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在过去的十年里，宽带片上频率梳光源的发展引起了广泛关注【1–3】。随着时间的推移，各种集成平台相继出现，展示了在光谱覆盖、效率和集成能力方面的不同表现【4–9】。例如，氮化硅（SiN）平台由于其低损耗和强三次（χ(3)，克尔效应）非线性，取得了显著的成功，演示了跨倍频的频率梳【10，11】。最近，薄膜铌酸锂（TFLN）作为一个有前景的平台，在实现宽带和紧凑型频率梳光源方面展现了巨大潜力，依赖于强烈的二次（χ(2)）非线性效应、宽广的透明窗口以及多功能的电光（EO）调制能力【12，13】。这些示范引发了许多应用科学领域的革命性进展，如精密光谱学【14–16】、光学频率合成【17，18】、光学链路【19，20】和时钟【21】、计量学【22】以及生物医学传感【23，24】。

其中，一种特别引人关注的频率梳光源是基于超连续谱生成（SCG）的光源，它能够通过非线性交互作用和色散工程将超短脉冲转化为相干且多倍频的光谱【25，26】。这种光源可以应用于宽带光谱学、成像、传感和自引用【27】。到目前为止，集成SCG主要通过三次非线性过程实现【28–31】。这些基于χ(3)的SCG通常依赖自相位调制（SPM）、交叉相位调制（XPM）、四波混合（FWM）过程和/或孤子分裂【26】，还依赖于色散波的发射来进一步增强光谱覆盖【32】。然而，由于克尔效应本身较弱，这些过程通常需要高的输入脉冲峰值功率，这可能限制它们的应用。

二次超连续谱生成（QSCG）旨在解决这一限制，因为通过准相位匹配（QPM）技术，如周期性极化【33】, 二次非线性效应的幅度可以显著超过三次非线性效应。在QSCG中，光谱展宽主要源自二次谐波生成（SHG）及其饱和行为【34】、相位失配的SHG【35】和/或其他三波混合过程，如差频生成（DFG）和和频生成（SFG）【36，37】。由于这些多种χ(2)过程，二次纳米波导中的色散工程和QPM起着关键作用【34，38】，它们作为额外的自由度，精确地调控不同非线性过程的光谱范围。例如，精确控制群速度色散（GVD）和群速度失配（GVM）可以进一步增强光谱展宽效率，并使得访问中红外光谱区域成为可能【34】。

尽管具有这些优势和丰富的非线性效应，大多数纯二次SCG的集成示范至今仍局限于饱和的SHG【34，39】，通过色散工程实现【40，41】并且效率和带宽几乎没有超过其三次非线性对应物。虽然一些结合了χ(2)和χ(3)非线性的设计已展示了在TFLN中生成宽带频率梳的潜力【38，42】，但它们仍然需要数十或数百皮焦耳的泵浦脉冲能量，并且在中红外的光谱内容有限，主要是由于二氧化硅基底的吸收。这促使了使用替代基底，如蓝宝石，以扩展TFLN的透明窗口进入中红外，从而实现了高达4μm的光谱内容【43，44】。尽管基于饱和SHG的TFLN-on-sapphire QSCGs已成功示范，但其频谱内容迄今仍仅限于近红外【39】。然而，对于许多应用，如传感【23，24】和光谱学【14–16】来说，访问中红外波长至关重要。有趣的是，一些理论研究表明，DFG可以与饱和SHG QSCG有利地结合，以访问这些难以触及的光谱区域【45，46】。然而，据我们所知，关于这种DFG辅助的QSCG的实验性示范尚未出现。

在这项工作中，我们实验性地在三种不同色散工程的铌酸锂纳米波导中示范了QSCG，显著超越了以往集成光子学中的示范。在第一个器件中，我们设计了接近零色散的色散谱，并使用单一极化周期实现准相位匹配的饱和SHG。我们在TFLN波导中实现了强大且高能效的多倍频QSCG，泵浦脉冲能量仅为飞焦耳级，比其他单程波导中获得的类似光谱所需的能量低几个数量级（见补充材料表S1）。使用第二个器件，我们展示了虽然针对低GVD和GVM的优化可以导致高效的QSCG，如第一个器件所示，但通过DFG过程的相位和群速度匹配提供了一种进一步扩展生成光谱长波长侧，向中红外延伸的路径。具体来说，我们实验性地示范了这种DFG辅助的QSCG，并测量了超过4μm的光谱内容。最后，使用我们的第三个器件和蓝宝石基底，我们展示了3.8倍频的DFG辅助QSCG，填充了整个TFLN透明窗口，并超越了以往波导中QSCG的示范。

