薄膜铌酸锂 (TFLN) 光子学的最新进展已导致新一代高性能电光设备，包括调制器、频率梳和微波到光学换能器。然而，依赖全光非线性的基于 TFLN 的设备的广泛采用受到通过铁电极化实现的准相位匹配 (QPM) 对制造公差的敏感性的限制。在这里，我们提出了一种可扩展的制造工艺，旨在提高 TFLN 中光频混频器的波长精度。与传统的先极后蚀刻方法相比，我们首先在 TFLN 中定义波导，然后执行铁电极化。此序列允许在波导定义之前和之后进行精确计量，以完全捕获几何缺陷。还可以通过测量设备子集来校准系统误差，以微调晶圆上剩余设备的 QPM 设计。利用这种方法，我们制造了大量旨在产生 737 nm 光的二次谐波产生装置，其中 73% 的装置在目标波长的 5 nm 范围内运行。此外，我们还通过包层沉积展示了装置的热光调谐和微调，前者使约 96% 的测试装置达到目标波长。

划重点：

*薄膜厚膜LNOI(8寸)/LTOI(6寸)/SLNOI (6寸)/SLTOI(6寸)X切Z切

#6寸DUVKRF流片--SIN晶圆级流片

#6寸DUVKRF流片--铌酸锂晶圆级流片

#利用现有掩膜版提供流片好的SIN晶圆做键合工艺调试

#4寸 6寸 8寸薄膜LNOI晶圆

#晶圆对晶圆 芯片对晶圆 芯片对芯片 亲水直接键合

SLT和SLN与其对应的同成分相比电光系数和非线性系数都有比较大的提高，有利于电光器件的制作。对于制作周期极化结构，其畴结构的变化和矫顽场的降低，制作的周期结构更加容易和质量更好。由于SLT折射率差值变得更小，Ppslt更容易在量子光学上得到应用。

*PPSLN/PPSLT

ALOOI晶圆；--氧化铝薄膜晶圆，键合工艺和镀膜工艺

TAOOI晶圆--氧化钽薄膜晶圆，镀膜工艺

SINOI晶圆；--超低损耗氮化硅薄膜晶圆，

SICOI晶圆；新型量子光学平台

6寸LTOI晶圆批量供应；铌酸锂的有力的竞争对手，薄膜钽酸锂晶圆

8寸LNOI晶圆;8寸LNOI助力更大规模薄膜铌酸锂产品量产

LN/LT-SOI/Si/SIN  W2W&D2W异质集成

流片： 6寸 氮化硅 铌酸锂 硅光 超高性价比流片， 1个BLOCK的价格买一整片晶圆

划重点--全国产-超高性价比-6 寸硅光-氮化硅-铌酸锂流片白皮书

在过去十年中，由于高质量离子切片基板的商业化以及用于制造低损耗纳米光子波导的优化蚀刻工艺的发展，绝缘体集成光子学平台上的薄膜铌酸锂 (TFLN) 经历了快速增长。这些发展的基础是铌酸锂 (LN) 的优异材料特性，包括宽广的透明窗口，涵盖近紫外到中红外，以及强大的二阶非线性 (χ(2))2。这使得许多技术相关的设备成为可能，例如电光调制器和光频混频器，它们可以在相距很远的波长带之间转换光。与块体器件 3–5 相比，由于纳米光子波导中光模式限制较高，TFLN 器件在调制速度 6,7、光带宽 8和效率 9,10 等关键性能指标方面具有显著改善。此外，TFLN 中器件占用空间减小，使用标准微加工技术进行晶圆级加工 11，为批量生产和将许多单个组件集成到更复杂的光子电路中奠定了坚实的基础。例如，由 TFLN 中的电光调制器阵列组成的电路已经用于演示大规模矩阵矢量乘法 12 等功能。另一方面，基于 χ(2) 的光频混频器的应用范围从频率上/下转换13 到光学参量放大14,15 再到量子光源16，迄今为止，它们大多作为独立组件或相对简单的电路实现，最多有两个混频器协同工作17–19。尽管人们一直对开发这些组件用于诸如量子频率转换等应用感兴趣，以便与固态单光子发射器和存储器20 以及多路复用光子对源21 接口。

在 TFLN 中基于 χ(2) 的光频混频器进行缩放和集成的一个障碍是传统准相位匹配 (QPM) 三波混频过程（即和频和差频生成 (SFG 和 DFG) 以及自发参量下转换 (SPDC)）对器件几何形状的极端敏感性22。 QPM 是通过周期性地反转 TFLN 波导域来实现的，这会改变 χ (2) 的符号。然后使用这种光栅的动量来补偿参与非线性混合过程的不同波的波矢量之间的不匹配。特别是，波导横截面的纳米级局部几何变化会导致即使在中等长度的器件下器件效率也会降低23,24。最近的研究表明，通过使用器件层初始厚度的广泛计量来对 QPM 光栅设计进行微调，可以有效地缓解此问题10。此外，还展示了一种基于使用空间变化的热光调谐进行后制造微调的计量密集度较低的缓解方法，尽管代价是高功耗和牺牲低温兼容性25。然而，在较大的样本（例如晶圆）中，除了上述局部几何形状波动之外，长距离波导几何形状变化也成为一个突出的问题。这种漂移源于用于实现 TFLN 器件的干法蚀刻工艺（通常使用基于氩的物理蚀刻）中的缺陷，并且可能导致器件的工作波长远远超出热光调谐范围。因此，对于需要精确工作波长的应用，例如用于与具有固定发射波长的原子状单光子发射器接口（例如，737 nm 的金刚石中的硅空位中心，具有 ~80 GHz 的调谐范围26）——传统方法是扫描设计参数以保证至少一个器件符合规格27,28。虽然这对于独立设备和小型光子电路来说是可行的，但为保证满足规格而必须制造的试验电路的数量与每个电路中混频设备的数量成几何级数，即使假设电路中所有其他组件的产量都是一致的。

