作者：Xiaodong Shi, Angela Anna Baiju, Veerendra Dhyani, Sihao Wang,Sakthi Sanjeev Mohanraj, Victor Leong, Jiapeng Sun, Boyang Deng, Jingjing Zhang,Yongsheng Wang, Karsten Rottwitt, Haiyan Ou, and Di Zhu*4H-碳化硅（SiC）因其低损耗、宽带隙以及强大的二阶（𝝌(2) ）和三阶（𝝌(3) ）非线性特性，近年来成为非线性光子集成电路的一种有前途的材料。尽管其独特的晶体结构允许多种𝝌(2) 过程，但自发参量下转换（SPDC）仍未实现。本文通过模态相位匹配的I型SPDC展示了绝缘体上4H-SiC集成平台中的光子对生成。此外，在4H-SiC波导中还展示了0型和II型𝝌(2)非线性相互作用，从而凸显了在该平台上开发多种相位匹配机制的潜力。这些结果强调了4H-SiC在推动量子信息处理和量子通信领域集成量子光子学发展方面的潜力。碳化硅 (SiC) 是微电子和光电子领域中一种重要的技术材料。[1,2] 碳化硅具有优异的热导率、宽带隙、高击穿电压以及稳健的机械和化学特性，是高功率、高频、高辐射和高温应用的理想选择。在过去十年中，由于其从近紫外到中红外的宽透明窗口、高折射率、强电光效应和高光学非线性，它在集成光子学领域也引起了人们的浓厚兴趣。[3–5] 碳化硅的制造工艺也与互补金属氧化物半导体 (CMOS) 技术完全兼容。[6] 在各种多型体中，4H-、3C- 和非晶态 SiC 在非线性光学应用中最常见。 [7–19]非晶SiC表现出较强的三阶非线性(β(3))，但由于缺乏非中心对称性，不具有基于材料的二阶非线性(β(2))。4H-SiC和3C-SiC同时表现出β(2)和β(3)非线性，从而实现了高效的波长转换和电光调制。与3C-SiC相比，4H-SiC具有更低的光损耗、更宽的短波长透明窗口、更高的折射率、多样化的非线性系数以及更高的热光系数，使其成为多功能非线性集成光子学的理想平台。 [20–22]量子光源是光子量子技术的重要组成部分，从量子通信和网络到计算和传感。[23–26]SiC 允许量子光源的单片集成，可以以缺陷中心的形式集成，也可以通过非线性过程集成。[27,28]在 4H-SiC 中，已经证明了可见光至近红外波长范围内的各种光可寻址自旋缺陷，例如硅空位、双空位、碳反位空位、D 1 中心、氮空位和过渡金属杂质相关的色心，这些缺陷可用作确定性单光子源。[29–35]最近，使用 4H-SiC 微环谐振器（𝜒(3) 非线性）展示了一种基于通过自发四波混频产生光子对的电信波长单光子源。 [36] 事实上，4H-SiC 还因其强大的 β(2) 非线性特性而闻名。[37] 在其纳米光子波导和微环谐振器中观察到了二次谐波的产生。[38,39] 这也使得通过自发参量下转换 (SPDC) 产生光子对成为可能。然而，迄今为止，4H-SiC 波导中的 SPDC 尚未得到证实。基于SPDC的β(2)光学材料中的量子光源通常具有较高的光子对生成效率、泵浦光与单光子之间的较大波长间隔（便于泵浦滤波）以及与快速电光调制器集成的潜力。[40,41]在本研究中，我们通过实验演示了4H-SiC绝缘体上（4H-SiCOI）集成平台中的二次谐波生成（SHG）和SPDC光子对生成。通过设计波导尺寸，我们实现了I型模式相位匹配（MPM），实现了12.6±0.2%W-1 cm-2的归一化SHG效率和3.4 × 104 Hz mW-1的电信光子对生成速率（在15 nm滤波带宽内）。通过系统地研究偏振相关的相位匹配函数，我们还观察到波导中的0型和II型非线性过程。我们的工作展示了在4H-SiC光子集成平台中实现灵活多样的经典和量子𝜒(2)波长转换的潜力。#离子注入铒代工