概念
本研究中的主要二次超连续谱生成（QSCG）机制是饱和二次谐波生成（SHG）【34】和脉内差频生成（DFG）。这些过程的色散工程策略如图1所示。在更常见的饱和SHG方法中，如图1(a)所示，所需的色散曲线包括在输入波长和二次谐波（SH）波长之间接近零的群速度色散（GVD）和群速度失配（GVM）。有了这样的色散谱，SCG可以在输入波长及其二次谐波附近通过前后转换以及和频生成（SFG）高效发生。饱和和反向转换通过光学参量放大（OPA）得以实现。这样的SCG过程对准相位匹配（QPM）变化具有鲁棒性，因为低色散为SHG提供了宽广的相位匹配带宽。然而，长波长方面的扩展迅速减弱，因为相位匹配和色散曲线并未明确设计来支持光谱的进一步扩展。

图1. 高效宽带二次谐波生成（SHG）（左列）和差频生成（DFG）（右列）用二次超连续谱生成（QSCG）设计。(a) 高效饱和二次谐波生成（SHG）和和频生成（SFG）的QSCG波导的光谱展宽机制示意图。饱和和反向转换通过光学参量放大（OPA）实现。(b) 设计用于差频生成（DFG）的QSCG波导的光谱展宽机制示意图，在通过饱和SHG进行初步光谱展宽后进行DFG。注意，脉内DFG也可以发生在输入梳的光谱分量之间，结果产生的中红外梳将具有零fceo。(c) SHG波导的群速度色散（GVD）。(d) DFG波导的GVD。与SHG波导的GVD相比，零交叉点的波长间隔更大。(e) SHG波导中每个波长与其对应的SH波长之间的群速度失配（GVM）。在泵浦波长（2090 nm）处，GVM接近零。(f) DFG波导中每个波长与其对应的SH波长之间的GVM。(g),(h) 基于单包络方程的非线性传播仿真，分别针对SHG波导和DFG波导。

相比之下，可以设计色散曲线，牺牲理想饱和SHG过程的效率，以支持有利于差频生成（DFG）过程的设计，从而生成长波长的光谱内容。如图1(b)所示，输入光谱首先通过相位匹配（或近似相位匹配）SHG倍增，然后通过饱和的χ(2)过程进行后续的级联SHG和SCG。只要相位和群速度匹配，光谱展宽的泵浦和二次谐波可以引发宽带的差频生成（DFG）过程，从而进一步扩展光谱到长波长侧。由于DFG频率是泵浦和二次谐波带宽内高频输入频率的差，它自然产生比输入波长（λ1 和 λ2）更长的波长（λDFG）。有趣的是，对于这种DFG过程，理想的情况是具有远距离分离的零GVD波长，同时仍保持相对较低的泵浦波长附近的GVD，以促进初始泵浦和二次谐波的展宽。因此，为了优化通过DFG辅助的QSCG进入中红外光谱，应该仔细选择色散参数和准相位匹配的极化周期，以实现合适的DFG输入波长对，同时使后续的宽带DFG相位匹配成为可能。

我们首先通过比较两个TFLN波导的色散谱来数值评估上述QSCG设计方法的有效性，泵浦波长为2090 nm。为了突出色散和相位匹配带宽对光谱展宽过程的贡献，我们忽略了材料吸收和三次非线性效应。尽管色散曲线是从实际的TFLN波导（使用Lumerical MODE模拟）中获得的，但它们的精确几何参数在此次比较中无关紧要。SHG波导（图1左列）设计为在泵浦波长处具有接近零的GVD和GVM，如图1(c)和图1(e)所示。DFG波导（图1右列）在泵浦波长处具有非零的GVD和GVM，但其零GVD波长（约1.6 μm和2.7 μm，图1(d)）比SHG波导的更为分离。如图所示，DFG波导的GVM曲线在较长波长处总体较为平坦，表明对于大于4 μm的波长生成至关重要的更宽的相位匹配带宽，但代价是泵浦波长处较高的色散值。