在这里，我们提出了一种可扩展的工艺，用于 x-cut TFLN 中基于 χ(2) 的光频混频器，具有高波长精度。在我们的方法中，QPM 光栅是在波导蚀刻后定义的，允许通过考虑波导几何参数的变化来微调光栅参数。此外，可以使用在同一晶圆上定义的一小部分校准设备来校准系统误差。虽然以前的工作重点是提高单个设备级别的转换效率，但我们的方法优先考虑波长精度和设备产量，并通过实现产生 737 nm 光的二次谐波产生 (SHG) 混频器进行了实验验证。该波长对应于领先的固态量子存储器 29 中金刚石硅空位色心的光学跃迁。我们表明，在 4 英寸晶圆上测试的 84 个设备中，73% 的设备支持 (737 ± 5) nm 的 SHG。此外，我们在单独的晶圆上演示了分别使用 SiO2 沉积和热调谐进行波长微调和调谐，可以使 96% 的测试设备处于同一范围内。

结果

TFLN 中用于准相位匹配的传统极点前蚀刻工艺

TFLN 中最基本的基于 χ(2) 的光频混频器依赖于与材料晶体 z 轴正交的肋状波导（图 1a）。为了在设备中实现有效的参数三波混频，三个相互作用的导模的真空波长 λi 和有效传播常数 ki = 2πneff,i/λi (i ∈ {1, 2, 3})（其中 neff,i 是 λi 的有效指数）必须满足能量守恒 λ 31 ¼ λ 11 þ λ 21和动量守恒 Δk ≡ k1 + k2 − k3 = 0。后一个条件也称为“相位匹配”，由于所关注的波导模式的材料和模式色散，

对于大多数过程来说，通常都不满足该条件。然而，在 LN 和其他铁电材料中，非线性三波混频过程可以通过周期性地翻转二阶系数 χ (2) 的符号来实现“准相位匹配”，周期为 Λ(nLN, t,w, d, θ)=2π/(Δk(nLN, t,w, d, θ))30。光栅周期取决于感兴趣波长的 LN（埋氧层）层的材料指数 nLNðSiO2Þ；TFLN 厚度 t；波导肋高度 d；波导顶部宽度 w；以及侧壁角度 θ（图 1a）。在 x 切割 TFLN 中，这是与高性能电光设备兼容的首选晶体取向，QPM 光栅通常通过沿晶体 −z 方向施加强电场来制造，使用共面指状电极光栅，其周期与所需的 QPM 光栅周期相匹配（图 1b，插图）；这被称为“铁电极化”31。这会沿传播方向创建一个空间频率为 K = 2π/Λ 的 QPM 光栅，以补偿相位不匹配。在大多数以 QPM 三波混频装置为特色的作品中，极化发生在制造过程的开始阶段 - 在定义波导之前 - 因此不知道 d、w 和 θ 的值。TFLN 波导使用干蚀刻定义，这导致 d 和 w 的不确定性为 ±10 nm，θ 的不确定性为 ±2∘（图 1b）。虽然优化 TFLN 制造中使用的离子切片工艺或铌酸锂薄膜的分子束外延 32 可能会改善厚度均匀性，但这仍然不能保证器件工作波长的分布将集中在目标波长上。因此，为了保证器件在所需波长下工作，需要通过在许多器件上扫描极化周期来补偿制造不确定性关系，以保证在宽波长范围内实现相位匹配 27,28。然而，这会导致产量低，并且很难制造更复杂的非线性器件。

带校准工艺的 TFLN 波长精确混频器极化前蚀刻

图 1 | 薄膜铌酸锂 (TFLN) 中非线性混频器的带校准蚀刻前极制造工艺流程。a x 切割 TFLN 中用于参数三波混频的传统准相位匹配 (QPM) 波导的图示。沿波导交替的暗带和亮带对应于光学 χ(2) 的交替符号。相位匹配三个感兴趣的波长所需的 QPM 周期 Λ 取决于 LN（二氧化硅）材料指数 nLNðSiO2 Þ 以及波导横截面。后者主要取决于 TFLN 厚度 t、蚀刻深度 d、顶部宽度 w 和侧壁角度 θ。我们注意到 QPM 设计对 nSiO2 的敏感度远低于其余标记参数；尽管如此，我们仍在此处对其进行标记以确保完整性。 b 传统的先极化后蚀刻制造工艺流程示意图，其中 nLN 和 t 是唯一测量的参数。

