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1、Department of Electrical Engineering, California Institute of Technology, Pasadena, CA, USA. 

2、Department of Physics, City University of New York,  New York, NY, USA. 

宽带光学频率梳是现代光学领域的重大成就之一。近年来，越来越多的努力集中在实现纳米光子平台上的宽带频率梳，这些应用包括双梳光谱学、光通信、光频合成和激光测距。然而，集成频率梳源的光谱覆盖范围仍远远落后于使用高脉冲能量激光器和离散元件的台面系统，后者最近已超越了六倍频光谱。这种多倍频频率梳对超短脉冲合成、阿秒科学和生物化学传感成像等应用非常有价值。

集成短脉冲频率梳源通常生成皮焦耳或飞焦耳级的脉冲能量，并且其光谱覆盖范围几乎只能达到一个倍频。这要求许多应用必须采用额外的光谱展宽阶段，而迄今为止，这些阶段完全依赖于使用离散放大器和元件的台面系统。飞焦耳级的多倍频相干光谱展宽机制目前仍超出当前光子技术的能力范围，因此，完全集成的多倍频频率梳仍然难以实现。

通常，通过将飞秒或皮秒脉冲（能量为0.1–10 nJ）通过具有二阶（χ(2)）或三阶（χ(3)）非线性特性的波导、晶体或光纤来实现显著的光谱展宽。在这些方案中，具有二阶非线性的波导因其最近在准相位匹配（QPM）和色散工程方面的进展而变得越来越高效，并且其性能优于三阶非线性波导。然而，为了达到一个倍频以上的相干光谱，它们仍然需要数十皮焦耳的能量，这远远超出了当前集成频率梳源的能力。

期望通过共振增强来改善光谱展宽的能量需求。然而，迄今为止，这类实验仍未能达到一个倍频的范围。这主要是因为立方非线性光谱展宽方案的色散需求过于苛刻，尤其是当它们与高品质因子（Q）要求结合时。事实上，即使是具有多倍频光谱响应的纳米光子学中的线性元件，设计和实现起来仍然具有挑战性。相比之下，二阶非线性不仅能在单程配置中降低能量需求，还提供了更广泛的非线性过程，能够通过光谱远端部分的非线性相互作用实现超宽相干光谱展宽。然而，必须设计适当的共振腔，以实现能够进行二阶非线性过程的工作模式，从而实现多倍频操作。

一个有前景的多倍频非线性共振腔路径基于同步（sync）泵浦的简并光学参数振荡器（OPO），这种振荡器至今已成功应用于体积光学中，通过宽带频率梳的半谐波生成实现高效的相位锁定下转换。近期的研究表明，同步泵浦OPO具有极短脉冲压缩和光谱展宽的潜力，同时保持泵浦的相干性。然而，体积非线性晶体中缺乏色散工程、低参数增益带宽和多皮焦耳阈值限制了它们在紧凑型和超宽带频率梳应用中的适用性。

最近，色散工程化光学参数放大器和窄带同步泵浦光学参数振荡器在铌酸锂纳米光子学中的发展，为克服这些限制并进入一种全新的超宽带超低能量非线性光学领域提供了可能，这个领域之前是无法触及的。

与以往非线性光子共振腔的实现方式截然不同，在本研究中，我们巧妙地设计并实现了一种芯片上同步泵浦的光学参数振荡器（OPO），其特点是具有低品质因子的共振腔，仅耦合接近泵浦半谐波的频率，而使泵浦及其高次谐波非共振。我们对泵浦及其半谐波进行了接近零色散的工程设计。该纳米光子同步泵浦OPO以创纪录的低阈值约18飞焦耳（fJ）运行。由于其低能量、高强度和相位敏感的放大作用，我们发现了OPO的一种工作模式，在该模式中，非线性相位补偿了腔体失谐，从而产生了多倍频的相干光谱。我们在约121飞焦耳的泵浦能量下测得了2.6倍频的频率梳，并实验验证了其相干性。我们还通过数值模拟复制了与这种多倍频展宽相关的宽带非线性动力学，并为更广泛的输出提供了设计指南。