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图 1. 4H-SiCOI 集成光子平台中的自发参量下转换。a) 用于通过 SPDC 产生电信光子对的 4H-SiC 波导示意图，该波导由一个支持 775 nm TE00 模式的窄波导、一个基于非对称定向耦合器的模式转换器（用于将 775 nm 的 TE00 模式转换为 TM20 模式）和一个用于与 1550 nm TE00 模式进行模式相位匹配的宽波导组成。(i) 窄波导中 775 nm 的 TE00 模式、(ii) 775 nm 的 TM20 模式和 (iii) 宽波导中 1550 nm 的 TE00 模式的模式分布 (|E|2)。b) 模式转换器的顶视图 SEM 图像。c) 用于 SPDC 的 SiC 波导的假彩色横截面 SEM 图像图 1a 展示了 500 nm 厚 4H-SiC 光子集成电路中 SPDC 光子对产生的示意图。该非线性过程依赖于 775 nm TM20 模式（泵浦光）和 1550 nm TE00 模式（信号光和闲散光）之间的模式相位匹配。为了有效激发波导中的 775 nm TM20 模式，使用了非对称定向耦合器 (ADC) 模式转换器。该模式转换器由一个设计用于支持 775 nm TE00 模式的窄波导（宽度为 135 nm）和一个优化用于支持 TM20 模式的宽波导（宽度为 600 nm）组成。当间隙为220nm、长度为40μm时，转换器的转换效率约为80%，有效地将TE00模式转换为TM20模式，进一步促进了模式相位匹配的SPDC工艺。4H-SiC属于6mm对称群。六方晶体空间群对称性导致其𝜒(2)非线性磁化率张量中有五个非零元素，包括d15、d24、d31、d32和d33。本文，我们研究了c切割4H-SiC纳米光子波导中利用d31的I型相位匹配，其中产生的场与入射场具有不同的偏振态。通过调整波导几何形状，可以控制基波（FH）横电（TE）波和二次谐波（SH）横磁（TM）波之间的I型SHG相位匹配波长。基于MPM，我们发现，在厚度为500 nm、侧壁倾角为80°的4H-SiC波导中，当波导宽度约为600 nm时，1550 nm处TE 00 模的有效折射率与775 nm处TM 20 模的有效折射率相匹配（图2a）。当满足相位匹配条件时，归一化的SHG转换效率为：𝜂=PSHP2FH L2=8𝜋2𝜖0 cn3eeff 𝜆2 d2eeff Γ，其中PSH是产生的SH功率，PFH是FH波的泵浦功率，L是相位匹配波导的长度，𝜖0是自由空间介电常数，c是光速，𝜆是FH波长，neeff是有效折射率，deeff是有效二阶非线性系数（deeff = d31 = 6.5 pm V−1）。[42]。需要注意的是，4H-SiC的二阶非线性系数可能会因晶体质量或掺杂浓度而略有变化。 [43,44] Γ 是 FH 和 SH 模式之间的非线性耦合参数，由以下公式给出：Γ = | ∫SiC (E∗x,FH )2Ez,SHdxdz|2|∫all|EFH|2dxdz|2∫all|ESH|2dxdz，其中 E 是相应的电场。[45] 我们理论计算出该 4H-SiC 纳米光子波导中归一化 I 型 SHG 转换效率为𝜂sim = 68 % W−1 cm−2，其中 Γ = 0.11 𝜇m−2。4H-SiC 波导的制作是在 c-cut500 nm 厚的 4H-SiCOI 芯片上进行的。波导采用电子束光刻技术进行图案化，随后采用电感耦合等离子体反应离子刻蚀 (ICP-RIE) 技术，以氢倍半硅氧烷 (HSQ) 电子束光刻胶作为刻蚀掩模。采用电感耦合等离子体化学气相沉积 (ICP-CVD) 技术沉积二氧化硅包层以覆盖波导。图 1c 为波导横截面的扫描电子显微镜 (SEM) 照片。图 2. 4H-SiC 纳米光子波导中的 I 型相位匹配 𝜒(2) 非线性波长转换。a) 模拟 1550 nm 处的 TE00 模式（蓝色）和 775 nm 处的 TM 20 模式（红色）的有效折射率与 SiC 波导宽度的关系。蓝色和红色曲线在 600 nm 处的交点对应于 MPM 的相位匹配点。b) 测量的 SHG 功率与泵浦波长的关系。c) 在 3 mm 长的 4H-SiC 波导中测量的 SHG 功率与片上泵浦功率的关系。