通过向共面指状电极施加高压 (HV) 脉冲进行铁电极化，用于在蚀刻之前对 QPM 光栅进行图案化，以定义波导轮廓（插图）。 c 这里提出的先蚀刻后极化工艺示意图。在波导蚀刻前后测量膜厚度。原子力显微镜（AFM）用于评估波导横截面轮廓。因此，可以使用波导横截面几何形状的完整信息来设计 Λ。通过将 HV 脉冲施加到共面电极来进行铁电极化，由此产生的畴反转仅发生在波导板中（插图）。d 使用一小部分总设备进行系统误差校准的示意图（左），并举例说明如何在 4 英寸晶圆上实现此校准（右）。

虚线表示目标工作波长 λ0 的位置。校准装置占每次晶圆运行中相关 QPM 装置总数的 <20%，位于晶圆平面附近，通过切割与其余装置分开，并首先进行测量以校准系统误差。Λ 只需要在校准装置中扫描，并且可以在目标过程中固定在校准的 Λ 上。

e 当 QPM 光栅周期设计为 (I) 没有计量信息、(II) 仅预蚀刻膜厚度、(III) 完整测量的波导横截面几何形状和 (IV) 完整测量的波导横截面几何形状并进行系统误差校准时，装置工作波长的分布预计会如何偏离目标波长 λtarget 的说明。

在这项工作中，我们提出了一种替代制造工艺，其中在波导蚀刻（图 1c）之后进行铁电极化以定义 QPM 光栅，然后进行校准过程（图 1d）。虽然这种方法之前已经在反向质子交换 33 或钛扩散 LN 脊波导 34 以及浅蚀刻 TFLN 35 中得到证实，但它主要用于增加极化深度和优化波导的极化占空比，而不是利用蚀刻后厚度进行波长定位。在我们的案例中，可以在蚀刻之前和之后使用晶圆级椭圆偏振法分别确定 t 和 d，以及获得材料色散 nLN。此外，还可以进行原子力显微镜 (AFM) 以精确测量波导的横截面轮廓，从而获得 θ 和 w。因此，极点前蚀刻工艺允许在充分了解波导几何形状和材料参数的情况下设计 QPM 光栅。假设计量工具完全精确，这允许晶圆上的所有设备在目标波长下工作。因此，所提出的制造工艺既可以实现高产量，又可以抵抗制造缺陷。然而，在实践中，用于计算相位失配的每个参数都可能存在系统误差。方便的是，极点前蚀刻工艺流程允许完成一小部分校准设备并对其进行表征，以校准计量工具（椭圆仪和 AFM）本身（图 1d）。图 1e 说明了不同的计量和校准步骤如何影响设备相对于目标工作波长 λ0 的工作波长分布。实验结果

为了评估我们的带校准的蚀刻前极化方法的有效性，在提高器件产量的同时减少扫描 QPM 光栅周期的必要性，我们在晶圆上制造了总共 660 (360) 个 QPM 波导，目标是737 nm 光的 SHG，实现周期性（非周期性）极化。

所有制造和计量步骤，直到校准设备的提取，都是在 4 英寸 5% MgO 掺杂的 TFLN 晶圆上进行的。校准设备位于晶圆平面附近，因此可以通过切割轻松地将它们与晶圆分离（图 1d）。

在波导蚀刻之前和之后进行的椭圆偏振测量显示，整个晶圆上的 t 和 d（分别对应于“蚀刻前厚度”和“蚀刻膜”）有 ~20 nm 的变化（图 2a-d）。沿每个波导在多个点对薄膜厚度进行采样（图 2e）。我们选择了沿每个波导的 100 μm 的相对精细的采样网格，以便我们比较周期性 QPM 光栅和非周期性 QPM 光栅设计的预期产量，如下所述。在后者中，极化周期适应单个器件的几何波动，如 Chen 等人 10 所述。我们注意到，尽管沿单个波导的局部蚀刻深度波动只有几纳米的数量级（图 2f），但整个晶圆的长距离变化要大一个数量级。这表明，虽然均匀蚀刻深度的假设可能在芯片级上有效，这是迄今为止大多数演示所使用的假设，但它不一定适用于更大的样本量，这可用于新型器件几何形状和 PPLN 的协积分。除了测量薄膜厚度外，波导横截面轮廓还通过轻敲模式 AFM 在晶圆上的多个点进行测量，每 60 个 QPM 波导测量一个见证结构。