工作原理与设计

图1a展示了芯片上同步泵浦光学参数振荡器（OPO）的设计，图1b显示了制作的设备。输入/输出耦合器的设计仅允许在泵浦的半谐波附近共振（详见补充材料I节），且腔体被设计为在这些波长下最小化色散。为了实现OPO的相位和频率锁定，OPO几乎在简并条件下同步泵浦，这要求腔体的往返时间为4纳秒（对于250 MHz重复频率的泵浦频率梳）。根据我们纳米光子铌酸锂波导的有效折射率，这相当于一个53厘米长的腔体。

图1 | 多倍频纳米光子OPO的原理与设计

a. 同步泵浦OPO在薄膜铌酸锂上的示意图，突出显示了关键特征。
b. 当中心设备在1μm处被泵浦时，多个设备的显微镜图像。由于二次谐波生成（SHG），芯片发出绿色光。顶部插图为螺旋区域的扫描电子显微镜图像，底部为包含16个OPO的整个芯片的照片。
c. 展示短泵浦脉冲如何利用近零色散设计的光学参数放大器。顶部为模拟增益谱图，展示了具有60 fs²·mm⁻¹半谐波群速度色散（GVD）和26 fs·mm⁻¹群速度不匹配（GVM）的波导，底部为制作的近零色散波导。实心橙色线标示了泵浦的中心波长，橙色阴影区域标示了100-fs源的3 dB带宽（BW）。
d. 展示OPO的不同工作模式随泵浦脉冲能量的变化，并给出每个模式下的往返时间输出。PSD表示功率谱密度。

为了在飞焦耳级泵浦脉冲能量下实现超高、超宽、相位敏感的增益，从而能够生成相干的宽带频率梳，OPO包括一个10.8毫米的光学参数放大器，并进行了适当的色散工程和准相位匹配（QPM）。具体来说，我们的目标是最小化泵浦和信号的群速度色散（GVD），以及泵浦与信号之间的群速度不匹配（GVM）。图1d展示了当将100飞秒的泵浦与接近零色散设计的波导耦合时，可以获得的较大增益带宽，相比之下，大色散波导通常用于广泛调谐的OPO。

同步泵浦操作的极化周期、腔长和耦合器的设计细节见补充材料I节。

图1d展示了该纳米光子OPO的不同工作模式。在低泵浦脉冲能量下，当增益克服腔内损耗时，OPO超过阈值进入工作状态。这通常是OPO工作以产生与泵浦相位锁定的相干输出的常规模式。在更高的泵浦脉冲能量下，简并OPO通常会过渡到不稳定的工作模式，在该模式下，相位锁定的操作减弱。然而，在这里我们发现，远超阈值时，OPO可以通过腔体补偿非线性相位而转变为相位锁定状态。这种重新相干的现象在伴随的时域图中得到了强调，其中，在有限次数的往返后，输出脉冲的强度在多倍频情况下稳定，并表现出超短的特征。值得注意的是，这种远高于阈值的OPO动力学，包括相干性重新出现的现象，并没有被现有的简化模型充分描述。

实验结果

在图2a–c中，我们展示了纳米光子OPO的近阈值性能。通过扫描泵浦的重复频率600Hz，我们观察到OPO的振荡峰（图2a）。这些峰是双重共振操作的特征。在每个振荡峰的中心，我们可以主动锁定泵浦的重复频率，图2b展示了三个振荡峰在泵浦重复周期与腔体往返时间之间的不同失谐下的近阈值信号光谱。在图2c中，我们展示了这些峰的输入-输出脉冲能量增长。通过外推，我们可以得到阈值和斜率效率（ηSL），并将具有最低阈值的峰定义为零腔体失谐状态。对于这个峰，我们估计OPO的阈值约为18飞焦耳。

