摘要——在一块经过良好色散工程设计的Ta2O5波导中,报告了近2.5倍光程的超连续谱(SC)生成,波长范围从0.5 µm到2.9 µm,采用双波长飞秒光纤激光器泵浦,分别为1.55 µm和1.97 µm。这是迄今为止在Ta2O5材料平台上报告的最宽光谱。此外,光谱中没有残余泵浦成分,脉冲能量转换效率达到创纪录的约92%。另外,输出功率稳定性的波动在一个小时内保持在0.33%以内。结果展示了Ta2O5波导在非线性集成光子学中的巨大应用潜力。
关键词——非线性光学,超连续谱生成,Ta2O5波导
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I. 引言
超连续谱(SC)生成是一种由短脉冲光在非线性介质中激发的宽光谱,通过多种非线性机制,包括自相位调制(SPM)、受激拉曼散射(SRS)、孤子效应、光波破裂、四波混频(FWM)和交叉相位调制(XPM)等实现[1],[2],[3],[4],[5],[6]。SC光源已被认为是各种应用的理想选择,如光学层析成像、荧光显微镜、光谱学和分子传感[7],[8]。尽管在硫族(ChG)光纤和波导中已经报道了极其宽广的SC光谱,涵盖从近红外到远红外区域,但这些光谱是通过复杂且昂贵的光学参量振荡器(OPO)或光学参量放大器(OPA)光源激发的,典型的泵浦功率为几百毫瓦,导致输出的SC功率通常为几毫瓦[3],[9],[10]。相比之下,日益增长的应用需求需要开发一种可以通过短波长脉冲光源泵浦的片上SC光源,从而使整个光源系统紧凑且成本低廉[11]。此外,使用短波长激光作为泵浦光源有助于开发具有可见光和紫外(UV)波段的SC光源,后者尤其是片上光源中一个“缺失的部分”。
除了具有高三阶光学非线性特性生成宽SC光谱的基本材料特性外,其他特性如高激光损伤阈值和低光学损耗对于实现可见光和紫外区域的SC光谱也是至关重要的。对于前者,短波长泵浦激光通常具有高功率,这要求具有高损伤阈值的合适波导材料。对于后者,光学损耗在紫外区域会迅速增加,因为它与波长的四次方成反比。在这些方面,Ta2O5似乎是一个合适的候选材料,因为它具有约0.5 dB/cm的低光学损耗,0.4到8 µm的宽传输窗口,在1530 nm处的线性折射率为2.1,以及约为2 × 10−14 cm2/W的非线性折射率[7],[12],[13],[14]。尤其是,其高激光损伤阈值约为几J/cm2[15],使得Ta2O5波导能够有效激活由高功率脉冲激光泵浦产生的各种非线性光学效应[13],[14],[16],[17]。
Fan等人的初步结果表明,在1056 nm泵浦波长和396 W峰值泵浦功率下,至少可以从非线性Ta2O5波导中获得1.5个八度的SC光谱(从585 nm到1697 nm)[18]。Kieran F. Lamee等人报告了一个达到1.6个八度的SC光谱,从700 nm到2400 nm,由1560 nm飞秒激光泵浦的Ta2O5波导[19]。Li等人使用中心波长为800 nm的Ti:sapphire飞秒激光泵浦Ta2O5肋形波导,并获得了从645.3 nm到851 nm的SC光谱[20]。Woods等人报告了一个从700 nm到1480 nm的SC光谱,在带有二氧化硅包覆的Ta2O5通道波导中,其中泵浦激光的中心波长接近1000 nm,平均功率为175 mW[21]。然而,据我们所知,红外区域最大的SC跨度仅达到2.5 µm,仍然远低于Ta2O5的传输极限。
在本文中,我们报告了从具有双零色散点的Ta2O5肋形波导中生成的SC。我们使用具有1.55 µm和1.97 µm双波长的飞秒激光作为泵浦源。在Ta2O5波导中,我们实现了跨越可见光到中红外的2.5倍光程的SC光谱。我们还研究了输入光的偏振和SC光谱宽度之间的关系。我们的工作揭示了从泵浦光到SC的高转换效率,以及SC输出功率的优异稳定性,展示了基于Ta2O5波导开发高性能SC光源的巨大潜力。
II. 实验部分
图1. (a) Ta2O5波导中超连续谱(SC)生成的实验装置。(Col.:准直器,HWP:半波片,F-fiber:多模InF3光纤)
