摘要

将热释电锂钽酸盐（LiTaO₃，简称 LT）晶片与亚波长谐振吸收器集成，制备了在亚毫米波和太赫兹（THz）频率下可实现光谱选择性的室温探测器。利用可调谐的反向波振荡器（BWO）在 0.3–1.0 THz 范围内测量了光响应谐振特性。所得传感器特性与电动力学仿真设计预测高度一致，仿真揭示了谐振吸收对设计参数的依赖关系。在无电学放大的情况下，探测器的最大响应度和探测率分别约为 340 V/W 和 6 × 10⁶ Jones (cm⋅√Hz)/W(cm·√Hz)/W(cm⋅√Hz)/W。其选择性和响应度可通过电感–电容（LC）谐振加热靠近表面的热释电材料、随后通过整体快速热平衡来理解。器件表面间出现的响应电压与估算的温升以及已知的 LT 热释电系数基本一致。这类探测器阵列可作为紧凑型太赫兹光谱仪，用于化学化合物（例如阿片类药物）的远程探测。

关键词—热释电器件、遥感、亚毫米波器件、太赫兹（THz）超材料。

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I. 引言

太赫兹（THz）频谱范围在实际技术中滞后于其他频谱范围。宽带热源较弱，室温探测器的速度、灵敏度和光谱选择性都有限。此外，现有的硬件也较为笨重。该频谱范围覆盖了复杂有机分子的特征吸收带，并且大气透过窗口存在，损耗低于 0.1 dB/m [1]。具有独特 THz 光谱特征的物质包括阿片类药物 [2]，[3]，因此它们是太赫兹远程检测的有前景候选对象。一个选择不同波长的 THz 探测器阵列将能够作为一个紧凑型光谱仪，应用于此类检测。其他可能的应用还包括生物医学成像、安全筛查和材料表征。

许多 THz 探测器基于热测量机制。低温热辐射计、室温热释电探测器或高雷细胞探测器广泛用于实验室的远红外/THz 光谱测量，波长范围为 20 µm–1 mm（15–0.3 THz）。它们的灵敏度基于材料被电磁波加热时的电阻率、极化或机械特性的变化。热电探测器 [4] 也很常见。所有这些热测量探测器具有广泛的光谱响应，这使得它们适合与光谱仪一起使用，例如笨重且复杂的傅里叶变换光谱仪。通过共振吸收涂层，可以使这些探测器具有选择性。由于额外的质量会增加热容量并减慢响应，因此通常更倾向于使用薄涂层。

薄型电感-电容（LC）谐振吸收器是已知的。一个简单的单层结构是分环谐振器 [5]，[6]，其中电感 L 由环形结构定义，电容 C 由裂缝定义。双层 LC 谐振器是所谓的金属-绝缘体-金属（MIM）结构，其中电感 L 的值由表面金属补丁的横向尺寸定义，电容 C 的值由该尺寸以及补丁与接地平面之间的厚度和介电常数定义。许多不同类型的这两种结构已经应用于热辐射计 [7]。我们专注于将单层金属谐振器与热释电机制结合，用于选择性 THz 探测。

我们的设计包括在热释电材料顶面上形成 LC 谐振器的金属图案。光谱选择性 THz 吸收就在这里发生。位于热释电材料底面上的连续金属膜提供了另一种电气接触，用于感测热引起的极化。顶面图案包括一个周期性的金属补丁阵列，补丁之间被连续的金属膜包围。补丁和膜之间有狭窄的间隙，这定义了平面内的电容。顶补丁的尺寸定义了平面内的电感。补丁呈十字形，提供了一个额外的设计参数，用于在不改变电感或对极化的敏感度的情况下控制电容 [8]。该设计的初步报告见于 [9]。

图 1. 设备设计的一个单元格示意图。
上图为顶视图（xy 平面）。
下图为侧视图，xz 平面，中心切片，厚度不按比例显示。

II. 方法

热释电材料是 50 µm 厚的 z-cut 锂钽酸盐（LT）。金属膜为金（Au），通过蒸发在 Ti 粘附层上蒸发沉积。示意图 Fig. 1 显示了一个单元格的几何参数，用于表征顶层金属图案 [9]，[10]，[11]，[12]，[13]，侧视图显示了层叠结构。单元格按周期阵列排列，便于制造和仿真。阵列周期 W 被选为 l + 4t，其中 l 是十字形的长度，t 是十字与周围金属膜之间的距离。十字臂的宽度为 t1。共振频率应与 W 无关，前提是其他参数值保持不变 [14]，[15]，[16]。十字形的电感与 l 成正比，十字形与周围金属之间的电容与 t 成反比。仿真结果表明，共振场不会延伸到接地平面，从而确认由热释电厚度定义的任何电容对共振频率没有影响。

