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摘要
固态材料中承载的颜色中心，如碳化硅和钻石，是集成到芯片级量子系统中的有前景的候选材料。具体而言，这些颜色中心的引入可以使其在光子集成电路中通过强光-物质相互作用来精确控制其固有的光物理特性。在本研究中，我们探讨了离子植入的铒（Er³⁺）缺陷嵌入在薄膜4H硅碳化物绝缘体（4H-SiCOI）中的特性。报告了优化的植入条件和热退火过程，旨在增强Er³⁺缺陷的发射特性。通过研究光致发光强度、光学寿命和偏振等关键特性，我们分析了4H-SiCOI中Er³⁺缺陷的整体特性，为其在未来量子应用中的潜力提供了见解。
关键词：4H-SiCOI，颜色中心，铒，离子植入

1 引言
碳化硅（SiC）有望成为推动量子技术发展的关键平台。在过去的十年中，努力将SiC作为自旋光子量子技术的承载体，已使其在成熟度方面取得了显著进展[1]。与空位相关的缺陷，如硅空位[2]和二空位[3]，或稀土掺杂物[4, 5]，具有光学活性，并能够结合合理的自旋相干时间进行光学自旋读出；因此，吸引了量子通信、量子计算应用以及磁力测量[6]的兴趣。这些颜色中心可以作为单光子发射器，在近红外和通信波段工作[7]。除了其独特的优势外，SiC目前还提供工业规模的晶圆可用性，并且与金属氧化物半导体（CMOS）加工策略兼容。这些特点使得SiC能够在推动可扩展量子计算机和基于核自旋的量子存储架构的实现中发挥关键作用[8]。此外，它与容错方法的集成[9]为大规模量子系统的实现铺平了道路。

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在SiC中的各种缺陷中，带正电的铒离子（Er³⁺）特别引人注目，因为其4I13/2 → 4I15/2光学跃迁，已被证明不受温度、半导体和材料多型的影响[10]。该跃迁发生在4f壳层内，并且其外层填充壳层对其进行了电屏蔽，减少了与周围材料宿主的相互作用[11]。相关的电子自旋被报道为S = 1/2[12]。

先前已识别的红外发射，在1528 nm至1534 nm之间的零声子线（ZPL）[10]，进入硅光纤/光学中的耗尽最小值[13]，是量子和经典通信应用中最为关注的特性。具体而言，这种Er³⁺发射，承载于4H-SiCOI中，可能使基于Er³⁺的量子发射器能够直接集成到现有低损耗的光纤网络中，从而实现远距离量子通信[14]，通过集成量子光子学。

其他新颖的Er³⁺缺陷集成包括掺铒的钇铝硅酸盐Y2SiO5和氧化钇Y2O3[15]，用于量子存储应用[16, 17]。

与其他材料相比，碳化硅（SiC），尤其是硅碳化物绝缘体（SiCOI），提供了一个量子级材料平台，该平台具有可扩展性，适用于集成量子光子学，并与χ(2)和χ(3)非线性过程组合，进一步通过稀释的核自旋浴进行增强[18, 19]。此外，它提供了一个固有的宽禁带（3.26 eV），这可以在较高温度下减少Er³⁺光致发光的猝灭[11]。

Er³⁺缺陷此前已在体积4H-SiC中得到证明[10, 20]，通过电子顺磁共振（EPR）光谱学显示，植入的Er³⁺离子最可能位于硅位点，从而贡献于轴对称的C3v对称性，尽管其他六方位点也可能被占据[11]。将Er同位素植入六方SiC多型体的对比研究表明，大约10%的植入Er³⁺离子参与了光学可寻址缺陷[21]。到目前为止，尚未在薄膜4H-SiCOI中演示光学可寻址的Er³⁺缺陷，尽管这些独特的内在材料能力能够发挥作用。

在这里，我们报告了首次在薄膜4H-SiCOI中实现Er³⁺缺陷的集成，基于光致发光、光学和偏振特性提供了相关见解。Er离子被植入，目的是将这些缺陷的发射与光子集成电路（PIC）耦合。特别是，将光学可寻址的Er³⁺缺陷与波导模式耦合，可以以所需的方式控制所观察缺陷的发射特性。我们发现ZPL强度的操作温度独立性，对发射的形状/线宽影响较小。此外，在所考虑的4H-SiCOI样品中观察到光学寿命的下降，偏振特性表明Er³⁺缺陷具有C3v对称性。

