BCB的厚度变化不会影响相位匹配，因为光模式不受BCB的影响。

使用聚二甲基硅氧烷（PDMS）印章和商业微转印工具（X-Celeprint μTP-100）将PPLN器件拾取并转印到准备好的硅光子芯片上。光刻胶封装通过丙酮和短时间的O2等离子体去除。最后，在真空中以280°C的温度固化BCB，持续一个小时，完成器件的准备，供测量使用。

精确的波导修改

为了精确调节相位匹配，需要对波导修改进行亚纳米级的控制。这可以通过强稀释的湿化学蚀刻来实现。在LN薄化的情况下，修改过的RCA-1清洗液（NH4OH:H2O2 1:4）在室温下蚀刻3 nm，耗时30分钟。对于包层控制，通过SiO2沉积和强稀释的HF基溶液的结合也能够提供亚纳米级的精度。

相位匹配表征

为了表征相位匹配，将硅光子芯片切割成小块，以定义氮化硅波导的面。通过两种类型的带透镜光纤实现与波导的耦合，分别在1550 nm和780 nm波长下为单模。硅光子芯片的设计是对称的，因此可以在基波和二次谐波波长下表征光纤到PPLN的耦合损耗。通过知道这两个波长下的耦合损耗，可以使用标定的探测器测量泵浦光和生成的二次谐波功率，从而计算混合波导中的相应功率。归一化的非线性效率由以下公式给出：

其中PF和PSH分别是PPLN/SiN波导中的基波和二次谐波功率，L是非线性相互作用长度。尽管PPLN薄膜的总长度为1 mm，但相互作用长度仅限于0.9 mm，因为每个端部的50 μm处没有极化，那里是SiN波导过渡的地方。