周期性极化的薄膜铌酸锂波导提供了同时访问高效二阶和三阶非线性过程的能力，使得能够宽带生成相干激光光源。在这里，我们展示了在由电信波长飞秒激光源泵浦的纳米光子铌酸锂波导中生成宽带中红外连续谱。具体而言，我们的双级设计包括三阶非线性光谱展宽，之后是一个专门的周期性极化波导部分，执行高效的宽带脉内差频产生。由子100飞秒脉冲驱动，脉冲能量约为200皮焦耳，生成的中红外光覆盖了3200到4800纳米的波长。级联谐波生成还将光谱扩展到可见光和紫外域，从而产生从350到4800纳米的整体光谱带宽。

访问中红外（MIR）相干宽带光源和频率梳【1–3】使得基础研究得以开展，并催化了若干技术应用。其中包括超快现象的探索【4–6】、分子指纹识别和官能团传感、环境监测、微量气体检测和精密频率计量【7–9】。依赖于已建立的近红外（NIR）飞秒激光源，宽带中红外（MIR）的获取通常有几种方式：基于三阶非线性效应的超级连续谱生成【10–12】以及基于二阶光学非线性的效应：光学参量振荡（OPO）【13】、光学参量生成（OPG）【14, 15】和差频生成（DFG）【16–23】。

通过DFG生成的MIR梳，特别是脉内差频生成（IDFG），可以实现零载波包络偏移频率【24, 25】，从而实现对光波形在时间域中的精确控制，并为绝对（SI时间标准参考）光谱学提供了一种优雅的方式。通过IDFG生成MIR光需要生成一个覆盖大频率间隔Δν的宽带光谱。IDFG原理上可以生成从零到Δν的频率，然而在实践中，材料的吸收常常限制了可实现的MIR带宽。为了产生波长为3微米或更长的MIR光，需要具有至少100 THz带宽的泵浦脉冲。先前的工作已利用块状LiNbO3【26, 27】和大模面积波导【28, 29】作为IDFG非线性介质，生成MIR光。其较大的二阶非线性系数和铁电性，使得高效的准相位匹配二阶非线性过程和跨多个八度的光转换成为可能，尤其是在实施为具有亚微米²横截面的纳米光子波导时【30–32】。以往在LiNbO3中实施IDFG的方法依赖于在非线性光纤【26–28, 33, 34】或纳米光子波导【29】中进行的光谱展宽，其中产生的超级连续谱被传输到一个块状周期性极化的LiNbO3（PPLN）晶体或大面积PPLN波导中。这种方法将非线性展宽与IDFG过程解耦，允许在进入专用的DFG阶段之前，准备短脉冲和宽带输入脉冲。在铝氮化物波导中，尽管其具有像铌酸锂一样的大二阶和三阶非线性，但没有周期性极化的可能性，已观察到在同一波导中进行光谱展宽和IDFG过程，这表明有可能开发紧凑型MIR光源【35】。

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文章名：Mid-infrared continua via spectral broadening and difference frequency generation in a nanophotonic lithium niobate waveguide

作者：Markus Ludwig1,2,*, Furkan Ayhan3 , Thibault Voumard1,4, Weichen Fan1 , Mahmoud A. Gaafar1,5,6, Victor Brasch7 , Luis G. Villanueva3 , Tobias Herr1,8,**

单位：DESY/CSEM/QANT/EPFL

在这里，我们探索了将光谱展宽（超级连续谱生成）和脉内差频生成（IDFG）集成到一个单一的整体双级纳米光子铌酸锂波导中的方法（见图1）。特别地，IDFG部分通过周期性极化实现了宽带准相位匹配。基于这一结构，我们展示了从掺铒飞秒光纤激光器中生成MIR光：通过调节群速度色散（GVD），优化了超级连续谱生成的效率和光谱范围，而群折射率匹配和准相位匹配是最大化IDFG效率的关键。

图1 | 双级铌酸锂波导中MIR生成的概念。来自电信波长光纤激光器的飞秒脉冲在第一阶段通过超级连续谱生成（SC）经历光谱展宽，利用了三阶非线性效应。在第二阶段，通过差频生成（DFG）生成中红外光，借助准相位匹配的二阶非线性效应；此外，可能还会发生二次谐波生成（SHG）和更高次谐波生成。

