摘要：铌酸锂（LiNbO₃，LN）是一种具有较大二阶光学非线性的铁电晶体，因其能够通过外电场施加周期极化而在集成光子学中引起关注。然而，基于薄膜铌酸锂（TFLN）的芯片器件性能目前受到表面粗糙度和波纹引起的传播损耗的限制。原子层刻蚀（ALE）有可能平滑这些特征，从而提高光子性能，但尚未有关于铌酸锂的ALE工艺报告。本文报告了一种用于x切MgO掺铌酸锂的各向同性ALE工艺，该工艺采用H₂和SF₆/Ar等离子体的顺序暴露。我们观察到刻蚀速率为1.59 ± 0.02 nm/周期，协同效应为96.9%。我们还展示了，可以使用SF₆/O₂或Cl₂/BCl₃等离子体替代SF₆/Ar等离子体步骤进行ALE，协同效应分别为99.5%和91.5%。该工艺能够在不需要额外湿法处理的情况下，减少通过物理Ar⁺铣削刻蚀的TFLN波导的侧壁表面粗糙度30%。我们的ALE工艺可以用作TFLN波导的后处理，平滑侧壁表面，从而提高TFLN纳米光子器件的性能，并推动新型集成光子器件能力的发展。

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1、Division of Engineering and Applied Science, California Institute of Technology, Pasadena, California 91125

2、Department of Electrical Engineering, California Institute of Technology, Pasadena, California 91125

3、Oxford Instruments Plasma Technology, North End, Bristol BS49 4AP, United Kingdom

4、Jet Propulsion Laboratory, California Institute of Technology, Pasadena, California 91109

I. 引言

铌酸锂（LiNbO₃，LN）是一种铁电晶体，因其较大的二阶光学非线性和通过外电场施加周期极化的能力而广泛应用于多种集成光子学领域，从光纤通信中的电光调制器到量子光学等。LN是一个三方晶体，具有围绕晶体学z轴的三重旋转对称性。由于x切电光调制器相较于z切调制器具有更少的加工要求，因此x切表面是LN纳米光子学电路的相关表面。LN的晶体结构已在文献中有详细描述。LN具有多种适合光子学的理想特性，包括宽透明窗口、宽电光带宽、铁电性质和高二阶非线性易损性，使其成为比其他材料（如氮化硅）更具吸引力的平台。通过在Czochralski晶体生长过程中将0.5%的摩尔浓度MgO加入熔体中，可以提高光学损伤阈值，使其能够应用于高强度光子学应用。

早期实现芯片光子器件的尝试采用了钛离子扩散或质子交换技术，将其应用于大块LN晶片以提供所需的折射率对比度。然而，这种方法提供的折射率对比度相对较小，导致光学约束较弱，从而限制了能够观察到的器件类型和非线性现象。随着离子切割和硅氧化物上的LN晶片粘接工艺的发展，薄膜铌酸锂（TFLN）晶片已成为商业化产品，从而可以实现具有紧密约束波导的高密度电路。基于TFLN制造的器件包括量子压缩态、100 GHz电光调制器（具有CMOS兼容电压）、宽带频率梳源和芯片上超快激光器。

LN器件制造中必要的一步是图案转移，通常使用干法刻蚀工艺。与其他光子材料（如SiN）相比，LN的干法刻蚀工艺开发更具挑战性，因为LN是一个三元化合物。已有报告显示氟基或氯基反应离子刻蚀（RIE）工艺，但这些工艺会产生不可挥发的Li化合物如LiF的重新沉积，导致侧壁粗糙度增加和散射损耗，这成为主要的损耗机制。质子交换的LN在等离子体刻蚀中由于表面Li含量较低，LiF的重新沉积较少。通过质子交换的LN已经实现了深度（>1 μm）氟基刻蚀且LiF重新沉积较少的情况。

在器件领域，物理Ar⁺铣削仍然是用于图案转移的首选干法刻蚀方法。然而，这种方法也有其局限性，例如与常见光刻胶的刻蚀选择性差、侧壁非垂直、LN的重新沉积以及单片上的刻蚀深度变化等。可以采用各种方法来解决这些限制；例如，在Ar⁺铣削后，重新沉积的LN通常通过RCA清洗去除。然而，这种湿法处理也会在周期极化LN（PPLN）中引入波纹，这是由于极化区之间不同的湿法刻蚀速率所致，导致光学损耗，并主导了TFLN器件中的总体损耗。因此，各种器件的性能指标（如谐振腔品质因数）至少相差一个数量级，无法达到其内在的上限。减少PPLN电路中波纹和侧壁粗糙度引起的损耗将有助于芯片上非线性光学的系统集成，并推动量子信息处理。