图 2 | 代表性晶圆运行中的器件几何形状变化。在代表性晶圆运行期间，通过非接触式光学测量 LN 膜厚度，获得蚀刻前初始厚度 (a) 和蚀刻量 (b) 的全局分布。蚀刻量是根据蚀刻前后晶圆图之间的膜厚度差异计算得出的（原始蚀刻后数据见补充图 9），显示全局变化约为 ~20 nm。蚀刻前厚度和蚀刻量的空间分布分别显示在 (c、d) 中。黑色轮廓表示包含与本工作相关的 QPM 器件的芯片的位置；为完整起见，与其他工作相对应的芯片的位置以浅灰色勾勒出来。水平虚线下方的器件用于系统误差校准，因此在晶圆上其余测试器件之前进行极化和测量。e，QPM 器件芯片上膜厚度测量位置的非比例图。蓝色标记表示扫描点相对于 QPM 设备的位置，用紫色线表示。所示的扫描模式适用于实现非周期性 QPM 设计的晶圆；较低密度的扫描模式用于实现周期性 QPM 的单独晶圆运行，以降低计量开销（补充图 1）。f 沿单个波导的局部预蚀刻膜厚度和蚀刻深度变化，由 (e) 中的虚线框表示。g 在目标二次谐波 (SH) 波长 λtarget = 737 nm 处模拟的代表性基本横向电 (TE00) 模式轮廓，其中在模拟中使用来自最近的 AFM 测量点的波导轮廓。

将 AFM 轨迹与薄膜厚度图相结合，可以全面了解局部（沿每个 QPM波导）和整个晶圆上的波导几何形状。然后，此信息用于有限差分本征模式 (FDE) 模拟，以找到 λ0 = 737 nm 光的 SHG 的相位失配 Δk(sim)，其中基频和二次谐波都占据基频伪横向电 (TE00) 导模（图 2g）。

接下来，我们从理论上研究设计 QPM光栅的可能策略，并比较它们产生接近 λ0 的 SHG 的能力（图 3a）。在没有测量基板和制造缺陷的情况下，方法 I 假设沿晶片上的每个波导应用相同且均匀的 QPM 光栅周期（计算为 t = 600 nm、w = 1.5 μm、d = 300 nm 和 θ = 60∘）。然而，由于 LN 厚度和波导几何形状的变化，这种方法会导致波导的 SHG 分布在 λ0 左右的 ~60 nm 范围内，导致产量低。利用测量的 t 知识来设计 QPM 光栅可以大大缩小不同波导产生的 SHG 分布。考虑两种方法：周期性（方法 IIa），使用基于在波导中间单个点采样的 TFLN 厚度（t0）的均匀 Λ(t0)，以及非周期性（方法 IIb）使用 Λ[t(y)]，即由于从测量中获得的测量厚度变化而导致的沿波导长度（y）的位置函数。然而，在这两种情况下，由于未知的 nLN、d、w 和 θ，分布的中心偏离了 λ0。最后，当所有波导参数都使用测量值时，不同波导产生的 SHG 分布可以重新集中在 λ0 上。即使使用基于波导中间单个波导几何样本的周期性 QPM 光栅 ΛðnLN; t0;w0; d0; θ0Þ（方法 IIIa），情况也是如此。与方法 IIa 相比，分布的宽度也有望变窄，因为考虑到了由于蚀刻深度不均匀而导致的器件间波动。最后，当使用非周期极化时，通过考虑沿每个波导的所有测量参数（方法 IIIb）来获得 QPM 光栅 Λ½nLN; tðyÞ;wðyÞ; dðyÞ; θðyÞ ，晶片上的所有波导都应在 737 nm 处产生 SHG。

总之，基于传统极化前蚀刻工艺的 QPM 光栅设计会导致不同波导产生的 SHG 波长分布广泛（I），即使知道 TFLN 厚度（IIa、IIb）。另一方面，本文报道的极化前蚀刻工艺允许在 QPM 光栅设计中考虑波导横截面几何形状的完整信息（IIIa、IIIb），因此有望提高满足目标工作波长规格的器件的产量。最后，我们注意到，虽然非周期极化 QPM 设计 (IIb 和 IIIb) 有望产生具有更理想 SH 光谱的器件 (图 3b) 并提高符合规格的器件的产量，但其优势必须与与周期极化设计 (II/IIIa) 相比产生的大量计量开销 (补充说明 1) 相平衡，后者只需要粗略地映射 LN 薄膜厚度 (例如，在波导中间附近只有一个测量点)。

图 3 | 估计和测量的设备工作波长分布。

a 图 2 中晶片上 N = 360 QPM 设备的 λSH 模拟分布，针对五种不同类型的 QPM 光栅。考虑的 QPM 光栅设计方法包括：(I) 基于理想波导横截面几何形状的周期性极化

（t = 600 nm，h = 300 nm，w = 1.5 μm，θ = 60∘

）；(IIa) 使用单点蚀刻前膜厚度测量的周期性极化；(IIb) 使用每个膜厚度测量位置的数据计算局部变化周期；(IIIa) 基于沿波导的单点测量的波导几何形状的周期性极化，以及

（IIIb）使用每个膜厚度测量位置的测量波导几何形状计算局部变化周期。方法 I 和 II 可用于传统的先极化后蚀刻工艺，而方法 III 仅适用于先蚀刻后极化工艺。虚线表示 λ0 的位置。b 图 (a) 中考虑的每种 QPM 设计方法的 SH 光谱示例。效率已归一化为具有完美 sinc 平方 SH 光谱的理想设计 QPM 光栅的最大可实现效率。IIa (IIIa) 相对于 IIb (IIIb) 具有更宽的分布，这是由于 λSH（标记）的位移更大。c 使用方法 IIIb 设计的带有 QPM 光栅的校准装置的 SH 光谱估计值和测量值比较。