接下来，我们基于单包络方程（见补充材料第1节）对这两个波导进行了非线性传播仿真【47】。为了确保公平比较，我们为两个仿真固定了有效的非线性系数（X0），该系数由泵浦和二次谐波基本TE模式场的重叠计算得出，SHG波导的几何结构和χ(2)的强度为36.16 pm/V。每个色散谱使用完美的相位匹配极化周期，均采用10.8 mm的周期性极化铌酸锂（PPLN）长度。如图1(g)所示，SHG波导SCG在约1 pJ的片上脉冲能量下迅速扩展为泵浦波长和二次谐波之间的连接光谱。然而，即使进一步增加泵浦功率，3.3 μm以上的频率内容几乎没有出现。相比之下，如图1(h)所示，DFG波导需要更多的脉冲能量来实现初始的展宽，但通过相位匹配和群速度匹配的DFG过程迅速将光谱扩展到5 μm。这些结果突出了色散和群速度工程如何决定QSCG是倾向于高效的SH基展宽，还是向长波长扩展，从而指导了后续章节中实验设计的开展。

基于DFG的QSCG实验研究

接下来，我们希望通过实验对比饱和SHG型QSCG（图1左）与DFG辅助型QSCG（图1右），从而验证前述结论。为此，我们在厚度为700 nm 的薄膜铌酸锂-on-silica 平台上设计了两种不同的芯片。第一块芯片记为“Chip 1”，其设计目标是在泵浦与二次谐波（SH）之间实现零GVD和零GVM，从而通过饱和SHG实现高效QSCG。Chip 1 的色散曲线和几何参数如图2(a)所示，其色散特性与理论分析中所用的色散曲线（图1(c)、(e)）完全一致。第二块芯片“Chip 2”则被设计用于DFG辅助的QSCG。由于图1中给出的DFG辅助SCG所需色散，在同一块TFLN-on-silica晶圆上并不能直接实现，我们为Chip 2 选择了另一组几何参数，使其GVD和GVM曲线相较于Chip 1 更加平坦，如图2(b)所示，从而有利于实现DFG辅助QSCG。

图2. 二氧化硅基TFLN上的QSCG设计与实验结果。
(a) 通过SHG实现高效QSCG而设计的Chip 1 的群速度色散（GVD，蓝线）和群速度失配（GVM，虚线）。插图：Chip 1 的波导几何结构。
(b) 通过DFG实现中红外QSCG而设计的Chip 2 的GVD（蓝线）和GVM（虚线）。插图：Chip 2 的波导几何结构。
(c) Chip 1 的DFG相位匹配分布。λ₁（叠加的白色虚线等高线）和 λ₂（绘制在纵轴）表示产生输出DFG波长 λ_DFG（绘制在横轴）所对应的两个输入波长。伪彩色图为 exp(−|Δk|)，其中 Δk 为不同 λ₂ 与 λ_DFG 组合下的DFG相位失配量（单位：rad/mm）。
(d) 与(c)相同形式的相位匹配分布图，但对应于Chip 2。
(e) Chip 1 的DFG评价因子（FoM），表示走离长度与DFG相位匹配度的乘积（细节见补充材料）。
(f) Chip 2 的DFG FoM。
(g) 实验装置中Chip 2 的照片。
(h) Chip 1 的实验饱和SHG QSCG光谱。
(i) Chip 2 的实验DFG辅助QSCG光谱。