线性拟合表明片上转换效率为 12.6 ± 0.2%W−1 cm−2。d) 测量的 1480 至 1630 nm 的 SFG 相位匹配函数，允许宽带三波混频过程。彩色条显示来自 SFG 的标准化可见光子计数。我们首先通过二次谐波 (SHG) 和和频产生 (SFG) 来表征非线性效率和相位匹配函数。这些测量是在 3 mm 长的单直波导中进行的。电信连续波 (CW) 可调谐激光器与 TE 偏振方向对准，并通过透镜光纤耦合到波导。输出端产生的二次谐波信号由非球面透镜收集，经短通滤光片滤波后发送至硅雪崩光电二极管 (APD)。APD 与激光扫描同步，确保检测到的光子与相应的二次谐波波长相对应。测得的二次谐波光谱如图 2b 所示。通过将 APD 计数率转换为功率，并考虑耦合效率和检测效率，我们得到了峰值二次谐波波长处的片上二次谐波功率与泵浦功率的关系（图 2c）。对数-对数图中线性拟合斜率为2，证实了SH和FH功率之间的二次关系。我们拟合测量结果，得到归一化的片上SHG转换效率𝜂exp = 12.6 ± 0.2% W−1 cm−2。该效率低于理论预测，主要是由于几何形状的波动（例如厚度变化）导致最佳相位匹配波长沿波导方向偏移，如测量的SHG光谱响应所示（图2b）。我们进一步使用两个独立的电信连续波激光器测量SFG，它们通过50/50分束器组合并耦合到波导中。通过调整泵浦波长并监测APD计数率，我们绘制出了I型相位匹配函数（图2d），表明存在宽带三波混频过程。然后，我们利用模式转换器测量4H-SiC波导中ISPDC型过程产生的光子对（图1a）。图 3. 4H-SiC 波导中的光子对产生。a) 实验装置。可见 CW 激光器：可见连续波激光器 (775 nm)；PC：偏振控制器；DUT：被测器件；BPF：带通滤波器；BS：分束器；SNSPD：超导纳米线单光子探测器。b) 光子对产生率 (PGR，蓝色) 和巧合/意外比 (CAR，红色) 与片上泵浦功率的关系。c) 测量的零时间延迟 (g(2)H (0)) 下的预示二阶相关与片上泵浦功率的关系。插图：在不同时间延迟 (g(2)H (𝜏)) 下测量的预示二阶相关，泵浦功率为 0.08 mW，在零时间延迟时测得的值为 0.13，表明测量是在单光子范围内进行的。在测量装置（图3a）中，来自可见连续激光器的775 nm泵浦光通过偏振控制器（PC）设置为TE偏振，并通过透镜光纤耦合到被测器件（DUT）中。ADC模式转换器（图1b）将相邻波导中的SH模从TE00转换为TM20，以满足与FH TE 00模非线性相互作用的相位匹配条件。波导中产生的远程通信光子对通过另一根透镜光纤耦合输出。使用消光比为 40 dB 的带通滤光片 (1542.5 – 1575.5 nm) 来选择电信光子对，同时滤除泵浦残余光子和其他噪声光子。滤光片带宽内的信号光子和闲散光子经 50/50 分束器 (BS) 分离，送入超导纳米线单光子探测器 (SNSPD)，利用 H 和 A 探测器进行符合计数（图 3a）。我们测量了器件在不同泵浦功率下的光子对产生率。考虑到信号/闲散路径的检测损耗（14.4 dB），我们计算了片上光子对产生率 (PGR)，并提取了符合/偶然比 (CAR) 与泵浦功率的关系（图 3b）。 PGR与泵浦功率呈线性关系，在选定的15 nm滤波器带宽内，效率为3.4 × 10^4Hz mW^(-1)。CAR在0.2 μW片上泵浦功率下达到最大值46，在高功率下会降低，这可能是受到多光子产生、拉曼散射和荧光的限制。SPDC 源可用于产生预示单光子。我们通过执行预示二阶关联测量来测试光子数纯度（图 3a）。我们将信号光子送入预示探测器 (H)，并使用 50/50 的 BS 分离闲频光子，并测量两个探测器（A 和 B）之间时间延迟 (𝜏) 的函数关系。预示二阶关联由 g(2)H (𝜏) = NH NHAB (𝜏)NHA (𝜏)NHB (𝜏) 给出，其中 NH 是探测器 H 上的光子计数，NHA∕HB 是探测器 H 与 A/B 之间的符合计数，NHAB 是三个探测器（H、A 和 B）之间的三重符合事件数。