2 方法
2.1 材料制备
我们的4H-SiCOI样品由厚度为630 nm的4H-SiC层组成，该层与总厚度为2 µm的二氧化硅（SiO2）层结合，底部为500 µm厚的硅层支撑，如图1(a)所示。4H-SiCOI的制造过程在参考文献[22]中有描述。此外，我们通过光刻技术在样品上开设了100 µm宽的沟槽，以避免高温退火过程中产生裂纹。

图1 波导模式、离子植入分布和Er³⁺缺陷与波导耦合的模拟：
a) 一个光子芯片的示意图，展示了两种不同的样品结构（SiC薄膜和波导（WG））；
b) ANSYS Lumerical FDTD TE00模拟，展示了在4H-SiCOI中托管的空气包裹波导（WG）的SLT：薄层厚度，λ：光波长，BA：波导基角，H：波导高度，n4H-SiC：4H-SiC在所需波长下的折射率，W：波导宽度；
c) 4H-SiCOI中Er³⁺植入分布（黑色），通过两种不同离子能量和通量（绿色和蓝色）进行Er³⁺植入得到。光学模式以红色表示；
d) 从垂直偶极子发射耦合到波导的模拟电场（顶视图）；
e) 垂直偶极子辐射进入波导结构的耦合效率与偶极子位置深度的关系模拟；
f) 模拟偶极子在SiCOI波导中的方向对耦合效率的影响，偶极子位于315 nm深度，偶极子的光子发射方向用箭头示意。

2.2 Er³⁺植入
我们使用停止和范围离子在物质中的模拟（SRIM）软件包[23]模拟了Er离子植入的浓度深度分布。为了实现与波导传播光模式的最大重叠（如图1(b)所示），进行了两次不同离子能量和通量的Er植入：(1) 1.5 MeV 1.0 × 10¹³ Er/cm² 和 (2) 2 MeV 1.4 × 10¹³ Er/cm²。最终的Er分布是这两个分布的和，如图1(c)所示。植入过程在600°C的真空条件下进行，以避免SiC薄膜的非晶化[11]。

由垂直Er³⁺偶极发射器在波导中的电场模拟结果如图1(d)所示。Er³⁺发射器与波导之间的耦合效率也被发现依赖于Er³⁺相对于表面的深度位置以及Er³⁺偶极的角度（对于沿4H-SiC c轴垂直定向的偶极，θ = 90°），如图1(e)和(f)所示。

2.3 Er³⁺普塞尔增强模型
在薄膜和波导中的计算
所有电动力学计算均使用基于有限元法（FEM）的Comsol Multiphysics射频（RF）模块进行。在这些计算中，颜色中心/发射器被视为一个辐射的点偶极子，建模为一个在发射频率ν = c/λ驱动的振荡点电流源[24, 25]。在计算域的外边界处应用散射/PML边界条件。SiC、SiO2和Si的介电常数值基于以下报告的值[26, 27]。

局部环境的影响可以完全通过经典的局部光学态密度（LDOS）模型来表达[24]。已知在经典和量子处理下，偶极子的自发辐射速率相对于参考系统是完全相同的[24]。在我们的计算中，基于经典电动力学处理，将发射器视为辐射点偶极子，计算了偶极子通过封闭表面辐射的总功率。然后计算相对衰减率γ = P/Pr，其中Pr是对应于参考系统的功率。在这里，参考系统是体积SiC。

耦合效率通过将流经SiC波导两端的时间平均功率与封闭点偶极发射器的表面计算的总功率进行比例计算。

2.4 实验 setup
光谱测量使用自制的共焦显微镜进行，该显微镜配备了785 nm或976 nm的连续波激光，并通过选择合适的二色镜来匹配所使用的激发波长。我们通过奥林巴斯0.65NA 50×干式物镜将激发光聚焦到样品上。样品被放置在一个使用循环氦气操作的蒙大拿低温站中，以研究Er³⁺缺陷的低温特性。为了捕捉发射的红外光子，我们使用了InGaAs雪崩光电二极管（APD）以及普林斯顿仪器的LN2冷却光谱仪（示意图见补充材料中的图S1）。
我们在共焦显微镜的激发部分添加了一个Thorlabs MC1F2光束调制器，该调制器调制了785 nm激发光，用于光学寿命测量（见第3.2节讨论）。在发射部分，使用了1550 ± 50 nm的带通滤光片来隔离Er³⁺的发射光。
最后，我们实现了两个全偏振器（FP）和两个λ/2波片，用于研究所观察到的缺陷的偏振特性。