(b) 不同宽度(从1 µm到4 µm)变化的肋形波导的色散
(c) 波导高度变化(从0.3 µm到0.5 µm)下的色散
(d) 波导中的TE模场分布
(e) 波导横截面的扫描电子显微镜(SEM)图像
超连续谱(SC)生成的实验装置如图1(a)所示。泵浦源为一台工作在1.55 μm波长的半导体可饱和吸收镜(SESAM)锁模激光器,重复频率为50 MHz,其通过在一段单模光纤(SMF)中产生孤子自频移(SSFS)效应进一步转换为1.97 μm波长,从而形成1.55 μm和1.97 μm的双波长激光。测得在1.55 μm和1.97 μm处的输出脉宽分别为180 fs和246 fs,两者的功率比约为1:10。关于该激光器的更多细节,可参考我们之前的研究[9],[22]。激光束通过准直器准直后经透镜耦合进入锥形光纤,透镜前的半波片(HWP)用于调节光的偏振态。随后,生成的SC光通过芯径为100 μm的多模InF₃光纤(F光纤,Le Verre Fluore公司)收集,并传输至光谱分析仪(OSA)进行实时光谱测量。
为了最大程度利用该双波长激光器的泵浦功率,需要设计一条具有双零色散波长(ZDW)且接近1.55 μm和1.97 μm波长的波导,以扩展SC的光谱带宽。我们首先模拟了不同结构参数下的Ta₂O₅肋形波导的色散特性。波导总厚度约为840 nm,不同肋宽(W)下的色散特性如图1(b)所示,肋高(H)固定为0.4 μm。当波导宽度为2.0 μm时,两个色散零点分别位于1.5 μm和2.0 μm,恰好接近泵浦波长。随后我们固定波导宽度为2.0 μm,改变肋高H从0.3 μm到0.5 μm,所得的色散曲线如图1(c)所示,在H = 0.4 μm时可获得两个ZDW,分别为1.5 μm和2.1 μm。因此最终确定波导宽度和高度分别为2.0 μm和0.4 μm。图1(d)展示了在1.97 μm波长下TE模的模场分布,显示光束在波导中良好束缚。
我们随后按上述参数制造了相应的波导。关于Ta₂O₅肋形波导的制备工艺详见文献[8]。简要地说,我们在热氧化硅衬底(氧化层厚度为2.5 μm)上利用射频磁控溅射法沉积约840 nm厚的Ta₂O₅薄膜。接着在其表面旋涂1.2 μm厚的AZ-5214光刻胶,完成显影、曝光、烘烤后,将掩膜图案转移至光刻胶用于后续的ICP-RIE(感应耦合等离子体反应离子刻蚀)。刻蚀过程使用CF₄和O₂混合气体,刻蚀后利用氧等离子体去胶,并将波导浸泡于NIP溶液超过2小时以彻底去除有机残留。最后,在氧气环境中将波导在600°C下退火10小时,以减少薄膜缺陷造成的光损耗。通过X射线衍射确认薄膜在此退火条件下为非晶态。退火后薄膜在2.0 μm处的折射率为2.0,波导在该波长下的传播损耗通过cut-back法测得为0.6 dB/cm。锥形硅光纤与波导端面的耦合损耗约为每端7.5 dB。
图1(e)为制造出的Ta₂O₅波导横截面图像,可见其侧壁光滑,结构轮廓清晰。在输出端,我们使用两种光纤(锥形硅光纤和F光纤)将波导输出信号耦合至OSA。由于锥形硅光纤的吸收边界约为2.4 μm,采用F光纤(传输波长可达5 μm)能够检测超过2.4 μm的SC光谱。此外,我们还使用三台不同的光谱分析仪(OSA)对600 nm至3000 nm范围内的SC功率谱密度(PSD)进行测量,以覆盖完整光谱带宽。
III. 结果与讨论
图2. 在Ta2O5波导中通过不同泵浦功率生成的实验SC光谱。
将来自三台OSA的不同测量区段拼接后,如图2所示,展示了不同激光平均输入功率下PSD光谱的演化。在输入功率较低时,可以观察到分别对应于1.55 μm和1.97 μm的两个泵浦激光波长的峰值。当泵浦功率为475 mW时,光谱开始展宽;当功率提升至519 mW时,光谱在1000 nm至2700 nm之间实现连续分布。进一步提升至601 mW时,光谱拓展至1000 nm至2900 nm,且整体变得更加平坦。同时,在780 nm处出现一个峰值,归因于1550 nm泵浦光的f-2f自参考谐波,与K. F. Lamee等人的观察一致[19]。