这些挑战可以通过改进的纳米制造技术来解决，这些技术提供了亚纳米刻蚀深度控制和表面平滑化。特别地，热或等离子体增强的原子层刻蚀（ALE）已经证明可以在埃级控制刻蚀深度并能够将表面平滑到亚纳米级。ALE由顺序的、自限制的表面化学过程组成，每个周期的刻蚀深度从分子层的部分到几个分子层不等。ALE可以是各向异性（定向的）或各向同性（热的或等离子体-热的）。各向异性ALE基于通过吸附反应物对表面进行修改，然后进行低能离子或中性原子溅射。各向异性ALE的自限制性质由修改后的表面厚度和修改表面与未修改表面之间的溅射阈值差异定义。热（各向同性）ALE则基于表面修改和挥发反应的周期。最近在ALE中的发展还采用了脉冲偏置方法，即气体流量保持恒定，而直流偏置开启和关闭，从而实现更快的ALE周期时间。热和各向异性ALE工艺已经为各种半导体和绝缘体材料开发，如SiO₂、InP、GaAs和Si₃N₄。各种材料的ALE导致的表面平滑已经得到观察，这一特性归因于逐层去除和依曲率变化的表面修改。尽管ALE有潜力平滑PPLN中的阶梯图案波纹和侧壁粗糙度，但尚未有关于LN的ALE工艺的报道。

在此，我们报告了一种用于MgO掺铌酸锂x切晶体的各向同性ALE工艺。通过顺序暴露H₂和SF₆/Ar等离子体，我们测得每个周期的刻蚀速率（EPC）为1.59 ± 0.02 Å/周期，协同效应为96.9%。我们观察到该工艺的两个半步骤都达到了饱和。在平面表面上观察到表面粗糙度的增加，但在波导侧壁上经过50周期ALE后，表面粗糙度减少了30%。此外，我们证明可以用O₂/SF₆或Cl₂/BCl₃等离子体替代SF₆/Ar等离子体步骤，分别实现EPC为2.24 ± 0.02和1.65 ± 0.03，协同效应分别为99.5%和91.5%。该工艺可以作为Ar⁺铣削后的后处理步骤，用于平滑周期极化TFLN器件中的侧壁粗糙度和波纹，从而提高其光子性能。

II. 实验方法

样品由3英寸5%摩尔MgO掺铌酸锂（LN）晶片（G & H Photonics）组成。晶片通过Disco DAD 321切割锯切割成7 × 7 mm²的基片，然后使用AZ NMP Rinse、丙酮和异丙醇进行超声清洗。样品在Oxford Instruments PlasmaPro 100 Cobra系统中进行了刻蚀，该系统配置为原子层刻蚀（ALE）。如图1(a)–1(d)所示，工艺包括顺序暴露于H₂和SF₆/Ar等离子体之间，每次曝光后进行吹扫。这个过程的动机是基于以下观察：质子交换的LN可以使用氟等离子体进行刻蚀，并且减少了LiF的重新沉积（如参考文献13、18、31–33所示），并且相同的等离子体已成功实现了SiN的准ALE。

图1. (a)–(d) MgO掺杂LN的ALE工艺。 (a) 氢气等离子体曝光后，(b) 样品顶部形成氢丰富的修饰层。 (c) 随后的SF₆/Ar等离子体曝光产生挥发性物质。 (d) 最后的清洗过程完成了一个周期。 (e) LN晶片上显影光刻图案的显微镜图像（10倍放大）。虚线表示AFM扫描的方向，用于刻蚀深度测量。

标准ALE工艺配方包括40秒的H₂等离子体暴露（300 W ICP功率，52.5 W RIE功率，209 V直流偏置，50 sccm H₂），然后是40秒的SF₆/Ar等离子体暴露（300 W ICP功率，3.5 W RIE功率，50 V直流偏置，17 SCCM SF₆，35 SCCM Ar）。我们没有研究EPC对射频（RF）偏置功率的影响。