图2 | OPO表征

a. 在泵浦重复频率通过PZT换能器在泵浦激光腔中以600Hz调制时，接近阈值的OPO振荡峰。
b. 在35飞焦耳泵浦能量下的信号光谱，对于三个不同的往返失谐情况。
c. 不同振荡峰对应的OPO信号增长与泵浦能量的关系，以及它们的斜率效率（ηSL）。
d. 输出光谱，OPO振荡峰和在54飞焦耳、109飞焦耳和121飞焦耳泵浦能量下的拍频测量。图(ii)、(v)和(viii)中的OPO振荡峰是在相同探测器放大设置下获取的。图(iii)、(vi)和(ix)中的射频（RF）拍频是通过自由空间和芯片OPO之间进行测量的，它们共享相同的泵浦，且泵浦重复频率随时间调节，扩展数据见补充材料II-B节。

在图2d中，我们展示了OPO的三个特征输出光谱。在54飞焦耳泵浦能量下，我们观察到常规的OPO行为。泵浦、半谐波和二次谐波信号出现了光谱展宽，且泵浦与半谐波之间明显出现了和频生成。在109飞焦耳的泵浦能量下，我们观察到从600nm到2710nm的连续光谱，在121飞焦耳时，我们观察到从443nm到2676nm的连续光谱。2.8μm处的凹陷与铌酸锂和/或缓冲层中的OH吸收峰有关，680nm和1135nm处的拐点则是由于模式交叉（补充材料II节）。值得注意的是，121飞焦耳的光谱在光谱的长波长侧出现了一些独特的特征，而这些特征在109飞焦耳的泵浦情况下并不存在。

为了表征这些泵浦脉冲能量下OPO的相干性，我们将芯片的输出与一个自由空间OPO的输出进行干涉，后者由相同的激光泵浦，并使用以2.1μm为中心的滤波器。当OPO工作在相干模式时，简并OPO的半谐波输出梳可以有两个可能的载波包络偏移频率（CEO频率），它们相差泵浦重复频率的一半（frep/2），具体取决于振荡峰的位置。当芯片OPO输出的梳与自由空间OPO输出的梳有不同的CEO频率时，在空间和时间重叠它们的输出时，应该观察到frep/2的拍频信号。对于图2d中的相干性测量，我们通过压电（PZT）执行扫描泵浦-腔体失谐的时间变化，这控制泵浦重复频率。在54飞焦耳泵浦能量下，图2d(ii)显示芯片OPO在某些失谐下表现出特征，其相干性通过OPO之间的frep/2拍频信号得到了体现（图2d(iii)）。在109飞焦耳的泵浦能量下，OPO功率和拍频信号中都缺乏这些特征，表明芯片OPO已从相干模式过渡到非相干模式。然而，在121飞焦耳时，OPO的峰值结构和射频拍频信号重新出现，标志着相干工作模式的重新出现。

这些光谱中二次谐波部分的相干性通过使用光子晶体光纤扩展泵浦的输出进行确认。我们将这种扩展的泵浦与芯片OPO的二次谐波部分进行干涉，并观察到载波包络偏移频率（fCEO）和泵浦重复频率（250MHz）的拍频信号，无论失谐如何（补充材料II-E节）。特别地，在121飞焦耳泵浦能量下，由于半谐波和二次谐波梳都与泵浦相干，且光谱的所有频率部分都是通过这三个梳的参数过程生成的，我们得出结论：连续的2.6倍频光谱（图2d）是相干的。我们实验上观察到，该模式在输入功率的变化范围内稳定存在，这与我们的数值模拟一致。因此，我们甚至可以锁定泵浦的重复频率，以保持OPO在此状态下振荡。在补充材料II-E节中，我们展示了拍频信号在几分钟内保持的情况。