图3. 在390到1000 nm范围内记录的光谱。蓝线和红线分别表示在519 mW和601 mW泵浦下的结果。插图中的图像展示了Ta2O5波导中的可见光发射。
如图3所示,利用Ocean-optics光谱仪进一步测量了390 nm至1000 nm的光谱。尽管其强度轴为计数单位,且饱和阈值较低(约60000),但光谱的相对强度与分布仍被清晰刻画。图3中低功率(519 mW)泵浦波导产生的峰值可归因于三次谐波与色散波[10],[12],[18],[19]。随着泵浦功率上升至601 mW,这些峰值变得更强、更宽,尽管由于泵浦激光能量有限,它们尚未完全融合为连续谱。不过,如图3插图所示,波导中从红到黄色的明亮发光表明SC有可能延伸至可见光甚至紫外区域。Wu等人在最近的研究中已经证明,借助色散波,可以在LiNbO₃波导中实现扩展至紫外的SC光谱[23]。然而,由于Rayleigh散射与波长的四次方成反比,这进一步凸显了低损耗高质量波导在实现紫外SC源中的重要性。同时材料的透明截止波长也构成限制。Ta₂O₅的紫外吸收边界约为380 nm,因此其有潜力发展至紫外区的SC光源。
考虑可见光部分的贡献,整个SC光谱范围约为2380 nm,即从500 nm延伸至2880 nm,跨越了可见光与红外波段,约为2.5倍光程。这是目前在Ta₂O₅波导中报道的最宽SC光谱。特别是我们进行了多次功率逐步增加的测试,结果表明SC光谱演化高度一致,说明波导对激光损伤具有良好稳定性。
我们进一步基于经典的非线性薛定谔方程(NLSE)和分步傅里叶方法(SSFM)对13 mm长的Ta₂O₅波导中的SC演化进行了数值模拟。为确保模拟精度,设置采样点数N = 2¹⁵,时间步长dt = 1.5 × 10⁻¹⁵ s,对应时间窗为3 ps。波导色散参数(βₙ)扩展至四阶,非线性折射率n₂和相关拉曼效应参数参考文献[25],其中n₂ = 6.2 × 10⁻¹⁵ cm²/W,f_R = 0.1,t₁ = 7.8 fs,t₂ = 35.5 fs。非线性系数γ在1.97 μm和1.55 μm下分别约为1.248 W⁻¹s⁻¹和2.019 W⁻¹s⁻¹。泵浦波长分别设为1.55 μm与1.97 μm,脉冲宽度分别为180 fs与246 fs,对应峰值功率为1.5 kW与16 kW,匹配两者实际1:10的功率比。
图4(a)显示了1.55 μm飞秒脉冲在负色散区泵浦下的SC演化过程。在初始阶段,由于轻微的负色散,自相位调制(SPM)主导了对称的谱展宽。当传播超过6.5 μm后,短波长的色散波(DW)生成与长波长的SSFS效应协同作用,导致谱向两端扩展。此外,靠近ZDW的高阶非线性积累与相位匹配波混效应使整体谱更加平坦,最终获得覆盖0.6到3 μm的SC光谱。
图4(b)展示了1.97 μm飞秒脉冲泵浦下的SC演化过程,其展宽机制与1.55 μm相似,但展宽速度更快。这是由于泵浦能量主要集中在1.97 μm波段,具有更高的峰值功率(见图2)。谱展宽起始于传播距离约6 mm处,长波端可延展至3 μm,短波段未观察到色散波分量。
图5. 在不同泵浦功率下实验与模拟的SC光谱比较
我们模拟了不同泵浦功率下Ta2O5波导中光谱的演化。分别模拟了1.55 μm和1.97 μm激光在13 mm长波导中的SC光谱,并根据双波长的功率比将它们的总和视为整个光谱。为了进行对比,我们在图2中重新绘制了实验数据(较浅颜色),并在图5中与不同泵浦功率下模拟的SC光谱(较深颜色)一起展示。它们在3000 nm以下的波长范围内基本一致。模拟结果显示,在高泵浦功率(601 mW)下,光谱可以扩展到5000 nm,但实验结果在3000 nm处终止。这种终止现象由几个因素导致。一个可能的原因是波导中超过2900 nm的SC强度较弱,低于OSA的最小检测限。另一个问题是F光纤的耦合损失。输出光通过F光纤传输到OSA,F光纤的核心/包层直径比为100/160 μm,光学数值孔径(NA)为0.2。光纤的较大直径使得在实验过程中很难自由调节F光纤端面与波导截面之间的水平距离。也就是说,相较于大多数实验中使用的锥形硅光纤,F光纤的耦合损失远高于锥形硅光纤。这限制了SC光谱的输出。此外,波导底层SiO2的强吸收(2.5 μm以上)可能会导致SC强度下降,特别是当部分光泄漏到下层时,但这可能不是导致SC光谱终止的主要因素。最后,2.9 μm处的OH吸收可能导致SC的终止。实验研究已经证明,Ta2O5薄膜中存在这种OH吸收[26]。