每个等离子体半步骤之间使用40 SCCM Ar进行5秒的吹扫。腔体压力设定为10 mTorr，基片台通过液氮冷却至0℃，其温度由台面温度计测量。

为了测量饱和曲线，腔体压力和ICP功率分别保持在10 mTorr和300 W不变，同时每个半步骤的曝光时间会有所变化。H₂等离子体的曝光时间从0秒变化到50秒，而SF₆/Ar等离子体的曝光时间保持在30秒；SF₆/Ar等离子体的曝光时间从0秒变化到50秒，而H₂等离子体的曝光时间保持在30秒。在将样品引入腔体进行刻蚀之前，先用一个空白的硅晶片对刻蚀腔体进行清洗，并进行30分钟的Ar⁺等离子体处理，功率分别为1500 W ICP和100 W RF，随后进行15分钟的O₂/SF₆等离子体处理，使用相同的功率参数。样品加载到腔体中后，使用3分钟的等待时间以使样品与台面热平衡。在没有特别注明的情况下，所有样品均进行50周期的刻蚀。刻蚀完成后，使用室温下的AZ NMP Rinse清除光刻胶，至少清洗30分钟以确保完全去除光刻胶，随后用丙酮和异丙醇进行超声清洗。

为了启用刻蚀深度的测量， 使用光刻技术在光刻胶中写入周期性的400 × 400 μm²方形台阶图案，如图1(e)所示。图案使用AZ5214光刻胶通过Heidelberg MLA 150无掩模对准仪曝光，曝光剂量为150 mJ/cm²，随后使用AZ 300 MIF显影剂显影。通过测量处理样品的刻蚀深度差异，并将其除以总周期数，计算出每周期的刻蚀深度（EPC）。使用Bruker Dimension Icon原子力显微镜（AFM）对样品进行扫描，以测量总的刻蚀深度和表面粗糙度。总刻蚀深度通过在2.5 × 10 μm²的AFM扫描范围内测量，扫描速率设置为0.5 Hz进行测量。步骤轮廓通过Nanoscope Analysis 1.9软件对整个扫描区域进行平均，以获得刻蚀深度。参考TFLN Ar⁺铣削波导样品的RMS表面粗糙度和功率谱密度（PSD）扫描在50 × 50 nm²区域内进行，扫描速率为0.5 Hz。通过对所有AFM扫描的波导侧壁斜率和样品倾斜角进行二次平面拟合，去除了这些因素的影响。

X射线光电子能谱（XPS）分析 使用Kratos Axis Ultra X射线光电子能谱仪进行，采用单色化的Al-Kα源。为了减少扫描时的充电效应，使用Leica EM ACE600碳蒸发仪沉积了1.69 nm厚的碳层（通过石英晶体监测器测量）。所得数据使用Casa Software Ltd.的CASA-XPS软件进行分析。对于每个样品，我们收集了碳C1s、氧O1s、铌Nb3d5/2和Nb3d3/2、铌Nb4s、锂Li1s、氟F1s和镁Mg2p的峰值。碳C1s峰值作为参考，用于校准峰位。我们使用Shirley背景去除和峰值拟合程序（参考文献66和67）对数据进行拟合。

另外还研究了两种替代配方。 第一种替代配方包括40秒的H₂等离子体暴露，使用与SF₆/Ar配方相同的参数，随后是40秒的O₂/SF₆暴露（300 W ICP功率，3.5 W RIE功率，39 V直流偏置，35 SCCM O₂，15 SCCM SF₆）。第二种替代配方使用相同的40秒H₂等离子体暴露，随后是40秒的Cl₂/BCl₃暴露（300 W ICP功率，5 W RIE功率，73 V直流偏置，20 SCCM Cl₂，40 SCCM BCl₃）。第二种替代配方的动机来源于对基于BCl₃的金属氧化物ALE工艺的报告42，且Cl₂:BCl₃气体流量比是基于氯化物RIE工艺的选择30。

是否O₂/SF₆和Cl₂/BCl₃工艺已经达到饱和状态未被确定。比较了这两种替代工艺的刻蚀深度测量和500 × 500 nm²的表面粗糙度扫描（经过20个周期）与原始ALE配方（即40秒的H₂等离子体暴露后，40秒的SF₆/Ar等离子体暴露）经过20个周期的结果。

III. 结果

图2(a)显示了LN在每个半周期和整个过程中，随着循环次数变化的厚度变化。在SF₆/Ar等离子体半步处理中，观察到刻蚀速率为0.06 nm/周期。在H₂等离子体步骤中，观察到厚度增加，这可能是由于H₂等离子体曝光过程中晶体的非晶化造成的体积膨胀。此类在一个半步中的厚度增加已在其他工艺中报道。另一方面，当两个步骤按顺序使用时，观察到的刻蚀速率为1.59 ± 0.02 nm/周期。