在校准装置中，模拟相位失配被赋予扫描偏移 Δksweep（等式 (1)），以故意产生 λSH 相对于 λ0（橙色曲线）红移的 QPM 设计。测量数据（绿色曲线）很好地再现了理想的 sinc 平方 SH 光谱，但相对于理论估计值蓝移。

d 一组校准装置的 λSH 估计值和测量值。由于是一阶估计，因此估计值缺少测量数据中存在的曲率（方法）。

虚线表示 λ0 的位置，而箭头表示用于校准同一晶圆上其余器件的 Δkoffset。e 在应用系统误差校准后，两次晶圆运行中测试器件的测量 λSH 相对于 λ0（虚线）的分布。从 N = 280（N = 240）个无已知非极化加工缺陷的非校准器件中，对周期性极化晶圆 A（非周期性极化晶圆 B）采样 n = 84（n = 144）个器件（方法）。晶圆 A（B）中制造的非校准器件总数为 600（300）。对于每个晶圆，插图中显示了采样器件的测量 SH 光谱的示例。标记表示所示光谱中 λSH 的位置，虚线表示 λ0 的位置。

前面的分析假设所使用的测量工具和策略是完全准确和精确的。然而，在实践中，测量数据中可能存在随机和系统误差，因此提供的模拟输入不足。虽然随机误差很难校准，并且会导致测量的 SHG 分布的宽度有限，但导致测量波长与 737 nm 目标偏移的系统误差可以校准 (图 3c)。

这可以通过对在相同蚀刻和计量条件下从完整样本中加工的校准设备子集进行极化和测量来实现，以获得用于调整所有剩余设备上制造的光栅周期的校准曲线。

在同一晶圆上制造的校准样品由许多 QPM 波导组成，QPM 光栅周期为 Λ(sweep) = 2π/(∣Δk(sim)∣ + Δksweep)，有意扫描，Δksweep 取值范围为 −0.110 μm−1 至 +0.110 μm−1。因此，预期的 SHG 波长会随着扫描值的变化而变化，如图 3d 中的橙色标记所示。在完美计量的情况下，测得的 SHG 波长（图 3d，绿色标记）应与预期的 SHG 波长相同。然而，我们发现，对于在λSH处产生峰值SH的器件，QPM光栅空间频率K = 2π/Λ与该器件模拟的相位失配相差Δkoffset ~−0.645 μm−1（图3d）。这是系统误差的结果，可能归因于计量或光刻工具中的校准误差，或用于波导材料的指数模型中的不准确性。为了解决这些错误，我们将同一晶圆上所有器件的QPM周期校正为

以确保测量的 SHG 光谱峰值与预期的 SHG 波长一致。这里，我们假设 Δkoffset 对于晶圆上的所有波导都是恒定的。使用这种校准方法，我们表明，在 84 个测量的器件中（晶圆 A 上总共 280 个器件，制造时没有误差，未用于校准），73% 的器件支持 (737 ± 5) nm 的 SHG，而无需额外调整（图 3e，上图），尽管实施了简单的周期性极化。

±5 nm 的目标范围是根据与可扩展、高耦合效率光子封装技术（例如光子引线键合 36）中使用的聚合物的热兼容性设定的。从实施非周期性极化的单独 4 英寸晶圆运行（晶圆 B）中采样的器件的工作波长分布略窄（图 3e，下图）。它们还相对于目标波长蓝移了约 4 nm，这可能是由于加工过程中计量工具条件的变化

（补充说明 2）。这些设备用于后续的波长调整和修整实验。

图 4 | 器件产量与目标三波混频过程的可调谐性。

a 使用片外陶瓷加热器对器件的 SH 光谱进行热光调谐，最高可达室温以上 ΔTmax ¼ 120 K（b，插图）。测量的 SH 光谱在调谐范围内保持大致相同的形状。b λSH 在测量范围内随温度线性红移，热光调谐率为 0.10 nm ⋅ K−1。c 对于图 3e 中测量的分布，工作波长在 λ0 的热光调谐范围内的器件的产量与最高可实现温度的关系。d 通过沉积薄层包覆氧化物 dSiO2 来调整器件的工作波长（e，插图）。当包层厚度较大时，SH 光谱的宽度会随着工作波长的蓝移而减小，

这表明准相位匹配过程的基波与二次谐波之间的群速度失配增加（上图）；然而，由于大多数情况下需要进行少量的波长微调（<50 nm），因此这种影响很小。e 实验数据显示观察到的工作波长蓝移 >100 nm，随着沉积更多二氧化硅包层，蓝移率降低。

制造后波长修整和调整利用 TFLN 中的热光效应进行热调整是控制 QPM 设备 28,37,38 工作波长的传统方法。在我们的方法中，我们使用大型加热器将晶圆 B 的温度提高 ΔTmax ¼ 120 K，高于室温，并测量 SHG 信号的波长（图 4a）。如图 4b（插图）所示，