我们注意到,超过2.5 μm的SC光谱在短波长光纤激光器泵浦的波导中很少被报道。例外的是AlN[27]和LiNbO3[28]中的实验观察,其中SC可以扩展到4 μm以上。我们认为这些结果证实了波导中OH吸收的作用,因为文献[27],[28]中的AlN和LiNbO3是单晶材料,因此这些材料中的OH吸收含量显著降低。尽管如此,当前的结果仍然代表了迄今为止在Ta2O5波导中报道的最宽SC光谱。
图6. (a) 由不同偏振角度的激光泵浦的波导在长波长侧的SC光谱,(b) 输出功率对偏振角度的依赖关系
我们进一步测量了泵浦光偏振态对SC光谱输出的影响。研究发现,通过旋转偏振片的角度,SC光谱在长波长侧发生了较大的变化。如图6(a)所示,在垂直偏振(对应零偏振角度)时,SC光谱的最大跨度可达2900 nm,而在水平方向偏振(对应90°偏振角度)时,SC光谱的跨度逐渐减小至2200 nm。小的旋转角度(如10°)对SC展宽似乎没有影响,这可能是由于输入光耦合到Ta2O5波导的过程对偏振角度的小变化不太敏感。图6(b)展示了SC输出功率与偏振角度的关系,通过功率计记录,功率计可以收集1200 nm到2500 nm波长范围内的光。0°和10°偏振角度下,波导中的输出功率差仅为0.47 mW。随着偏振片的进一步旋转,SC的跨度会急剧缩小。当旋转角度达到90°时,意味着输入光的偏振态完全变化,SC光谱的跨度缩小至2.2 μm,SC的输出功率降低至5.5 mW。众所周知,在波导中,TE模的损耗低于TM模的损耗[29]。在我们的实验中,当HWP从0°变化到90°时,输入光的偏振逐渐从TE模变为TM模,光学损耗也随之增加,导致进入波导的输入功率减少。这可以解释SC光谱宽度和总输出功率的减少。
图7. 波导中输入功率与输出功率的相关性。红点对应通过锥形硅光纤传输的输出功率,蓝色方块对应通过F光纤传输的输出功率。左上角的插图显示了在601 mW泵浦下,SC光谱输出稳定性在一小时内的变化。
SC光谱的输出功率进行了测量,结果如图7所示,其中蓝色点表示输入功率与通过F光纤收集的输出功率之间的关系,而红色点表示通过锥形硅光纤收集的输出功率。光功率计用于收集F光纤输出的功率,波长范围为1200 nm到2500 nm,覆盖了SC光谱的主要部分。如前所述,F光纤与波导端面之间的耦合损失高于锥形硅光纤与波导之间的耦合损失。即使在这种耦合条件下,我们仍然在Ta2O5波导中获得了8.5 mW的SC输出功率。在相同的输入功率约为601 mW下,红色点的最大值接近15.35 mW,几乎是F光纤接收到的输出功率的1.8倍。
在波导中以601 mW的最高泵浦功率泵浦的输出功率稳定性进行了检查,持续时间为一个小时。结果如图7插图所示,初始输出功率约为15.35 mW。在测量过程中,环境的轻微干扰可能导致输出功率缓慢下降,这是由于光纤与波导之间的耦合发生变化,但通过调整输入锥形硅光纤在精确的三维控制台上的位置,可以迅速恢复。插图中的一些尖峰来自于调整过程。测得的功率波动的均方根(RMS)约为0.33%,这种波动主要来自环境干扰对光纤透镜和波导之间耦合的影响。
最后,我们估算了泵浦光到波导输出功率的转换效率。事实上,图2中高泵浦功率下实验SC光谱中泵浦光分量的完全消失意味着高转换效率。当输入和输出功率都通过锥形硅光纤加载时,总损耗包括光纤与波导之间的耦合损失以及Ta2O5波导的光学背景损耗,估算值为15.9 dB,来自图7。去除光学背景损耗后,锥形硅光纤与波导之间的耦合损耗约为每端7.56 dB。这个值与我们通过前述cut-back方法计算得到的结果(每端7.5 dB)相似。当我们将锥形硅光纤换成F光纤进行波导输出时,总损耗增加到接近18.5 dB(图7中的蓝点)。这两者总损耗的差异来自F光纤带来的更多耦合损耗,因此估算使用F光纤输出时,耦合损耗约为每端10 dB。