[46]图 3c 显示了测量到的 g(2)H (0) 与泵浦功率的关系。当泵浦功率≲0.2 mW时，我们得到g(2)H(0)<0.5，表明测量处于单光子区域。插图显示泵浦功率为0.08 mW时的g(2)H(𝜏)，其中观察到明显的反聚束凹陷，g(2)H(0)=0.013。图 4. 4H-SiC 波导中的 0 型和 II 型相位匹配 𝜒(2) 非线性相互作用。a) 测量的 0 型 SHG 功率与 1558 nm 处片上泵浦功率的关系。线性拟合显示片上转换效率为 0.10 ± 0.01% W−1 cm−2。插图：归一化的 0 型 SHG 光谱。b) 测量的 0 型 SFG 相位匹配函数。c) 测量的 II 型 SHG 功率与 1549 nm 处片上泵浦功率的关系。线性拟合显示片上转换效率为 1.5 ± 0.1% W−1 cm−2。插图：归一化的 II 型 SHG 光谱。d) 测量的 II 型 SFG 相位匹配函数。除了I型二阶非线性过程外，4H-SiC还允许0型和II型过程，分别由d33和d15触发。[38] 0型SHG，其中入射场和产生的场都具有相同的偏振，是通过1550 nm的TM00模式和775 nm的TM20模式之间的MPM实现的。波导的宽度设计为≈550 nm。图 4a、b 分别显示了从制造的 0 型相位匹配单直波导测得的 SHG 和 SFG 结果。提取的归一化 SHG 转换效率为 0.10 ± 0.01% W−1 cm−2。如此低的效率可能是由于模式不稳定性造成的。当 TM20 模式通过厚度变化的波导传播时，它会耦合到另一个高阶 TM 偏振模式，导致转换效率降低。因为 4H-SiC 中的 d33 是 d31 的两倍[43]，通过控制 SiC 薄膜厚度以更好地支持稳定的模式相位匹配条件，0 型𝜒(2)非线性过程应该比 I 型过程更有效。 II 型 SHG，其中 FH 场具有正交偏振，是通过 1550 nm 的 TM00 和 TE00 模式以及 775 nm 的 TE 20 模式之间的 MPM 实现的。波导宽度设计为 ≈730 nm。图 4c、d 分别显示了从制作的 II 型相位匹配单直波导测量的 SHG 和 SFG 结果。提取的归一化 SHG 转换效率为 1.5 ±0.1% W−1 cm−2。由于两个正交偏振 FH 模式的色散不同，II 型非线性过程的相位匹配函数不是光谱对称的。这种相位匹配在许多情况下都是有利的。例如，II 型 SPDC 可以轻松地在偏振方面分离光子对。它还可以更有效地调整相位匹配函数，以产生具有高光谱纯度的光子对。[47] 表 1 总结了本研究中展示的 4H-SiC 集成平台中三种类型的 𝜒(2) 非线性相互作用。表 1. 本工作中展示的 4H-SiC 集成平台中的三种𝜒(2)非线性相互作用。本研究在4H-SiCOI集成光子平台上通过实验演示了各种β(2)光学非线性过程，尤其关注SPDC光子对的生成。这些结果凸显了4H-SiC作为非线性和量子光子应用的多功能材料的潜力。为了进一步提高该平台中β(2)非线性过程的效率，改善SiC薄膜的厚度均匀性至关重要，因为它可以最大限度地减少波导中最佳相位匹配波长的波动。此外，采用具有相反极性的双层SiC配置可以实现FH波长下的基模和SH波长下的一阶模式之间的MPM，从而显著改善非线性模式重叠。与本文中使用的传统多光束调制 (MPM) 方法相比，该方法已被证明可将倍频效率提高一个数量级。[48,49] 除了材料和结构优化之外，制造工艺和器件设计的进一步改进对于实现实用的 4H-SiC 量子源也至关重要。通过改进蚀刻技术降低波导传播损耗、通过腔体集成提高光源亮度以及通过优化模式尺寸转换器提高光纤芯片耦合效率，都将有助于提高预示效率并提升整体性能。这些改进将为基于 4H-SiC 的更高效的量子光子器件铺平道路。此外，将 SiC 量子光源与其他功能组件单片集成的能力，代表着朝着可扩展且实用的片上量子信息处理系统迈出了关键一步。由于 SiC 具有稳定的物理性质和高度的化学惰性，因此具有在恶劣环境下运行的潜力，这将使其成为适合太空应用中下一代量子技术的材料。 