为了更好量化DFG过程的效率，我们引入了一个DFG评价因子（figure of merit, FoM）。该FoM由走离长度与DFG相位匹配度的乘积构成。两个DFG输入波长记为 λ₁ 和 λ₂，对应产生的DFG输出波长记为 λ_DFG。Chip 1 和 Chip 2 的DFG相位失配量 Δk 以二维伪彩色图的形式绘制在图2(c)–(d) 中。具体来说，我们绘制的是 exp(−|Δk|)，以便于观察：数值越高，说明该DFG过程的相位匹配程度越好。更多细节见补充材料第2节。随后，通过将这一相位匹配指标与对应的 λ₁ 和 λ₂ 之间的走离长度相乘，即可得到DFG FoM。Chip 1（Chip 2）的结果分别绘制在图2(e)（图2(f)）中。对比两者可以清楚地看出：Chip 1 的设计更有利于较短波长生成，而Chip 2 则主要通过DFG更偏向于产生 3 µm 以上的长波长成分。

器件的具体制备步骤见补充材料第3节。Chip 2 的实物照片如图2(g) 所示。需要指出的是，Chip 1 在泵浦波长处实现了零GVM，因此其PPLN段长度（10.8 mm）比Chip 2（6.5 mm）更长。器件制备完成后，我们使用变换极限的45 fs 脉冲对两块芯片进行泵浦，脉冲中心波长为2090 nm，由重复频率250 MHz 的光学参量振荡器产生。两块芯片在不同泵浦功率下的实验二次超连续谱如图2(h)、(i) 所示。对于饱和SHG器件（Chip 1），由于其GVD和GVM较低且PPLN长度较长，在泵浦与二次谐波之间可以产生高效的SCG。然而，即便继续提高泵浦功率，其光谱在3 µm以上的展宽并未显著增加。这与前文图1(g) 中的数值模拟结果一致，验证了通过饱和SHG实现高效QSCG与获得长波长成分之间的权衡关系。相比之下，对于DFG辅助QSCG芯片（Chip 2），尽管级联SHG效率较低，但在继续提高泵浦功率时，我们观察到光谱内容已经越过SiO₂吸收带并扩展到4.2 µm。就我们所知，这是利用TFLN-on-silica平台通过QSCG生成的最长波长。尽管由于两块芯片在耦合损耗和PPLN长度上存在不可忽略的差异，使得这并非严格意义上的一一对照实验，但结果清楚表明：当目标是高效光谱展宽或中红外波长生成时，需要采用不同的器件设计策略。Chip 2 的结果凸显了采用DFG路径在中红外波段产生频率成分的优势。

跨越铌酸锂透明窗口的DFG辅助QSCG

除了色散工程和DFG相位匹配策略之外，将二氧化硅衬底替换为蓝宝石也是进一步拓展中红外波段DFG辅助QSCG带宽的重要设计考虑。为此，我们在厚度为990 nm 的TFLN-on-sapphire 平台上设计并制备了第三个器件，Chip 3。我们选择其几何参数，使其色散参数（图3(a)）与理论分析中用于DFG辅助QSCG的色散（图1右列）完全一致。与前两个器件类似，我们计算了Chip 3 对应的理论DFG相位匹配分布和FoM，结果分别展示在图3(b)和图3(c)中。与前两块芯片相比，Chip 3 支持更宽的DFG相位匹配带宽。此外，其FoM图表明，从泵浦波长到5 µm 范围内都可以实现高效DFG生成（更多见补充材料第6节）。作为进一步验证，我们预先在Chip 3 上进行了数值传播仿真，选取接近实验条件的参数。特别地，我们将非线性效率降低了4倍，以反映TFLN-on-sapphire平台上较差的周期极化质量（见补充材料第3节）。尽管效率有所下降，图3(d) 所示的仿真结果表明，在仅150 pJ 的泵浦能量下，DFG辅助QSCG便可覆盖整个铌酸锂的透明窗口。