考虑到输入光通过锥形硅光纤加载到波导,实际进入Ta2O5肋形波导的输入功率约为107 mW,当飞秒激光的功率设置为601 mW时。另一方面,当使用F光纤传输波导的输出光时,功率计在图7的输出端测得的输出功率约为8.58 mW,但功率计仅能测量1200 nm至2500 nm波长范围内的光,这大约占SC光谱对应积分区域总功率的87%。因此,实际输出功率估算为9.84 mW。去除F光纤与Ta2O5波导之间的耦合损耗(10 dB)后,波导中的实际输出功率约为98.39 mW。从输入功率107 mW到输出功率98.39 mW,我们最终估算出波导中的能量转换效率约为92%。这一结果与图2中观察到的没有残余泵浦光一致,表明大部分来自泵浦源的能量已转换为SC光谱。

表I列出了几项关于Ta2O5波导中SC光谱的代表性工作,所有先前的Ta2O5波导中的SCG结果都是由单波长激光泵浦的。对表I中这些结果的对比分析进一步表明,波导设计中具有两个零色散点(ZDW)与独特的孤子自频移飞秒激光器的双波长匹配在生成最宽SC光谱(从0.5到2.9 μm)中起到了重要作用,这是由于完美匹配的色散条件,能够有效利用双波长泵浦激光。此外,通过锥形光纤耦合,整个光学系统更加紧凑,这与自由空间透镜耦合不同,因此这些结果有助于实际SC光源的开发。为此,我们还首次研究了几个实际应用中重要的参数,如功率稳定性和能量转换效率。需要强调的是,这两个参数在波导中生成SC时很少被研究,而在光纤中是常见的研究对象[30],[31],[32],其中光纤中的功率转换效率>40%被认为是“高”的。高转换效率和优异的功率稳定性验证了我们在当前波导设计、制造和SC性能表征中所采用策略的有效性。另一方面,SC光谱的平坦度是另一个重要参数,尤其是在光纤中的SC光谱。一些关于光纤中SC生成的研究详细提到了SC光谱的平坦度[33],[34],[35],[36],但在波导基础上的SC光谱中很少有相关结果报道。我们测得的平坦度范围为1545 nm到2406 nm(5 dB级)和1052 nm到2440 nm(7 dB级),与光纤中的SC工作[33],[34],[35],[36]相当。为了方便比较我们发射的脉冲能量,我们将文献中的激光参数转换为相同单位的皮焦耳(pJ)。我们发现,我们的发射脉冲能量较高。这是由于特殊的结构设计需要匹配双波长泵浦的条件,因此制造的波导具有相对较大的有效模场,而有效模场与非线性系数(γ)成反比。因此,需要更多的脉冲能量来激发SC。然而,可以看到SC光谱向更短波长几乎接近紫外(UV)区域扩展,这是在Ta2O5波导中生成SC时从未报道过的。因此,2.5倍光程的SC跨度、超高的光转换效率和优秀的输出功率稳定性代表了基于Ta2O5波导的片上SC光源发展的重大突破。
IV. 结论
总之,我们制备了空气包覆的Ta2O5肋形波导,并研究了其在1.55 μm和1.97 μm双波长飞秒光纤激光器泵浦下的SC生成。观察到从0.5 μm到2.9 μm几乎2.5倍光程的宽光谱,这是迄今为止在Ta2O5波导中报道的最宽SC光谱。我们还探讨了泵浦光偏振对长波长SC光谱展宽的影响,以及输入功率与输出功率之间的关系。我们获得了约92%的能量转换效率和0.33%的功率稳定性。结果展示了Ta2O5波导在非线性集成光子学应用中的潜力。
作者;Zheng Zhang , Kai Xia, Xiwen He , Maozhuang Song, Peilong Yang , Peipeng Xu, Kunlun Yan, Zhen Yang, Shengchuang Bai , Xunsi Wang , El Sayed Yousef, Shixun Dai , Li Shen , Zhiping Zhou , and Rongping Wang