加热器位于设备下方，将整个芯片加热到所需温度。这使我们能够通过实验测量热光调谐速率，即 ddλTSH ¼ 0:1 nm=K（图 4b）。由于温度升高只能使 SHG 波长红移，因此从蓝移 QPM 器件开始是有利的，就像我们在晶圆 B 中发现的那些器件一样。事实上，图 4c 表明，在最高测试温度下，晶圆 B 的器件成品率约为 96%。在这里，我们将器件成品率定义为调谐范围内的器件比例。除了冷却（这里未演示）之外，我们还表明，可以通过沉积顶部包层来实现 TFLN QPM 器件工作波长的蓝移。我们通过实验发现，只需沉积 25 nm 的二氧化硅包层，就可以使工作波长蓝移约 50 nm（图 4d）。由于光学模式完全包含在 TFLN 和二氧化硅中，并且其与空气层的重叠接近于零（图 4e），因此蓝移效应在二氧化硅包层厚度超过 200 nm 时达到饱和。与热光调谐相比，这种方法的修整范围（> 100 nm）非常大，并且可以使用原子层沉积非常精确地控制修整量。但是，必须注意的是，这种包层修整方法也会改变波导色散，这可以从 SHG 光谱随着添加更多包层而变窄来推断（图 4d）。因此，对于许多色散设计的 QPM 设备 8,38–40，在应用包层修整时必须小心谨慎，以确保仍然满足色散工程目标。

结论

总之，我们为 QPM 三波混频设备开发了一种带校准工艺流程的蚀刻前极点，该流程针对可扩展性和波长精确操作进行了优化，并在标准处理和计量条件的限制内进行了优化。由于我们的校准过程，用于 λ0 = 737 nm SHG 的大量 QPM 器件的晶圆级制造显示出对蚀刻深度变化和 QPM 光栅设计中使用的输入参数的系统误差的稳健性。在可以进行热调节的情况下，我们展示了使用片外加热器在 737 nm 下高达 96% 的操作；未来与高效片上加热器的集成41将允许在不影响其余电路的情况下调节单个器件。对于无法进行热调节的应用，例如在低温下与单光子发射器接口42，我们还展示了包层修整以使工作波长蓝移 >100 nm，但代价是与色散工程器件的兼容性。我们注意到，通过进一步提高椭圆仪和 AFM 的精度，可能消除系统误差，并可能使校准步骤和修整变得不必要。

此外，我们还注意到，对于我们采用带校准的蚀刻前极化方法的当前极化电极配置，与传统的先极化后蚀刻方法相比，预期的最大归一化 SH 转换效率预计将降低至约 23%，因为极化仅发生在波导板中。为了达到我们方法中的理论转换效率极限，可以结合我们的方法主动监测极化占空比 35。此外，初步结果已经得到证实，使用改进的极化电极几何形状进行带校准的蚀刻前极化方法，以确保极化也发生在波导脊中 43，并为恢复理想转换效率提供了一条有希望的途径。 TFLN 中波长精确的 QPM 器件产量的提高可以加速 QPM 器件集成到更复杂的光子集成电路中，这些电路包含具有相对不灵活工作波长范围的组件，例如固态缺陷中心 20,44,45 或捕获离子系统 46，它们正在被探索用作各种量子网络架构中的量子中继器或存储节点 47–49。这在近期到中期尤其有用，因为该平台的更精确的制造技术（例如原子层蚀刻 50）和工艺控制最佳实践仍在开发中。特别是，本工作中为演示选择的 SHG 工艺可作为合适的代理，用于识别器件是否是适用于 TFLN 中大多数波导几何形状的金刚石中硅空位中心 737 nm 发射的兼容频率转换模块。因此，这项工作在可扩展的量子频率转换中具有直接应用，可实现大规模、低损耗、基于光纤的量子网络。

方法

器件制造

器件是在市售的 4 英寸薄膜铌酸锂绝缘体晶片 (NanoLN) 上制造的。标称材料堆栈由硅手柄上 2 μm 埋层氧化物上的 600 nm 器件层 (x 切割 5% MgO 掺杂铌酸锂) 组成。在处理之前，使用可变角度光谱椭圆偏振法测量材料折射率与波长的关系。

首先通过光刻和金属剥离在晶片上图案化对准标记。然后执行对准椭圆偏振法步骤以生成器件层膜厚度图。对于周期性极化，在相邻的 QPM 波导对之间以 1 mm 的步长对膜厚度进行采样（补充图 1），以最大限度地减少计量开销。

对于非周期性极化，沿每个 QPM 波导以 100 μm 的步长对膜厚度进行采样（图 2e）。

在蚀刻前计量之后，通过等离子增强化学气相沉积 (PECVD) 在晶圆上沉积 600 nm 的二氧化硅硬掩模。然后使用电子束光刻技术，使用负色调抗蚀剂 (ma-N 2400) 对波导层进行图案化。然后通过干蚀刻将图案转移到硬掩模和器件层。通过现场校准蚀刻时间，将标称蚀刻深度定为 300 nm。

进行蚀刻后椭圆偏振测量，以在蚀刻前测量期间采样的相同点处绘制器件层中剩余板的数量。其余的波导几何参数（例如蚀刻角度和测量的顶部宽度）由 AFM 在每个 QPM 器件芯片（每个芯片包含 60 个 QPM 器件）上的见证特征上提取。高纵横比探针（Nanosensors AR5-NCLR）用于最大限度地减少探针尖端轮廓引入的失真的影响。测量的波导几何参数用于 FDE 模拟，以计算目标 χ(2) 频率转换过程的预期相位失配的局部变化。