为验证这些理论和数值预测，我们按照与Chip 1 和 Chip 2 类似的工艺制备了Chip 3，其PPLN段长度为7 mm。与Chip 2 相比，Chip 3 在泵浦与二次谐波之间具有更大的泵浦GVD（−5 fs²/mm）和GVM（32 fs/mm），以及更长（7 mm）的极化段。器件实物照片如图3(e) 所示。同前两个器件一样，我们使用中心波长为2090 nm、脉宽为45 fs 的脉冲对Chip 3 进行泵浦。在估算的片上泵浦脉冲能量为177 pJ【41，49】时，其实验获得的QSCG如图3(f)（下图）所示，光谱跨度达到3.8个倍频，基本覆盖了铌酸锂的整个透明窗口，并且与数值模拟结果（图3(e)）在定性上很好吻合。其部分光谱特征可归因于在约50 cm 的自由空间光程中（从波导输出端面到自由空间-光纤准直器）所经历的大气吸收。例如，在约4.3–4.3 µm 处的CO₂吸收谷在QSCG谱线上清晰可见，从而限制了该波段附近的光谱功率。

图3. TFLN-on-sapphire平台上的QSCG。
(a) 设计用于通过SHG实现高效中红外QSCG的Chip 3 的群速度色散（GVD，蓝线）和群速度失配（GVM，虚线）曲线。插图：Chip 3 的波导几何参数。
(b) Chip 3 的DFG相位匹配分布，λ₁（叠加的虚线白色等高线）和 λ₂（绘制在纵轴）表示用于生成输出DFG波长 λ_DFG（绘制在横轴）的两个输入波长。伪彩色图为 exp(−|Δk|)，其中 Δk 为不同 λ₂ 和 λ_DFG 配对下的DFG相位失配（单位：rad/mm）。
(c) Chip 3 的DFG评价因子（FoM），表示走离长度与DFG相位匹配度的乘积（详细信息见补充材料）。
(d) 基于单包络方程的Chip 3 非线性传播仿真，考虑到较低的极化质量，将χ(2)_eff除以4（与Chip 1 和Chip 2相比）。
(e) Chip 3 在实验装置中的照片。
(f) 上：50 cm内的合成传输光谱（对应于波导输出端面和自由空间-光纤准直器之间的自由空间光程），包含大气中的CO₂、N₂、O₂和H₂O的吸收光谱【48】。下：Chip 3 的实验QSCG光谱，泵浦脉冲能量为177 pJ。

讨论

总之，我们展示了通过在铌酸锂薄膜-on-silica 和薄膜-on-sapphire平台上使用色散工程和准相位匹配波导，采用同时的二次谐波生成（SHG）、超连续谱生成（SCG）和差频生成（DFG）过程实现了中红外波段的纯二次频率梳生成。我们的结果表明，平衡泵浦和二次谐波信号的低群速度色散（GVD）和群速度失配（GVM）与宽带DFG相位匹配是扩展中红外光谱效率的关键。Chip 1通过设计接近零的GVD和GVM，利用亚皮焦耳的泵浦脉冲能量实现了超过两个倍频的QSCG，这比其他单程设备所获得的相似光谱的能量低几个数量级（见补充材料表S1）。据我们所知，Chip 2代表了迄今为止在二氧化硅基板平台上实现的中红外QSCG的最高性能，通过优化的色散和相对平坦的群折射率曲线，尽管硅基板具有固有吸收，仍然能够达到超过4.2 µm。通过在TFLN-on-sapphire平台（Chip 3）上实现相同的原理，我们将中红外生成扩展到超过5 µm，填满了铌酸锂的整个透明窗口。虽然基板吸收可能依赖于模式重叠，但如果色散和相位匹配条件得到适当的工程优化，它不会从根本上限制光谱的扩展，TFLN-on-sapphire平台可以实现跨越整个铌酸锂透明窗口的QSCG。目前，TFLN上的QSCG具有很大的灵活性，允许设计优先考虑效率或光谱覆盖。

我们预见到我们的工作还有一些改进空间。首先，可以提高TFLN-on-sapphire的极化质量，并减少耦合损耗，从而降低泵浦功率要求。此外，使用多参数优化过程，可以潜在地找到同时在泵浦波长下实现低GVD和低GVM以及宽广的DFG相位匹配带宽的几何设计。这样的设计将同时支持通过DFG辅助的QSCG进行中红外生成，并通过SHG实现高效的初步展宽。或者，级联两个QSCG设备也有可能实现类似的性能增强。最后，沿着波导长度主动控制准相位匹配（QPM）以动态调整相位匹配条件，也可以成为研究的方向。