有限元仿真在 CST Microwave Studio 2019 中运行，由 Mathworks 提供。根据 [17] 中提供的介电常数数据，我们取 LT 介电常数的实部，在 0.25–1 THz 范围内几乎保持常数值 47。我们假设其虚部从零频率开始线性增加，1 THz 时约为 4 [17]。这种复介电常数的线性频率依赖性是任何介质材料的预期特性 [18]。其他已发布的实部值 [17]，[19]，[20]，[21] 与我们使用的值相差 ±10%。我们从 [17] 中选择的虚部值位于已发布值范围的较高端。仿真中使用了周期边界条件和线性极化的法向入射激励信号。LT 是一种各向异性介质，普通光线和非凡光线的介电常数不同，但这些差异小于由已发布值范围给出的不确定性。此外，不管入射极化如何，金属补丁附近都会出现两个极化分量。因此，试图通过考虑各向异性来精确计算是不合理的，因此我们没有这样做。

设备的制造采用接触光刻技术，使用单一光掩模。100 nm 厚的金导电层通过电子束蒸发沉积在 5 nm Ti 粘附层上，覆盖在上下表面，仅对顶层进行图案化。使用单一光掩模选择 25 个具有不同尺寸的图案，每个图案都是一个独特的周期阵列。每个十字阵列覆盖 1 cm² 的面积，重复图案具有唯一的设计参数值 W、l、t 和 t1。每个制造的 LT 探测器芯片被覆盖上单一的十字阵列配置。对于本文，两种探测器分别来自两个图案。它们的参数值分别为 30、16、3.5 和 4 以及 40、28、3 和 2（单位为微米）。结果的第一个探测器样品被标记为（2_2），第二个为（3_4），根据在掩模上的行列位置编号。每个探测器芯片都被安装在一个无引脚陶瓷芯片（LCC）载体上，并使用银导电油漆固定。

通过傅里叶光谱仪和 4 K 硅热辐射计收集的反射光谱 [10] 显示出与仿真结果一致的共振存在。然而，在 1 THz 以下，信噪比（SNR）和光谱分辨率较差。本文报告了使用可调反向波振荡器（BWO）微技术设备的探测器响应光谱，SNR 更好。BWO 管的发射范围为 160–260 GHz，并通过倍频器获得 320–520 GHz 范围的光谱。另一个 BWO 管用于 750–1000 GHz 范围。我们的光谱覆盖范围在 520–750 GHz 范围内存在空白。

高雷细胞记录了 BWO 功率光谱作为参考。高雷细胞的光锥收集孔径直径为 1 cm。制作了一个装置，使高雷细胞在光束中的位置可重复，并且该装置也将我们的实验探测器对准到相同位置。在探测器前放置了一张高密度黑色聚乙烯薄膜，该薄膜在所研究的光谱范围内没有明显特征，旨在阻挡来自 BWO 热阴极的红外和可见光辐射。在关闭 BWO 加速电压时，发现此过滤器能够有效地消除由于热阴极发出的红外线引起的残余信号。经过低噪声电压前置放大（Stanford Research SR560）后，调制的 BWO 信号被同步锁相放大（Stanford Research SR530）。通过使用已知的高雷细胞响应度（在 20 Hz 切换频率下为 17,500 V/W）来确定由高雷细胞收集的信号功率。然后，通过估算 ∼1 cm 光束直径，推算入射强度在探测器平面上的分布。每个探测器上的入射功率光谱通过将入射强度光谱与该探测器的面积相乘来计算。第三部分给出的响应度值是探测器信号电压除以前置放大器增益得到的，因此本文呈现的性能指标为未放大的探测器值。