图2
(a) 刻蚀每周期（EPC）与周期数的关系：分别为仅使用40秒H₂等离子体曝光（△）、仅使用40秒SF₆/Ar等离子体曝光（□）和同时使用两个半周期（○）。所有工艺均在0℃下进行。虚线为眼睛的引导线。
(b) 在SF₆/Ar等离子体曝光时间固定为30秒时，EPC与H₂等离子体曝光时间的关系。
(c) 在H₂等离子体曝光时间固定为30秒时，EPC与SF₆/Ar等离子体曝光时间的关系。观察到刻蚀速率随着曝光时间的增加而饱和，证明了该工艺的自限性特征。

为了更深入了解该工艺并验证其自限性，我们测量了每个半周期的饱和曲线。在图2(b)中，SF₆/Ar等离子体半步保持恒定为30秒，而H₂等离子体曝光时间从0秒变化到50秒。H₂等离子体曝光时间超过30秒时，饱和刻蚀速率为1.46 ± 0.04 nm/周期。图2(c)中，H₂等离子体曝光时间保持恒定为30秒，而SF₆/Ar等离子体曝光时间从0秒变化到50秒。刻蚀速率表现为软饱和现象，随着曝光时间的增加，刻蚀速率持续增加。对于超过30秒的SF₆/Ar曝光时间，刻蚀速率以每10秒0.1 nm/周期的速率增加，表明半步骤呈现软饱和。此前已有研究报道了SF₆/Ar等离子体的软饱和现象，归因于表面的氟化反应受到扩散限制。在本研究中，软饱和的假设原因是H₂等离子体曝光后，LN薄膜中氢的浓度梯度导致了这种现象。通过增加SF₆/Ar等离子体曝光时间，更多的氢化表面被去除，结果导致了软饱和曲线。在50秒SF₆等离子体曝光时间下，刻蚀速率为1.59 ± 0.02 nm/周期。对于两个半步骤的饱和现象的观察表明，该工艺确实为原子层刻蚀。

Synergy（协同效应）S，如参考文献61所定义，定量地比较了仅使用ALE周期的单个步骤与整个刻蚀周期获得的刻蚀深度的差异。定义为：S = (1 - (α + β) / EPC) × 100，其中α和β分别是H₂等离子体和SF₆/Ar半周期的刻蚀速率，EPC是整个周期的刻蚀速率。对于本工艺，在H₂等离子体曝光后观察到厚度增加，我们采取保守的方法，假设该步骤的EPC为零，并计算了96.9%的协同效应值。这个协同效应值与参考文献37中报告的典型值相当。

我们还研究了使用O₂/SF₆或Cl₂/BCl₃等离子体曝光作为去除步骤的备用ALE配方。O₂/SF₆ ALE工艺在20个周期中产生了2.24 ± 0.01 nm/周期的刻蚀速率。H₂和O₂/SF₆等离子体步骤的半步骤EPC分别为-0.04和0.01 nm/周期。该工艺的协同效应为99.5%，其中假设H₂等离子体半步骤的EPC为零。Cl₂/BCl₃ ALE工艺在20个周期中产生了1.65 ± 0.03 nm/周期的EPC；H₂和Cl₂/BCl₃等离子体步骤的半步骤EPC分别为-0.04和0.14 nm/周期，该工艺的协同效应为91.5%。虽然本文未研究这三种工艺的反应机制，但推测可能的反应是氟或氯自由基形成挥发性化合物，如NbF₅、NbOF₃、OF₂、NbOClₓ和BOClₓ，类似于LN的RIE刻蚀。

图3 表面XPS光谱
(a) Nb3d, (b) O1s, (c) F1s光谱，和(d) Nb4s, Li1s, Mg2p光谱。光谱分别显示原始和经过50个ALE周期刻蚀后的MgO掺铌锂奈米酸钠（LN）样品。每个周期包含40秒的H₂等离子体曝光，后续为40秒的SF₆/Ar等离子体曝光。
测量的光谱（点）和拟合光谱（线）强度均以任意单位（a.u.）表示，横坐标为结合能。
(e) 表示每个样品的表面原子浓度（相对于碳原子浓度的归一化）来自XPS光谱，包含未处理的原始LN、1次H₂等离子体曝光、10个ALE周期和50个ALE周期的样品。