用于铁电极化的共面指状电极（图 1b，插图）和用于探测的接触垫分别通过电子束光刻以 50 nA 和 500 nA 进行图案化，使用标准正性抗蚀剂（PMMAC4）。高压和接地电极指之间的距离为 15 μm。非校准波导的校准指状电极周期范围为晶圆 A 的 4.115 μm 至 4.240 μm 和晶圆 B 的 4.050 μm 至 4.192 μm，并以 50% 的占空比制造。金属层（25 nm 铬上的 130 nm 金）通过电子束蒸发沉积，然后进行晶圆级剥离工艺。金属剥离后，旋涂一层光刻胶（Microposit S1800 系列）以防止在极化过程中通过空气击穿电介质。高压脉冲施加到指状电极上，以创建用于目标 χ(2) 频率转换过程的 QPM 光栅。极化脉冲遵循与 Zhao 等人 51 中所示的波形类似的波形，脉冲高度约为 600 V，有效脉冲长度约为 1 毫秒，总脉冲长度为 30 毫秒。所应用的极化脉冲参数在每个 QPM 器件芯片内都进行了优化（每个

包含 60 QPM 设备）。使用二次谐波显微镜验证极化质量。图 1d 显示了在去除金属之前包含晶圆 A 中所有非校准芯片的晶圆段的图片。在测量之前，通过湿蚀刻去除电极。

在每次晶圆运行中，在蚀刻波导后，从整个晶圆上切割或切下包含校准设备的小晶圆段，以便可以将它们与测试设备分开极化和测量。在从校准设备的测量中提取校准参数后，同时处理剩余段中的所有设备。对于包层修整，以 ~25 nm 的增量沉积相同的 PECVD 二氧化硅。

波导横截面几何计量

使用可变角度光谱椭圆仪 (SE) 进行蚀刻前和蚀刻后膜厚度测量。膜厚度图测量以 55∘ 的固定角度进行。聚焦探针用于将光斑尺寸减小到约 120 μm，以解决非周期性极化的局部薄膜厚度细微变化。薄膜厚度数据是通过拟合器件和埋层氧化物层的内部指数模型从原始椭圆偏振数据中提取的。内部指数模型是通过将接收晶圆的多角度 SE 测量值拟合到 500 nm 至 2500 nm 波长范围内的 Sellmeier 指数模型而开发的。我们注意到椭圆偏振法和 AFM 都提供了蚀刻深度 d 的测量值。在理想的工具条件下，从这两种测量方法中提取的蚀刻深度应该给出相同的结果。然而，我们发现情况通常并非如此，这表明存在校准误差。我们发现从椭圆偏振法获得的数据可以更好地预测 SHG 波长。因此，我们还使用椭圆偏振法测量的蚀刻深度来校准 AFM 获得的蚀刻深度，这也校准了 AFM 获得的侧壁测量值（波导宽度 AFM 测量不受影响）。

目标三波混频过程中相位失配的模拟校准后，将椭圆偏振法和 AFM 数据结合起来，为 FDE 模拟（Lumerical 模式）生成完整的波导横截面轮廓（图 2g）。在第二谐波波长 λSH = λ0 和基波波长 λFH = 2λ0 处执行 FDE 模拟，以找到相位失配，Δk（sim）= kSH − 2kFH，其中 kSH（FH）是 TE00 模式在 SH（FH）波长处的传播常数。

由于 AFM 的时间密集程度明显更高，因此每组 60 QPM 设备进行一次 AFM 测量。对于共享相同 AFM 波导轮廓的每组设备，仅从点对点的椭圆偏振法测量蚀刻前和蚀刻后的 LN 厚度。对于非周期性极化，每组设备测量 3060 个点。在必要的 FDE 网格尺寸（5 nm × 5 nm）下进行详尽的模拟需要大量计算。为了缓解这种情况，将使用相同 AFM 轮廓的设备的蚀刻后 LN 厚度和蚀刻深度的二维参数空间分成具有 0.5 nm × 0.5 nm 箱的二维直方图。记录并模拟每个非空箱顶点的坐标（补充图 2a），从而减少类似几何形状的模拟次数。由于 Δk(sim) 是平滑连续的，因此可以使用基于顶点坐标处的模拟结果的双线性插值（补充图 2b）来计算每个测量点处的 Δk(sim)（补充图 2c）。

SH 光谱的理论估计

SH 光谱的理论估计（如图 3a 所示）是使用 FDE 模拟的传播常数 keff = keff(λ, y) 计算得出的，该常数是波长为 λ 的 TE00 模式，使用 QPM 装置沿位置 y 测量的波导横截面几何形状，即 Chen 等人描述的方法。10 忽略低于薄膜厚度图分辨率 Δy = 100 μm 的 keff 波动。为了确保能够正确识别各种几何参数的 λSH，选择了 λSH = 600 nm 至 850 nm 的宽模拟范围。为了降低每次晶圆运行中大量波导几何形状的模拟复杂性，仅模拟两个波长的 keff：λSH,0 = λ0 和 λFH, 0 = 2λ0。对于除 λSH(FH),0 之外的 SH(FH) 波长，使用 keff 的一阶估计：

