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摘要——钛酸钡（BTO）因其较大的非线性光学系数，特别是Pockels系数，以及新近可用的薄膜基板，近年来在集成光子学技术中引起了广泛关注。在本研究中，我们报告了一种无重新沉积干法刻蚀技术的发展，该技术用于单片BTO-绝缘体光子学，能够产生非常低的表面粗糙度和高垂直度的波导。利用该技术，我们实验性地展示了首个内在质量因子Q > 100万的BTO微谐振腔，并且波导传播损耗小至0.32 dB/cm，代表了迄今为止任何BTO基础集成平台中报告的最低损耗。此外，我们还展示了具有VπL = 0.54 V·cm和有效电光系数reff = 162 pm/V的Mach-Zehnder幅度调制器。

钛酸钡（BaTiO₃ 或 BTO）因其异常大的Pockels系数（体积测量 r₄₂ = 1640 pm/V [1]）在电光（EO）应用中引起了广泛关注，且已有多项努力旨在将这一优势应用于集成光子学。最早的尝试主要集中在将BTO薄膜与硅[2–7]、氮化硅[8–11]或二氧化硅[12]进行混合集成，以便在不直接刻蚀BTO层的情况下实现电光功能。最近，BTO-绝缘体基板的出现[10, 13]使得在晶体BTO波导中实现完全的光学约束成为可能。这一向单片平台的转变为充分利用Pockels系数和BTO的其他非线性光学特性提供了新的机遇[14–20]。

目前，BTO-绝缘体基板用于单片集成光子学的刻蚀技术仍处于初期阶段。特别是，能够产生光滑且高度垂直的侧壁的优质干法刻蚀技术仍在开发中，但它们对最小化散射和弯曲损耗至关重要。最初的BTO加工尝试依赖于传统的氟或氯基干法刻蚀化学工艺[21, 22]。然而，这些工艺往往会生成不可挥发的氟化钡和氯化钡副产物，这些副产物会附着在刻蚀的侧壁上，导致表面粗糙度增加并提高光学散射。这些副产物难以去除，且需要高温处理[22]，而这样的处理方法对于BTO并不合适，因为其低居里温度。另一种替代方法是Ar+离子铣削[15, 16]，它依赖物理离子轰击，避免了化学副产物并能获得良好的侧壁垂直度。然而，在这种方法中，也常见到溅射材料在刻蚀的侧壁上物理再沉积，导致表面质量下降。尽管在Ar+刻蚀LiNbO₃和LiTaO₃时也会发生类似的再沉积，但可以通过选择性湿法清洗过程有效去除[23, 24]。不幸的是，针对BTO的等效湿法清洗方法尚未找到。在附录§S1中，我们展示了常见的刻蚀后湿法清洗方法——包括RCA-1、热piranha、KOH和缓冲氧化物刻蚀（BOE）——如何要么导致BTO损伤，要么在去除再沉积材料方面无效。其他最近的研究报道了在刻蚀过程中缓解再沉积的方法[18, 19]，但这会导致侧壁垂直度降低，从而加剧弯曲损耗并妥协光学约束。

在本研究中，我们报告了一种单片BTO-绝缘体光子集成电路的制造工艺，该工艺没有任何不良残留物，表面粗糙度极低，并且侧壁几何形状接近最佳。通过这一工艺，我们实验性地展示了迄今为止在任何BTO集成光子平台上测得的最高谐振腔内在质量因子（Qi > 100万）和最低传播损耗（0.32 dB/cm）。

#0：10mm-10mmsto衬底-bto薄膜（300nm厚度可定制）

#1：sto外延片

2寸 外延 sto 2-20nm(可定制)- 2um Sio2(可定制) -Si(可定制)

#2：a向 bto外延片

2寸 外延 a-向 bto（300nm或者500nm，或者定制）-sto 8nm(可定制)- 2um Sio2(可定制) -Si(可定制)

#3:C向 bto外延片

2寸 外延 c-向 bto（150nm或者300nm，或者定制）-sto 8nm(可定制)- 2um Sio2(可定制) -Si(可定制)

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室温低损伤@GCIB抛光代工@束斑小（4-5mm）更均匀

#降低硬质材料化合物晶圆等绝大多数材料的表面粗糙度，比如金刚石 ，磷化铟，砷化镓，碳化硅

#提高复合衬底和镀膜膜层的器件层膜厚均匀性，

比如SOI LNOI  LTOI SICOI 等 SMARTCUT得到的薄膜 

或者镀膜所得到的膜层 ，比如镀了一层氮化硅，但是由于是cvd镀膜所得到的，表面的膜厚精度很差，粗糙度很差，可以通过粗糙度初步降低粗糙度，然后通过GCIB团簇离子束抛光来修整整面的膜厚均匀性 到0.5%以下举例：