图3 | 模拟结果展示纳米光子OPO的不同操作模式

a. 随着泵浦能量的增加，从（i）近阈值的相干操作到（ii）非相干操作，再到（iii）回到相干操作的过渡。图中展示了三种不同泵浦强度下的往返时间演化（i）–（iii）和输出光谱（iv）–（vi），使用了实验参数，并且腔体失谐为-10.5飞秒。
b. 三倍频相干OPO。使用相同的实验参数，唯一的不同是周期极化铌酸锂的最后1毫米被替换为渐变极化周期。泵浦脉冲能量为250飞焦耳。

为了说明这个远超阈值的OPO的动力学以及如何在如此宽的光谱范围内建立相干性，我们转向数值模拟。为了捕捉OPO中发生的多倍频非线性交互，我们将纳米光子腔体中的电场建模为频域中的单一包络，并使用分步傅里叶法来描述在周期性极化的铌酸锂区域中的传播，并使用线性滤波器来描述腔体反馈（补充材料III-A节）。在图3a中，我们展示了如何使用与实验相匹配的参数捕捉不同的工作模式。在16飞焦耳（图3a(i)）时，OPO超过阈值并在约20次往返后稳定。随着泵浦脉冲能量的增加，OPO形成所需的往返次数减少，在137飞焦耳（图3a(ii)，约9倍于阈值）时，我们看到OPO输出变得不相干。最后，在大约204飞焦耳（图3a(iii)，约13倍于阈值）时，半谐波恢复了相干性，建立了一个包含时间特征为4fs的二倍频连续梳（补充材料III-C节）。

在我们的模拟中，观察到这种重新相干发生在一个模式中，其中由于与泵浦的相互作用，半谐波在单程传播中累积了π的非线性相位，并通过腔体失谐得以平衡。这个现象在所示的模拟中成立，在-10.5飞秒的失谐下，谐波信号在每次往返传播过程中累积了线性相位π。在16飞焦耳的时间演化图（图3a(i)）中，可以观察到π相位移，这是由泵浦信号干涉引起的两个往返周期性时间移位。在重新相干的模式（图3a(ii)）中，然而，观察不到这种在干涉条纹中的波动，因为这种π相位移正好补偿了累积的非线性相位。

在多倍频相干模式下，我们进一步观察到，平均输出光谱（图3a(vi)）显示出与非相干模式（图3a(v)）不同的光谱条纹。这是因为在非相干模式下，由于每次往返的波动，平均处理后洗掉了这些特征。这种对比在图2d中的测量光谱中也得到了体现，分别对应于非相干模式和多倍频相干模式。

在模拟中，我们进一步研究了如何将OPO的相干操作扩展到更广的光谱。通过将周期性极化的铌酸锂区域的最后1毫米替换为用于高效二次谐波和和频生成的渐变极化周期，我们实现了一个三倍频连续频率梳，其泵浦能量约为250飞焦耳（图3b）。

结论与讨论

图4 | 集成光谱展宽与频率梳同步泵浦OPO的性能比较

a. 集成频率梳光谱展宽方案的波长覆盖范围和泵浦脉冲能量。箭头表示泵浦波长。
b. 同步泵浦OPO的频率梳重复频率和泵浦阈值能量。标记形状表示每个OPO的不同腔体和非线性（NL）元件组合，分类包括自由空间、光纤、集成、体积、光纤和纳米光子。在两幅图中，顶部的图例表示非线性元件的材料。TFLN为薄膜铌酸锂；OP为定向极化；MF为微结构光纤；HNLF为高度非线性光纤45–67。

在图4中，我们将我们的结果与其他集成光谱展宽方案和同步泵浦光学参数振荡器（OPO）进行了比较。该图突出了我们的纳米光子OPO设计及其工作模式如何实现了相干光谱展宽能效的数量级提升。我们的工作代表了具有最低阈值的同步泵浦OPO，其实现得益于近零色散设计。这种超低阈值操作使得我们能够进入一个以前未被探索的OPO工作模式，在此模式下，超宽相干光谱展宽作为腔体失谐与非线性相位移之间平衡的结果得以实现。