探测率（D*）是探测器面积（cm²）除以噪声当量功率（NEP）（W/√Hz）的平方根。探测器面积通过使用光学显微镜和经过校准的视场，并结合图像处理程序 ImageJ 确定。有效面积是顶面上完整的周期图案，包含约 10,000 个亚波长单元格。探测器的噪声电压光谱（V/√Hz）通过与频谱分析仪（Hewlett-Packard 3582A）测量，并除以前置放大器增益（Stanford Research SR560）来确定。NEP 是在 2 kHz 时，带宽为 1 Hz 的噪声电压除以响应度。对于 1000°C 黑体的响应度已在 [9] 中报告。入射功率通过在黑体温度下的带内辐射 [W/(cm²·sr)]、黑体孔径面积和从黑体孔径到探测器的固体角度来计算。确定带内辐射的带宽通过仿真中观察到的共振的中心频率和带宽来决定。响应度 R 对角频率 ω 的依赖关系通过拟合函数

来分析，以确定直流响应度 R₀ 和热时间常数 τ。

图 2. 设备平面上金属化层上下表面的模拟电场强度，针对设备 3_4，入射强度为 0.5 µW/cm²，共振光学频率为 0.73 THz。

图 3. 一个单元格中模拟电场强度的侧视图。

图 4. 在 20 Hz 切换频率下测量的响应光谱与模拟反射率 R。

图 5. 设备 3_4 的模拟吸收率光谱。

图 6. 线中心频率和峰值共振器吸收率与间隙尺寸 t 的关系总结。周期 W 保持不变，因此 l = W − 4t 随着 t 的增加而减小。

图 7. 使用黑体源时，两个探测器的响应度与切换频率的关系。符号为实验数据，线条表示公式 (1)，其中给出了零频率响应度 R0 和热时间常数 τ 的值。

图 2 展示了样品 3_4 在其 0.73 THz 共振时模拟的电场强度分布的顶视图（xy 平面）。金属的边界用黑线表示。（金属或间隙两臂交叉处的黑线并非实际边界。）入射波的极化方向沿 y 轴，即垂直方向。图的上半部分显示了十字架上表面平面的电场。电场局限于十字架和周围金属之间的间隙，类似于电容器板之间的电场。（不对称性可能是数值伪影。）电场在极化方向上在十字架的尖端处最强，这与任何尖锐导体附近的电场分布一致。原始模拟假定每个单元格的功率为 0.5 W（31,250 W/cm²）。图例中的电场值已根据该强度与估计的实验值 0.5 µW/cm² 在 0.73 THz 下入射到 3_4 的比值的平方根进行了缩放。

图 2 的下半部分展示了金属与介电材料之间界面的电场。我们可以看到电场显然扩展到介电材料和导体下方。电场强度几乎比上表面平面的强度弱一个数量级。

图 3 展示了模拟电场分布的侧视图，取自通过十字垂直臂中心的平面。电场在金属十字架末端的上表面最强。LT 晶片的背面由靠近图右边缘的垂直黑线表示。电场仅渗透约 50 µm LT 厚度的 3%，在接地面附近没有观察到电场。一个直接的后果是，背面金属化层对 LC 共振的整体电容贡献非常小。第二个后果是，由于欧姆和介电损失造成的瞬时加热仅局限于表面附近，因此热分布非常不均匀。然而，LT 内的热平衡时间比实验中报告的切换周期要短，因此报告的响应对应于均匀的温度分布。

图 4 展示了 20 Hz 切换频率下的测量响应光谱。响应峰的频率位置与模拟反射率光谱中的谷值非常吻合，后者也被展示出来。在 20 Hz 切换频率下，3_4 探测器的最大响应度为 186 V/W，出现在 938 GHz；对于 2_2，值为 68 V/W，出现在 800 GHz。对应的噪声等效功率（NEP）值分别为 0.13 和 0.26 µW/√Hz。最大检测度（D*）值分别为 3.1 × 10⁶ 和 1.7 × 10⁶ cm√Hz/W（Jones）。我们使用公式 (1) 和 12.5 毫秒的时间常数（见下文）计算了零切换频率下实现的最大 R0 和对应的 D* 值，分别为 344 V/W 和 5.7 × 10⁶ Jones。