接下来，我们使用XPS表征了50个ALE周期后SF₆/Ar等离子体工艺对大块LN的化学组成。由于Ar⁺束的优先溅射作用会导致氧的溅射优先于铌（Nb），因此未进行深度剖面XPS分析，这使得对测量结果的解释变得复杂。C1s峰值在284.8 eV处被用作参考。结合能值见表I。

表 I. 拟合 XPS 数据的原子浓度

在图3(a)–3(d)中，我们分别展示了Nb3d、O1s、F1s、Nb4s、Li1s和Mg2p的核心能级光谱。在图3(a)中，Nb3d XPS光谱显示了一个单一的双重峰，由3d5/2和3d3/2两个子峰组成，分别对应于LN（207.7 eV和210.5 eV）【71-73】。在图3(b)中，我们报告了O1s光谱，其中有两个子峰分别出现在530.7 eV和532.4 eV，分别对应金属氧化物和O–C键【74】。在图3(c)中，我们报告了F1s光谱，其中有两个子峰分别出现在685.5 eV和687.2 eV，分别对应于LiF和F–C键【73,74】。在图3(d)中，我们报告了Nb4s、Li1s和Mg2p的光谱，结合能分别为61.0 eV、55.7 eV和50.7 eV（这些值是针对大块LN的）【73,74】。

Li1s峰的结合能与报告的LiF的结合能（55.7 ± 0.5 eV）一致【72,74】。在ALE处理后，我们观察到Nb4s和Li1s峰分别向更高的结合能方向发生了0.3 eV的位移，Mg2p峰则向更高的结合能方向发生了0.6 eV的位移，符合氟化物键形成的预期【74】。ALE处理后，Mg的浓度也有所增加，表明MgF₂可能也被形成。

图3(e)展示了不同ALE步骤过程中XPS数据所得到的Nb、Li、Mg、O和F的原子浓度。这些原子浓度是通过将每个样本的碳含量标准化得到的，约为55%，这是由于导电碳涂层的存在。所有原子浓度（包括C）的不确定性是通过CASA-XPS软件使用蒙特卡罗方法估算的，碳标准化的不确定性是通过对各自的不确定性进行平方加和传播的。我们观察到，表面锂含量在1个H₂等离子体半周期后有所增加。氟的存在可能来自于清洗过程后室内残留的氟气。与之前的研究报告不同，在这些研究中发现，在高功率（500–2000 W）、高温（170°C）、长时间（1小时）的H₂等离子体曝光后，表面锂浓度下降，形成了质子交换的LN。可能是由于这些等离子体条件与酸基质质子交换类似，导致了该差异。ALE处理后，F、Li和Mg的比例相比未经处理的样本有所增加。结合前面提到的峰能位移，我们推测LiF和MgF₂已在表面形成并重新沉积，原因是它们的低挥发性。

我们还对三种ALE工艺对批量LN样品表面粗糙度的影响进行了表征。对批量LN样品进行20个周期ALE处理后，使用AFM扫描500×500 nm²的区域。

表 II. 比较不同去除步骤等离子体暴露对大块LN的影响的LN ALE工艺参数。使用的大块LN样品的初始表面粗糙度为 Rq = 0.2 nm。数值来自于40秒氢气等离子体暴露后，表中所示的40秒等离子体暴露，经过20个循环。O2/SF6和Cl2/BCl3工艺是否达到饱和状态尚未确定。

表II比较了这三种不同工艺的EPC、表面粗糙度和协同效应。作为参考，批量LN样品的初始表面粗糙度为Rq = 0.2 nm。O₂/SF₆工艺产生的表面最粗糙，但协同效应最高；而Cl₂/BCl₃工艺与SF₆/Ar工艺产生的刻蚀速率相似，但协同效应是三种工艺中最低的。假设通过降低Cl₂/BCl₃等离子体半步骤的RIE功率，Cl₂/BCl₃工艺可能被修改以提高其协同效应。相比之下，SF₆/Ar工艺在饱和时，在20个周期ALE处理后产生的表面最平滑，Rq为0.57 ± 0.18 nm。表面粗糙度的增加可能是由于LiF和MgF₂的重新沉积。