其中 Δλ = λSH(FH) − λSH(FH), 0，并且群指数 ng(λSH(FH),0, y) 也是从 λSH(FH), 0 处的 FDE 模拟中提取的。在较大的 Δλ 时，必须考虑高阶色散项，以便更准确地计算 keff(λSH(FH), y)，从而计算 λSH。这在图 3d 中很明显，其中 λSH 的理论估计值不反映测量数据中存在的曲率。尽管如此，一阶估计足以识别不同 QPM 光栅设计方法的 λSH 定性差异（图 3b）。

SH 光谱测量

QPM 设备的 SH 光谱是通过测量 SH 功率输出与输入 FH 波长的关系来测量的。两个 FH 源组合在一起，实现从电信 E 波段（Santec TSL-550；1355 nm 至 1485 nm）到 L 波段（Santec TSL-710；1480 nm 至 1640 nm）的连续波长覆盖。使用透镜光纤（OZ Optics）将光耦合到被测设备（DUT）并从中收集。每个 FH 激光器输出端的光纤偏振控制器用于确保 TE 输入到被测设备（DUT）中，以测量目标 0 型 SHG 过程。

FH 波长以 0.2 nm 的分辨率步进，并使用光纤耦合可见光功率计（Thorlabs S150C）记录每个 FH 波长步长的 SH 功率。在 SH 光谱测量之后的单独扫描中，还获取了 DUT 输出端 FH 功率作为波长函数的参考曲线（Thorlabs S155C）。上述测量装置的示意图可在补充图 5 中找到。

除热调谐实验外，所有测量均在室温下进行。热调谐实验通过使用片外 20 W 金属陶瓷加热器加热器件芯片来执行；使用 100 Ω 铂电阻温度检测器测量器件温度。

器件采样

通过测量没有已知非极化处理缺陷的测试器件子集的 SH 光谱来估计每个晶圆运行中器件的工作波长分布。下面提供了每个晶圆运行中制造的器件总数和已知处理缺陷的核算：

晶圆 A。在此晶圆运行中共制造了 660 个与此工作相关的器件，其中 600 个（60）器件被指定为测试（校准）器件。

在测试器件中，由于电子束光刻步骤中的拼接误差，40 个顶部宽度异常的器件（补充图 3a）被排除在考虑范围之外。由于原始尖端损坏，另外 280 个器件的波导轮廓使用与校准器件不同的 AFM 尖端进行测量，因此被排除在外，因为一致的系统误差假设不成立。晶圆 A 中没有已知非极化处理缺陷的测试器件数量为 N = 280；排除的器件的位置在补充图 3b 中指示。在测量过程中，共抽样 n = 84 (35%) 个器件以估计图 3e（上图）中所示的 λSH 分布。测试了使用不同 AFM 尖端测量的器件子集，以验证波导轮廓的系统误差是否随所用的 AFM 尖端而变化（补充图 3c）。晶圆 B。在本次晶圆运行中，共制造了 360 个与本工作相关的设备，其中 300 个（60）设备被指定为文本（校准）设备。在测试设备中，QPM 设计期间提取蚀刻后膜厚度数据时出现错误，导致 60 个设备的 λSH 异常。通过将精细晶圆图数据与参考粗晶圆图进行比较，可以识别蚀刻后膜厚度中的错误（补充图 3d）。随后在事后分析中提取正确的蚀刻后膜厚度（补充图 3d，右图），并将使用错误膜厚度数据设计的设备排除在有效测试设备群体之外。晶圆 A 中没有已知非极化处理缺陷的测试设备群体为 N = 240。在测量过程中，总共对 n = 144 (60%) 个器件进行采样，以估计 λSH 的分布。

极化前蚀刻方法的归一化 SH 转换效率估计在本文提出的极化前蚀刻方法中，由于电场极化而导致的畴反转预计仅会通过剩余的 LN 板传播，如图 1c 所示。通过使用 49% 氢氟酸对 LN 的暴露 ±z 面进行差异蚀刻（补充图 4a），可以验证这一点。

这种部分畴反转导致 FH 和 SH 模式与极化区域之间的重叠减少，而极化区域是生成的 SH 场的建设性积累。因此，与整个波导区域极化相比，预计归一化转换效率会降低。通过在计算非线性转换效率时将除极化区域之外的每个区域（补充图 4b，下图）的非线性张量设置为零，可以近似估计归一化转换效率的预期降低。借助 FDE 模拟的 FH 和 SH 模式分布，我们可以使用 SHG27 的耦合波方程来估计相对于波导完全极化时的转换效率的降低（补充图 4c）。对于本研究中研究的蚀刻几何形状，假设理想的 50% 占空比极化，预期的归一化转换效率仅为完全极化波导归一化转换效率的 ~23%（~3400%⋅W−1⋅cm−2））。测量的归一化转换效率最高的器件的 SH 光谱显示在补充图 10 中。