图 4 确立了模拟与实验结果的一致性。因此，可以自信地使用模拟来预测在更广泛的参数范围内的光谱响应，而这些参数并未被实际制造和测试。模拟显示，共振位置和共振强度对 t1 的依赖性在 l 和 t（以及 W）恒定时较弱。对于 l = 28 µm 和 t = 3 µm（W = 40 µm），将 t1 从 2 微米变化到 5 微米会使 0.72 和 0.95 THz 的带宽蓝移 1%，较低频段减弱 9%，较高频段增加 23%。0.4 THz 的带宽红移 1%，其峰值吸收率增加 38%。

图 5 展示了对于恒定的 t1 = 2 µm，同时变化 l 和 t（使 W 保持恒定）时的模拟吸收率（A = 1 − R）光谱。参数 t 增加了 2.5 倍，而十字架的长度 l = W − 4t 同时从 32 微米减少到 20 微米，仅减少了 1.6 倍。

图 6 总结了共振频率和峰值吸收率的变化。我们考虑一个 LC 电路模型，其中电感 L 与十字架的长度 l 成正比，十字架与周围金属之间的电容 C 与 t 成反比。因此，随着 L 和 C 同时减小，共振频率 1/√(LC) 将增加，增幅为 √(1.6 × 2.5) = 2。模拟结果显示，两个较高频带的频率确实有所增加，但仅增加了约 1.25 倍。0.4 THz 频带几乎没有变化，因此该频带很可能来自另一种与参数 l、t 和 t1 无关的共振类型。绝缘层的色散可能会产生这种固定的共振 [22]，[23]，但 LT 在 1 THz 以下的色散较弱。

图 7 展示了两种探测器的响应度随切换频率变化的图表。这是对 [9] 中发布的实验数据的重新绘制。值是模拟中三个频带的半峰全宽内的黑体辐射的平均响应度，因此，这些值小于上文用窄带 BWO 测量的共振峰值响应度。图中的线是根据公式 (1) 和插图表中的 R0 值以及相同的 12.5 毫秒时间常数计算得出的。

IV. 讨论
对于图案 3_4 中十字架的一个部分，电感的数量级估算为 L = µ0l = 2.8 × 10⁻¹⁷ H。将十字架两端的间隙视为一对平行板电容器，得到电容 C = 2ε′ε₀t₁d/t = 5.6 × 10⁻¹⁷ F，其中 ε′ 是相对介电常数的实部，d 是金属厚度。然后，估算的共振频率为 1/[2π√(LC)] = 4 THz。考虑到这些 L 和 C 的估算非常粗略，这个结果与观测到的共振频率非常接近。这种一致性可以作为从模拟中获得更准确的共振值的合理性验证。图案中其他几何特征的存在及其各自的 L 和 C 值可能解释了观察到的多个共振现象。

模拟结果表明，由吸收的 THz 辐射产生的热量发生在金属十字架图案的表面附近。我们通过傅里叶方程估算了垂直方向的热平衡时间 τv。温度传播的距离为 √(χτv)，其中热导率 χ = κ/(ρc)，密度 ρ = 7.46 g/cm³，热导率 κ = 4.6 W/(m·K)，比热容 c = 100 J/mole·K [24] = 0.42 J/g·K。由此，χ = 1.4 × 10⁻⁶ m²/s。将传播距离设为晶片厚度，得到 τv = 1.7 毫秒。这个垂直热平衡时间是 20 Hz 切换周期的一半的 15 倍。因此，关于热引起的压电极化，从而导致可测量信号的加热可以认为是均匀的。

图 7 中的 12.5 毫秒时间常数表示热量提取的速率，主要是通过衬底的背面传导。通过改善热耦合（以牺牲响应度为代价），这一过程可能会加速。对于给定的探测器尺寸，极限将是 LT 晶片内部垂直热传输的 1.7 毫秒时间常数。要将切换频率的相应极限提高到约 1 kHz 以上，就需要减少探测器的厚度。

THz 电场在金属和介质中都会产生热量。比较它们对整体温度升高的相对贡献，有助于未来的优化工作。介电质的加热是由于其介电常数的虚部 ε′′，对于 LT，0.73 THz 下的 ε′′ 值大约为 3 [17]。对于单色波，介质单位体积的热量生成率为 (ωε₀ε′′/2)E₀² = 350 W/m³，其中我们使用了来自图 3 的约 6 V/m 的场强。估算的加热介质体积为十字架面积 (112 µm²) 乘以大约 1.6 µm 的电场穿透深度（见图 3），得到体积 1.8 × 10⁻¹⁶ m³。半个 20 Hz 切换周期为 25 毫秒。因此，介质中在一个切换周期内产生的热量约为 1.6 × 10⁻¹⁵ J。