图2 | 在未极化的LiNbO3波导中生成超级连续谱。
a) 实验装置。电信波长的飞秒振荡器（OSC）为掺铒光纤放大器（EDFA）提供种子光源。脉冲通过1米的标准偏振保持（PM）光纤传播。棱镜压缩器（PC）隔离产生的孤子脉冲。抛物面镜将光耦合进出LiNbO3波导。光谱分析仪（OSA）用于测量输出光谱。照片展示了正在运行的LiNbO3波导。
b) 实验FROG轨迹（左）和重建轨迹（右）显示了带宽受限的83 fs脉冲，中心波长为1680 nm。
c) 在未极化的LiNbO3波导中生成超级连续谱，芯片上脉冲能量为300皮焦耳。生成的超级连续谱作为波导（上）宽度的函数。可以在10%强度水平下实现超过100 THz的带宽。

图2 a) 展示了实验测试装置。作为泵浦源，我们使用了一个自制的Er:fiber激光器[36, 37]，其重复频率为40 MHz。经过掺铒光纤放大器放大至300 mW后，我们获得了最大能量为2.3 nJ的脉冲。通过1米的标准偏振保持（PM）1550 nm光纤传播，形成了中心波长为1680 nm的83 fs拉曼频移孤子脉冲。通过一个配置为零净色散的自由空间硅棱镜压缩器进行光谱滤波，提供了定义明确的光脉冲；该装置还允许通过可调中性密度滤光片调节光脉冲能量，而不影响脉冲持续时间或啁啾。离轴抛物面镜将脉冲耦合进波导，并非像轴聚焦输出光。假设每个光面耦合效率为13%（见下文），这提供了最大300皮焦耳的芯片脉冲能量。图2 b) 展示了基于二次谐波生成频率分辨光学门控（SHG-FROG）[38]重建的脉冲参数。

首先，为了设计初步的光谱展宽阶段，我们制作了一系列不同宽度的SiO2包层、未极化的铌酸锂绝缘体（LNOI）波导，顶宽不等，侧壁角度固定为75°，薄膜厚度为800 nm（见图3 a)中的SEM图像），整体长度为5 mm[39]。晶体轴方向与横向电（TE）模式对齐。使用这些波导，我们使用最高可用的300皮焦耳脉冲能量进行超级连续谱生成，以识别色散限制的光谱展宽和由于模式限制增强的非线性之间的最佳平衡。图2 c) 显示了光谱展宽后的线性强度尺度下的光谱结果，作为频率的函数。最宽的光谱展宽是在波导宽度为1-2微米之间实现的，光谱带宽超过100 THz。在我们的实验中，我们选择了1.2微米的波导宽度，提供了宽带光谱，同时避免了预期的IDFG梳与展宽的基频梳之间的光谱重叠。此外，我们通过有限元法（FEM）模拟了波导的色散，基于常用的块状材料数据[40, 41]。图3 b) 展示了不同波导宽度下的群速度色散（GVD）。对于所有宽度，都可以实现异常色散，这是通过自压缩生成宽带超级连续谱的要求。1-2微米之间的宽度使得异常色散区域的光谱宽度最大化，且该区域的中心靠近泵浦波长，这与实验结果一致。

图3 | 波导设计
a) 波导横截面的假彩色扫描电子显微照片。
b) 计算的群速度色散作为不同波导（上）宽度随波长变化的函数。
c) 计算的群折射率作为不同波导宽度随波长变化的函数。
d) 双级波导布局。在长度为L1 = 4毫米的窄部分生成超级连续谱。随后的IDFG在宽的、周期性极化的长度为L2 = 1毫米的部分进行，以最小化时间走偏并改善长波长模式的限制。
e) 显示极化材料在刻蚀之前的假彩色扫描电子显微照片。图中显示了通过极化周期2Λ间隔的电极以及极化后产生的域反转。水平浅灰色条表示后续刻蚀波导的位置。
f) 计算的准相位匹配对于波导宽度为3000纳米。上图：作为驱动IDFG的两种输入波长（1和2）函数的彩色编码域宽度（半极化周期）。下图：作为两种输入波长的函数的输出IDFG波长。虚线三角形内几乎恒定的颜色编码（上图）表示对于3-6微米之间的IDFG输出波长所需的几乎均匀的极化周期（下图）。