总之，我们通过实验展示了一种几乎同步泵浦的纳米光子OPO，它在接近零群速度不匹配（GVM）、零群速度色散（GVD）、飞秒泵浦、高增益低品质因子（低finesse）模式下运行，最终产生了仅需约121飞焦耳能量的超宽带相干输出。这个2.6倍频的频率梳为芯片上应用提供了前所未有的机会，包括波长分复用（WDM）、双梳光谱学和频率合成等。我们展示了OPO从非相干模式到相干模式的过渡，并为在飞焦耳级别实现更广泛的频率梳源提供了路径。

方法

设备制造
我们的设备是在700纳米厚的X-cut镁铝酸锂薄膜铌酸锂（MgO-doped thin-film lithium niobate）上制造的，基底为SiO₂/Si（NANOLN）。按照参考文献38中的步骤，我们使用Lift-off技术在设备上刻画Cr/Au极化电极，极化周期范围为4.955μm到5.18μm，共16个固定极化周期，并施加电压周期性地翻转铁电域。在极化完成后，我们移除电极，并使用氩气刻蚀和氢硅烯三氧化物（hydrogen silsesquioxane）作为刻蚀掩模进行波导刻蚀。最后，我们对波导端面进行机械抛光，以实现对接耦合。每个OPO的占地面积为0.5毫米×13毫米。

光学测量
测量是使用Menlo Orange HP10 Yb锁模激光器进行的，激光器中心波长为1,045nm，输出100飞秒的脉冲，重复频率为250 MHz，具有±1 MHz的调谐范围。光通过Newport 50102-02反射式物镜进行耦合，选择该物镜是因为其具有最小的色差。本论文中所有的结果都来自于一个具有5.075μm极化周期的设备，操作温度为26°C，并由热电冷却器调节。最低OPO阈值是在泵浦重复频率为250.1775 MHz时获得的，我们定义为零失谐状态。该设备的总通量损耗为43.4 dB。根据参考文献38中的方法，我们测量了输入耦合损耗为35.7 dB，输出耦合损耗为7.7 dB。图3d中的光谱是通过两台不同的光谱分析仪收集的，分别为Yokogawa AQ6374（350–1,750nm）和AQ6376（1,500–3,400nm）。这些光谱分析仪均使用High3灵敏度模式，除了121飞焦耳泵浦能量的情况，使用了High2模式。图2d中的射频光谱是通过电子光谱分析仪（Rhode & Schwarz FSW）和InGaAs高速光电二极管（DSC2-40S）收集的。二次谐波生成拍频信号是使用高速硅雪崩光电二极管（Menlo Systems APD210）收集的。

数值模拟
我们使用商业软件（Lumerical）求解了补充材料I和II中展示的波导模式，这使我们能够对设备进行色散工程设计并实现准相位匹配（QPM）。对于非线性光学模拟，我们解算了一个分析性的非线性包络方程（补充材料III）。这些模拟是在泵浦与腔体之间没有常数相位偏移的情况下进行的，除非另有说明。由于模拟是在1.7 ps的时间窗口内进行的，需要提到的是，光谱的短波长部分会超出我们的模拟时间窗口。例如，模拟参考框架中，半谐波信号波长2,090 nm和泵浦的二次谐波522 nm之间的群速度不匹配（GVM）为721 fs·mm⁻¹。因此，模拟中的上转换光谱部分往往比实验测量的结果要小。在这些模拟中，我们只考虑了χ(2)非线性的影响，没有考虑χ(3)的影响。特别是考虑到低脉冲能量和腔体的低品质因子，我们认为这是一种良好的近似，但这可能是实验与模拟之间小的差异的另一个原因。