对于十字架中的焦耳加热，我们注意到在 THz 频率下，表皮效应非常强。THz 电场的穿透深度 [26] δ = √(2/ωµ₀σ) = 90 nm（使用 σ = 1/(2.44 × 10⁻⁸ Ω·m) 计算金属的电导率）。这个穿透深度大约与金属总厚度相同，因此可以认为 THz 电场在十字架的厚度内大致是均匀的。然而，电场的强度因 δ/λ = 0.0002（在 0.73 THz 下）而减弱，这解释了为什么图 2 中金属内部没有电场。因此，金属皮层内的平均电场强度仅为 10⁻³ V/m。单位体积内的焦耳加热速率大约是 10⁻¹⁷ W/m³。因此，在一个切换周期的一半中，金属中散失的热量仅为 10⁻¹⁷ J，这在与介质加热相比几乎可以忽略不计。

因此，热量主要在介质的表面区域产生，然后在 1.7 毫秒内散布到 LT 内的一个图案单元格下，最终通过背面表面在 12.5 毫秒内被提取。热量在晶片体内的扩散减少了最大温度升高，从而减少了极化变化和电压输出。为了提高响应度，可能需要将 LT 厚度从 50 µm 减少到约 2 µm，而不显著改变共振。低于此厚度，电场将与接地平面产生强烈的相互作用，吸收机制将变成类似 MIM 共振器的模式，即共振将发生变化。

LT 的摩尔质量为 236 g/mol，因此 LT 的摩尔体积为 0.0316 mol/cm³，且 LT 在一个图案单元格下包含 2.5 nmole。我们使用来自 [24] 的比热容值 100 J/mol·K，得出 LT 在一个图案单元格下的热容为 250 nJ/K。因此，由电场引起的在介质体内单位单元格的温度变化为 6 nK，忽略所有环境热损失。

LT 室温下的压电系数，即自发极化的单位温度变化引起的变化，值为 0.019 µC/cm²·K [24]。对于我们估算的温度变化，得到的极化变化为 1P = 1.1 × 10⁻¹⁰ µC/cm²。这导致表面电荷密度变化相同的大小，并在压电体内出现相应的去极化场 1P/ε₀ = 120 V/m。我们将其乘以 LT 厚度，得到响应为 6 mV。作为对比，我们使用 20 Hz 时的 150 V/W 的响应度（见图 4）、0.5 µW/cm² 的入射强度和图案单元格面积，得到的电压为 1.2 mV。这低于根据估算的 1P 得出的值，差距为 5 倍，但考虑到使用的热模型的简单性，这个一致性仍然非常值得注意。包括对环境的热损失将会提供更好的一致性。

通过减少 LT 厚度到 2 µm，可以将诱发的温度变化增加 25 倍，因为热容减小。如上所述，电场将开始与接地平面强烈相互作用。这可能会修改共振谱，因此需要重新考虑金属图案的尺寸。薄化可以加速整个 LT 厚度的加热，并且更有效的热提取可以使切换频率更高。我们注意到，类似的 THz MIM 设备在 [27] 中使用了介质厚度与波长的比值较小的配置，这些设备由简单的非连接方形补丁构成。

我们还模拟了磁场分布。在 THz 频率下，相对磁导率是实数，值为 1，因此磁场不会引起加热。模拟的磁场分布类似于沿 y 方向的载流导线附近的情况，即它是由于在与入射偏振平行的十字架部分中激发的线性电流引起的。磁场强度由于表面法向的延迟效应呈正弦变化，周期约为 LT 厚度的 2/3。这个周期对应于 2 × (2/3) × 50 µm = 67 µm 的波长。0.73 THz 共振的自由空间波长为 410 µm。对于 LT 的 ε′ = 47，折射率 n = 6.8，折射后的波长为 410 µm/6.8 = 60 µm。这个值与从磁场模拟中得出的估算值合理匹配。它还表明，观察到的共振与 LT 内部的任何 λ/2 或 λ/4 垂直腔共振并不重合。然而，调整压电体厚度以实现这种共振可能会提高响应度。