其次，为了实现最佳的IDFG效率，所有频率分量在差频生成（DFG）阶段的时间重叠非常重要。图3 c) 展示了基于色散仿真，不同波导几何结构的群折射率。对于波导宽度在3-5微米之间，群折射率在1-5微米的光谱带宽内的变化小于1%，为了最大化非线性效应，我们选择了3微米的宽度。除了群折射率匹配，准相位匹配也是一个关键要求，我们在这里通过周期性极化来实现：图3 f) 可视化了周期极化域宽度（Λ = ∆π/k）作为两种输入波长组合的函数的准相位匹配（QPM）条件。上面面板表示极化域宽度（半极化周期），而下面面板表示生成的DFG波长。有趣的是，对于3-6微米的DFG输出波长（见图3 g)中的虚线三角形），可以通过几乎均匀的3.25 ± 0.05微米（极化周期为6.5 ± 0.1微米）的极化域宽度实现。尽管可能会降低转换效率，我们选择了一个线性啁啾的极化，覆盖从6.3到6.8微米的周期，以适应潜在的制造不完美。我们还注意到，尽管并非故意，二次谐波生成（SHG）相位匹配的QPM周期在6.2微米时相对类似。最终的两级波导设计如图3 d)所示。在总长为5毫米的波导中，我们将前4毫米分配给光谱展宽，1毫米分配给IDFG。芯片输入光面的波导宽度为2.5微米，在200微米的距离内收敛到w1 = 1.2微米。输出光面宽度等于DFG阶段的宽度w2 = 3微米，窄波导和宽波导部分之间的过渡长度为250微米。

接下来，我们用飞秒激光源泵浦波导，并使用两台光谱分析仪（横河AQ6377和AQ6374）记录输出光谱作为输入脉冲能量的函数。结果光谱如图4a)和b)所示，并在相同的波导几何结构下记录，耦合条件相同，唯一的区别是图4a)中的样品未极化，而图4b)中的样品已极化。未极化的波导在2.5微米以上的波长没有生成可检测的光。相反，极化的波导表现出在3-4.8微米之间显著的光转换。4.8微米以上的波长滚降与PECVD生长的硅包层的吸收有很好的相关性，如图4c)（右轴）所示。通过有限元法（FEM）对SC部分（1.2微米宽度）和DFG部分（3微米宽度）进行了吸收建模，结果发现，当波长超过5微米时，吸收超过10 dB/mm。OH吸收带在2.5-3.5微米之间，导致DFG部分的传输损耗为12 dB。超级连续谱中在4.2微米的相对窄吸收特征可以归因于CO2吸收。尽管在设计中未预期，这些光谱还见证了二次、三次和四次谐波的高效转换。我们将其归因于较高的极化阶次和模式阶次相位匹配以及不对称极化（即，由于制造不完美，极化周期不是严格的50:50占空比）。图4 c) 显示了对应于图4 a)、b)中虚线红线的光谱切片，在芯片脉冲能量为236皮焦耳时。与未极化结构相比，极化样品中的MIR部分增强了至少20 dB，与IDFG一致。基于宽带热功率计，极化波导的总聚焦外芯片输出功率为1.22 mW，对应于图4 c)中的光谱。与在相同热功率计上测量的外芯片输入功率进行比较，我们确定了传输效率至少为1.7%。假设对称耦合，这转化为每个光面的耦合效率为13%。基于IDFG的MIR光谱，虽然与泵浦超级连续谱光谱分离，但原理上可以构成具有零载波包络偏移频率的频率梳。然而，最近的研究表明，基频超级连续谱与其二次谐波之间的光谱重叠（在这里是这种情况）可以生成具有非零偏移频率的交错梳，跨整个光谱[42]；因此，还需要进一步研究以澄清MIR光谱的光谱结构。

图4 | 通过IDFG生成MIR梳
a) 未极化波导的输出光谱，作为估计的芯片上输入脉冲能量的函数。
b) 与a)中相同波导几何结构的输出光谱，但在IDFG阶段进行了周期性极化。236皮焦耳时的光谱切片由红色虚线指示，显示在c)面板中。与未极化波导不同，未极化波导在2.5微米波长以上没有观察到光生成，而极化波导显示出显著的MIR光生成，强度比噪声底高出20dB。虚线表示为两个波导宽度计算的波导损耗。

总之，我们展示了通过超级连续谱生成和随后的IDFG实现的从电信波长掺铒光纤激光器中生成MIR光，两者都在单一的5毫米纳米光子铌酸锂波导中实现。通过周期性极化实现的准相位匹配使得在输入脉冲能量约为200皮焦耳时，MIR辐射跨越3200 nm–4800 nm。未来的工作可能会研究IDFG输出的光谱结构，特别是其载波包络偏移频率。总体而言，我们的结果建立了电信和MIR波段之间的新联系，为集成MIR光子学和未来的研究开辟了机会。