III. 结果
由于TFLN波导的侧壁粗糙度比批量LN样品表面更粗糙，我们接下来对SF₆/Ar ALE工艺对TFLN波导侧壁表面粗糙度的影响进行了表征。为了进行这些测量，我们使用了另外一些样品，其中包含Ar⁺铣削波导的TFLN，并在刻蚀后通过HF浸泡和RCA清洗对其进行了平滑处理，这代表了目前TFLN器件制造中的先进工艺。图4(a)和4(b)分别显示了在进行50个周期ALE前后的Ar⁺刻蚀侧壁的二次平面拟合高度图。ALE后，侧壁表面明显更加平滑。侧壁表面平滑可能归因于刻蚀的各向同性特性。

图4. AFM扫描显示TFLN波导侧壁的高度图，经过线性平面倾斜去除前（a）和50次ALE周期后（b）。(c) TFLN波导侧面轮廓的平均AFM线扫描，分别在50次ALE周期之前和之后。波导宽度在每一侧减少了50 nm，得到的横向刻蚀速率为1 nm/周期，与在大块LN上测得的垂直刻蚀速率1.59 nm/周期相当。(d) 样品在ALE之前和经过50个ALE周期后的高度图PSD。

为了支持这一假设，我们使用AFM测量了波导的横向刻蚀速率。图4(c)显示了TFLN波导侧壁在50个周期ALE前后，整个扫描图像的AFM轮廓。通过观察宽度的减少，我们推测每侧的横向刻蚀速率为1 nm/周期，而之前测量的批量LN的垂直刻蚀速率为1.59 nm/周期，确认了该工艺在很大程度上是各向同性的。

为了更定量地表征TFLN侧壁的表面拓扑结构，我们从AFM扫描中计算了表面功率谱密度(PSD)。图4(d)展示了ALE前后TFLN的PSD曲线。通过AFM扫描，初始的RMS侧壁粗糙度测量为0.82 ± 0.25 nm，平均粗糙度为0.65 ± 0.16 nm。经过50个周期后，Rq和Ra分别测量为0.55 ± 0.13 nm和0.44 ± 0.12 nm。观察到在所有测量的空间频率下，PSD都有所下降。因此，尽管在平坦的LN表面上观察到了粗糙化，但由于工艺的各向同性特性，侧壁仍然得到了平滑。

IV. 讨论
我们的ALE工艺可能在通过减少PPLN中的波纹和侧壁粗糙度，从而提高TFLN器件的光子性能方面找到应用。典型的RCA湿法刻蚀的刻蚀速率由于溶液中温度和浓度波动的不可控性，通常表现出较大的变异性。我们报告的ALE工艺有潜力克服这些问题，因为该工艺具有自限性，可以精确控制刻蚀速率。

未来的研究方向包括研究氢暴露表面与未修改表面之间的刻蚀选择性机制，以及识别减少重新沉积的Li和Mg化合物的方法。进行ALE处理后的湿法清洗可能对选择性去除重新沉积的化合物有益，与目前使用RCA湿法刻蚀锂铌酸盐的方式不同。开发基于气体的原位去除工艺或基于热循环的工艺，可能实现无重新沉积的ALE。对于热循环处理，研究产生更多挥发性产物的化学反应（例如基于Br的反应）将是进一步研究的重点。具有高各向异性的方向性ALE工艺也引起了关注，因为它们可以用于图案转移，提供对整个芯片上刻蚀深度的精确和均匀控制，精度可达到EPC（±1 nm）。这种控制程度将使TFLN器件和电路能够扩展到系统级别。我们在本研究中使用的ALE系统（Oxford Instruments，Plasma Pro 100 Cobra）能够处理150 mm直径的基板，因此我们的工艺有潜力扩展到晶圆级应用。

V. 结论
我们报道了一种适用于x-cut MgO掺杂锂铌酸盐的各向同性ALE工艺，该工艺由氢等离子体和SF₆/Ar等离子体的顺序曝光组成，且与低压ICP RIE系统兼容。我们观察到的刻蚀速率为1.59 ± 0.02 Å/周期，协同效应超过96%。两个半步骤均表现出相对于曝光时间的饱和，尽管SF₆等离子体半步骤表现出软饱和。我们还发现，用O₂/SF₆或Cl₂/BCl₃等离子体替代SF₆/Ar等离子体也能实现ALE，且协同效应超过90%。最后，我们发现该工艺能够平滑使用先进工艺制造的TFLN波导的侧壁，表明ALE有潜力提高TFLN器件的光子性能。