未经过Trimming 工艺的 6寸LN/LTOI晶圆 数据：

Range:100-200A

经过Trimming 工艺的 6寸LN/LTOI晶圆 数据：

Range:60A以内

ALOOI晶圆；--氧化铝薄膜晶圆，键合工艺和镀膜工艺

TAOOI晶圆--氧化钽薄膜晶圆，镀膜工艺

SINOI晶圆--超低损耗氮化硅薄膜晶圆，210nm-300nm-400nm-800nm

SICOI晶圆；新型量子光学平台500nm-700nm-1um

6寸LTOI晶圆批量供应；铌酸锂的有力的竞争对手，薄膜钽酸锂晶300600

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我们优化的刻蚀工艺使用Ar+离子铣削作为BTO的主要物理刻蚀方法，同时引入少量Cl₂气体来化学去除溅射材料，将其转化为挥发性副产物并被泵出腔体，从而避免形成残留物。这一工艺改进灵感来自于对锂铌酸盐（LiNbO₃）Ar+刻蚀方法的研究[25]。起始基板为340 nm厚的α型取向BTO薄膜，生长在3 μm厚的SiO₂上，位于硅手柄晶圆上（图1a）。首先沉积并通过150 keV电子束光刻（EBL，Elionix ELS-G150）用ZEP-520A光刻胶进行图案化，随后对暴露的BTO进行刻蚀，深度达到180 nm，刻蚀速率约为17.5 nm/min，采用感应耦合等离子体反应离子刻蚀（ICP-RIE）技术，最后去除Cr掩模。

图1：低损耗薄膜钛酸钡绝缘体上集成光子学

(a) 单片BTO脊形波导器件的示意制造流程。使用电子束光刻（EBL）在ZEP-520A电子束光刻胶（EBR）上定义Cr硬掩模，接着通过Ar+离子铣削（加入少量Cl₂气体）进行BTO刻蚀，最后使用湿法刻蚀去除Cr掩模。

(b) 单片BTO微环谐振器和波导的扫描电子显微镜（SEM）图像。下方的光学显微镜图像显示了BTO微型赛道谐振器。

(c) 我们的BTO-绝缘体波导的原子力显微镜（AFM）扫描图像，1D切片显示侧壁角度接近60°。

(d) 2D AFM扫描的刻蚀表面显示出刻蚀表面粗糙度约为0.29 nm（均方根值，rms）。

理想的波导刻蚀轮廓应具有光滑的侧壁和高垂直度，以确保光学约束。为了验证优化的刻蚀工艺，我们展示了微环谐振器的扫描电子显微镜（SEM）图像以及波导区域的放大图（图1b），显示出光滑、无再沉积的侧壁。进一步使用原子力显微镜（AFM）和高度分析（图1c,d）进行评估，揭示了具有约1.2 μm顶部宽度、约60°侧壁角度和180 nm刻蚀深度的梯形波导横截面。2D AFM扫描显示了0.29 nm的均方根表面粗糙度，确认了表面光滑度优良，有利于减少光学散射和弯曲损耗。

图2：单片BTO-绝缘体微谐振器的光学表征

(a) 200 µm半径的微型赛道谐振器的谐振线宽和质量因子分析，直线波导比例为70.5%，测量波长接近1520 nm。

(b) 50 µm半径微环谐振器的质量因子分析。

(c) 对具有不同直线波导比例的谐振器测得的内在质量因子（Qi）的统计分析，测量范围为1520–1537.4 nm（195–197.3 THz）。更多细节请参阅文本。每组测量的点表示平均值，框代表四分位间距，胡须表示最小值和最大值。

(d) 基于图(c)中的测量值进行的传播损耗的统计分析和外推，得出直线波导损耗约为0.3 dB/cm。

(e) 本研究与之前报道的BTO基础集成光子学平台的传播损耗值对比，包括单片BTO-绝缘体[14–16, 18, 20]、Si/BTO混合[2–7]和SiN/BTO[8, 9]混合平台。具体细节见附表S1。† 从文献中展示的数据估算得出。

图2展示了基于BTO的微型赛道谐振器和环形谐振器的全面光学表征，测量波长位于通信带。首先，图2a显示了一个200 µm转弯半径微型赛道谐振器的代表性透射光谱，在接近1520 nm处测量，显示了接近临界耦合的谐振峰。对于该器件，我们测得内在质量因子Qi = 1.35 × 10⁶，加载质量因子QL = 0.8 × 10⁶。根据我们所知，这是首个内在质量因子Qi超过100万的光学微谐振器，且在任何BTO基础的集成光子平台中，质量因子（内在和加载）均为最高。包括单片BTO-绝缘体结构[16, 18, 19]和含有硅的混合集成结构[2, 5]。图2b展示了一个微环谐振器的代表性透射光谱（同样在接近1520 nm处测量），该器件的转弯半径为50 µm。对于此器件，我们估算得Qi = 0.84 × 10⁶和QL = 0.59 × 10⁶。