3 结果与讨论
3.1 光致发光

图2 离子植入和光致发光测量：
a) Er³⁺植入过程的示意图，植入到4H-SiCOI样品中；
b) 自旋1/2系统的能级图；
c) 5 K下Er³⁺样品的共焦图，扫描范围为200×200 µm，分辨率为500 nm；
d) 在5 K和常温下测量的Er³⁺缺陷光谱，并附有常温下未植入材料的额外测量；
e) ZPL强度随退火温度的变化研究，通过对1528 nm和1534 nm之间的光致发光数据点进行积分得出；
f) 在不同测量温度下观察到的ZPL强度变化轨迹，通过对1528 nm和1534 nm之间的光致发光测量数据进行积分确定数据点。
我们研究了通过离子植入引入Er³⁺缺陷的4H-SiCOI样品（见图2(a)）。Er³⁺离子的能级图（自旋1/2）及相关的光学跃迁如图2(b)所示。样品的成像通过共焦显微镜进行，如图2(c)所示。样品上的某些区域/部分提供了图2(d)所示的零声子线（ZPL线）。我们在5 K和常温下进行了测量，发现ZPL线在这两个温度下都存在并稳定，与Choyke等人之前的报告一致[10]。接着，我们进行了退火研究（见图2(e)），发现650°C退火温度下的ZPL信号最大。在此过程中，所有外部参数（如退火气氛和时间）均保持恒定（在氩气中退火30分钟）。
根据所呈现的结果，这个退火温度足以修复植入损伤，并最小化其他引起光致发光猝灭的效应。然而，常温和5 K下的对比显示ZPL峰形状存在差异，这可以通过利用Debye-Waller因子（DWF）来解释[28]，在5 K时为≈7.76%，在常温下为≈8.1%，其计算公式为：

其中ZPL强度（IZPL）是从1528 nm到1534 nm进行积分的，侧带（ISB）的积分范围为1450 nm到1650 nm。ZPL强度的温度独立性进一步通过图2(f)进行了说明，显示了在两种不同激发功率下的情况。

3.2 光学寿命
我们通过分析光学激发调制引起的PL瞬态，表征了Er³⁺缺陷在薄膜4H-SiCOI样品中的光学寿命。据我们所知，Er³⁺在薄膜4H-SiCOI中的光学寿命尚未被表征。在体积4H-SiC中，已有报道显示1.16 ± 0.04 ms的有图案化寿命和1.56 ± 0.05 ms的无图案化寿命[20]。在本次研究中，我们按照第2.4节的详细描述调制了激发，并将探测器输出与调制触发器同步。仪器响应和Er³⁺发射瞬态均被记录下来。基于双指数拟合的结果

为了外推最大可达到的光学寿命τmax，已确定其值为786 ± 62 µs，其中T为拟合参数。

图3 观察到的Er³⁺缺陷的光学寿命特性：
a) 观察到的Er³⁺缺陷的时间轨迹；
b) 退火温度对光学寿命的影响，常温下使用785 nm激发波长；
c) 测量温度对光学寿命的影响，使用785 nm激发波长。

我们通过在5 K到常温（RT）之间进行多次测量，研究了光学寿命的温度依赖性，如图3(c)所示。在5 K到常温的温度范围内，我们观察到光学寿命的总体变化为135 µs，最大寿命出现在100 K时，值为825 ± 42 µs。我们发现，退火温度最高的样品在4H-SiCOI中产生了最长的光学寿命，值为762 ± 89 µs。

图4 在薄膜4H-SiC或托管于4H-SiCOI中的波导（WG）内的偶极子相互作用模拟：
a) Er³⁺偶极子在薄膜4H-SiC中的衰减率模拟，相对于体积材料（γ∞）；
b) Er³⁺偶极子在4H-SiC波导中的衰减率模拟，相对于体积材料（γ∞）。

通过模拟垂直定向的偶极子在薄膜4H-SiC中不同深度的情况，我们确定了Purcell增强因子，γthinf ilm/γ∞在0.8到1.1之间，如图4(a)所示，最大值出现在离材料中心约50 nm的位置。相反，在波导结构中，我们不预期偶极子位置在结构中心下方时Purcell增强因子会有变化，而对于接近波导表面的偶极子，Purcell增强会受到抑制，如图4(b)所示。这可能是由于在波导/薄膜界面处电场的局限性，可能是由所考虑的结构所引起的。

此外，薄膜层和波导（WG）的几何变化可能会引入显著的局部态密度变化，正如在铒掺杂的硅绝缘体（SiOI）中所观察到的那样[30]。在这里，其他相关的光学寿命缩短可能是由于薄膜4H-SiC层的晶体结构一般性重排造成的，而这种重排无法完全修复植入损伤。这可能导致植入损伤产生的额外缺陷，从而提供非辐射衰减路径。因此，上述观察到的较快衰减可能归因于非辐射效应，因为寿命随着退火温度的升高而增加，大约有10%的寿命缩短是由薄膜层以及整体光子发射器的特性造成的。

3.3 吸收和发射偏振

图5 观察到的Er³⁺缺陷的偏振特性：
a) 观察到的光子吸收偶极子；
b) 观察到的来自整体缺陷的光子发射特性。
我们通过旋转780 nm的半波片（HWP）并结合实验装置中的偏振器（FP），观察到一个吸收偶极子，部分偏振比（PR）为0.38（如图5(a)所示），其计算公式为[31]。

其中I₀和I₋是偏振光和非偏振光的强度，分别代表偏振和非偏振的光强度。随后得出了偏振比PR，计算公式为：

在发射偏振方面，我们通过旋转1550 nm的半波片（HWP）并结合发射部分的偏振器（FP），在共焦显微镜中观察到非偏振偶极子行为（见图5(b)），同时将吸收波长为780 nm的半波片设置为最大值。通过公式（4）和（5）确定了偏振比约为0.21。对于这两项测量的拟合计算结果为：

通过a、b和ϕ作为拟合参数[32]，发射光缺乏偏振可能归因于存在一个非辐射的亚稳态[33]。这表明吸收和发射偶极子之间存在方向偏移，这可能指示观察到的缺陷具有C3V对称性，且吸收偶极子与晶体的c轴对齐占主导地位。

特别地，偶极子偏移可能是由自旋-轨道耦合引起的，其中内在的电子自旋与轨道态相互作用[34]，以及非辐射放松，这可能是由SiC晶格中的振动模式引起的[35, 36]。此外，激发态的4I13/2状态也可能通过不同的斯塔克能级跃迁，然后再放松到4I15/2基态，这可能导致不同的偏振特性，正如在这里观察到的那样[13]。

4 结论与展望
总体而言，我们成功地展示了薄膜4H-SiCOI中Er³⁺缺陷集成的表征。我们提供了光致发光、光学和偏振特性方面的见解。由于该缺陷在操作温度下表现出强烈的独立性，它可以在常温下进一步以单光子水平进行研究，并应用所提出的退火策略。观察到的光学寿命在薄膜4H-SiC层中较短，相较于体积材料，这验证了所进行的模拟。观察到的缺陷具有C3V对称性，使其适用于集成量子光子学应用，能够增强某些有利特性，正如在体积SiC中先前所展示的那样[7, 37]。此外，这一特定组合还可能导致核自旋与与参磁缺陷相关的电子自旋的组合，这可以实现量子门的操作[37]以及量子存储能力[8, 38]。这一能力有助于通过纠缠分布在芯片上进行信息传输[39]。

此外，最近的一项研究[40]从理论上研究了将Er³⁺缺陷嵌入环形谐振器中，作为通过自发四波混频（SFWM）在4H-SiCOI中生成的集成光子对源的应用，其中考虑了低二光子吸收和自由载流子吸收等显著优势，这些因素会对性能产生负面影响[41, 42]。这一提出的设计影响了光谱响应，使其与存储在Er³⁺:Y2SiO5基体中的量子存储器兼容。

本研究指向了一个新前沿，在这个领域内，电信波段的辐射缺陷与集成量子光子学的结合扮演着关键角色。尤其是，4H-SiCOI凭借其固有的材料特性，诸如与稀释核自旋浴共同作用的χ(2)和χ(3)过程，在量子级CMOS兼容矩阵中，具有光明的未来。

文章名：“”“Photo-luminescence properties of ion implanted Er3+-defects in 4H-SiCOI towards integrated quantum photonics”

链接：https://arxiv.org/abs/2501.02755

作者：Joshua Bader1,2, Shao Qi Lim3, Faraz Ahmed Inam4, Brett C. Johnson5,Alberto Peruzzo2,6, Jeffrey McCallum3, Qing Li7, Stefania Castelletto1

单位：

1

School of Engineering, RMIT University, Melbourne, 3000, VIC, Australia.

2

Quantum Photonics Laboratory and Centre for Quantum Computation and

Communication Technology, School of Engineering, RMIT University, Melbourne, 3000,

VIC, Australia.

3

Centre for Quantum Computation and Communication Technology, School of Physics,

The University of Melbourne, Melbourne, 3010, VIC, Australia.

4

Department of Physics, Aligarh Muslim University, Aligarh, 202002, India.

5

School of Science, RMIT University, Melbourne, 3001 , Australia.

6

Advanced Research Department, Qubit Pharmaceuticals, Paris, 75014, France.

7

Electrical and Computer Engineering, Carnegie Mellon University, Pittsburgh, 15213,

PA, USA.