为了确定线性波导损耗，并排除由曲率引起的损耗，我们制造了一系列具有不同直线波导比例和两种转弯半径选项（50 µm和200 µm）的微型赛道谐振器。图2c展示了内在质量因子Qi随直线波导比例变化的实验提取结果。图2d则通过关系式α = 2πng / (Qiλ) · 10 log10 e (dB/cm)将这些信息映射为等效传播损耗，其中ng为群折射率，λ为光学波长。所有器件的测量都在1520–1537.4 nm（195–197.3 THz）范围内进行，且每个数据点都涉及7到35个谐振峰，具体数量取决于器件的自由光谱范围。图2c和图2d中的误差条代表了每个器件所有测量的谐振峰的统计变化。

我们发现，随着直线波导比例的增加，Qi也随之增加，证实了直线部分的传播损耗低于弯曲部分的传播损耗。值得注意的是，200 µm转弯半径的赛道谐振器在所有器件中表现出较高的Qi值，这可以归因于较大的弯曲半径和较低的弯曲损耗。通过在图2d中的线性拟合，我们能够分别推算出直线和弯曲部分的损耗贡献。因此，我们估算直线波导的损耗为α ≈ 0.3 dB/cm，而50 µm弯曲半径的弯曲损耗为约0.53 dB/cm，200 µm弯曲半径的弯曲损耗为约0.48 dB/cm。根据统计数据，我们的最佳单个结果为α = 0.32 dB/cm，对应于图2a中Qi = 1.35 × 10⁶的单个谐振器测量值。

为了对这些结果进行基准比较，图2e展示了来自各种BTO光子平台的传播损耗的测量值对比，包括单片BTO-绝缘体平台[14–16, 18, 20]和与硅[2–7]、氮化硅[8, 9, 11]混合集成的结果（具体数据见附表S1）。我们的最佳结果α = 0.32 dB/cm代表了迄今为止任何BTO基础集成光子平台中测得的最低传播损耗，即无需依赖外推法。我们将这一改进归因于通过光滑且高度垂直的刻蚀侧壁显著减少了光学损耗，这有助于控制散射损耗和弯曲损耗。

单片BTO光子学的一个主要动机是高效的电光（EO）调制器和光学开关的潜力。为了在我们的平台上探索这一点，我们制造了简单的Mach-Zehnder调制器（MZM），如图3所示。我们专注于设计光学TE模式波导，这些波导位于a型取向BTO-绝缘体基板上（即，[100]轴晶体方向垂直于平面），并使用简单的电极产生横向电场，如图3a所示。由于Pockels张量具有高度各向异性，这种组合产生的有效系数[17]表示为 reff(ϕ) = r33 cos³ϕ + (r13 + 2r42) sin²ϕ cosϕ，其中ϕ是选择的光传播轴与晶体[010]轴之间的角度，如图3a所示。有效的reff在ϕ ≈ 54°时达到最大。然而，由于BTO的铁电畴通常分为两个正交的平面内主要方向[26]，因此最佳的实际效果在ϕ = 45°时获得，并且横向射频电场沿[011]方向。

我们设计了单臂MZM干涉仪（图3a），其臂长为3.75 mm，沿BTO晶体的[011]轴方向排列。刺激电极之间的间隙设置为3.6 µm。我们通过在测量前对刺激电极施加120 V的直流电压进行BTO极化，持续30分钟，相当于最大电场强度为333 kV/cm（图3b）。在图3c中，我们展示了通过MZM测量的透射光谱与施加电压之间的关系，显示了预期的正弦依赖性，这是由于干涉仪内的相位调制。通过这些数据，我们提取了半波电压Vπ = 1.44 V，并且Vπ × L = 0.54 V·cm。

我们可以通过公式reff=λgn3ΓVπLr_{\text{eff}} = \frac{\lambda g}{n^3 \Gamma V_\pi L}估算有效Pockels系数，其中VπL是从MZM实验测量中获得的，n是BTO的折射率（在1550 nm时约为2.26），g是电极间隙，Γ是光模式和电场之间的重叠积分[15, 17]。在此我们计算得到的有效Pockels系数为reff≈162pm/Vr_{\text{eff}} \approx 162 \, \text{pm/V}，这显著高于锂铌酸盐中可用的最大Pockels张量元素，并且与过去关于单片BTO-绝缘体光子学的工作相当[15, 17, 19]。由于BTO的电光响应对极化状态和畴方向非常敏感，因此需要适当的极化处理[27]。因此，通过实施改进的极化技术，如使用专用侧壁电极[28]，可以进一步提高有效Pockels系数。这些改进可能进一步释放BTO在集成光子学中充分利用Pockels效应的潜力。

高质量材料生长、图案化和刻蚀工艺的发展是使用硅、氮化硅、锂铌酸盐和锂钽酸盐等材料的集成光子平台取得巨大成功的关键，类似地，它们也将是单片BTO-绝缘体技术成功发展的关键。我们展示的进展是实现广泛高性能光子应用的重要步骤，这些应用需要较大的非线性光学系数和长的光子寿命，包括频率梳（电光和Kerr频率梳）[29, 30]、高次谐波生成[31]、窄线宽激光器[32]和压缩光源[33]。由于BTO具有软铁电特性，其可编程优势对于光学计算[34, 35]和可重构光子学[36, 37]也具有额外的价值。