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集成光子电路的稳定性对于要求高频精度或长期稳定运行的应用至关重要，如光机械传感、频率转换、光通信和量子光学等。光子存储器对于低能耗光计算和互连非常有用。薄膜锂铌酸盐（TFLN）作为一种新兴的光子平台，展现了包括热电和光折变效应在内的复杂材料特性，这些特性可能在不同条件下引起设备内部的漂移和过多噪声，同时也能实现光子存储。然而，这些特性的长期稳定性和记忆效应尚未得到充分探索。在本研究中，我们发现了在Z切薄膜锂铌酸盐微共振器中，由光激发和温度变化引起的长期折射率变化，恢复时间超过10小时。这种不稳定性强烈依赖于薄膜的晶体取向。利用这种长期光子存储效应，我们实现了对腔共振频率的光学调节。我们的研究结果为理解集成TFLN材料和器件的基本噪声特性及动态行为提供了新的见解。

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铌酸锂（LN），首次在1949年被发现为铁电晶体，因其优异的光学特性而闻名，包括较大的电光（EO）系数、二阶和三阶光学非线性以及从0.3到5.5μm的宽透明窗口。最近，低损耗薄膜锂铌酸盐（TFLN）光子器件的进展使得在单片平台上实现紧凑型高性能频率转换器、电光调制器和声光调制器成为可能，这迅速引起了人们对构建未来集成光子电路的极大兴趣。然而，TFLN平台的可扩展性和可靠性仍然是一个开放的、但至关重要的问题，存在许多技术挑战需要解决，如设备内部漂移、设备间变化和制造不均匀性。

图1 | 薄膜锂铌酸盐光子学的稳定性。
a 光学折射率（Δn）的变化可能导致由于光学腔共振频率漂移或幅度电光（EO）调制器的偏压漂移而引起的传输变化。
b 通过光折变（PR）效应，电子从杂质能级被光激发到导带；
c 温度变化通过热电（PE）效应引起电流，Ps：材料的自发极化；
d 来自PR或PE效应的载流子在TFLN波导中产生内建电场（Ebuilt-in），通过LN的EO效应导致Δn（Δn / Ebuilt-in = γEO，γEO：EO系数）。

图1a显示，光学折射率的时间变化将导致电光调制器中的偏压漂移，从而降低经典和量子光通信链路的健康性，同时也会导致腔共振位置的漂移，破坏在特定泵浦腔调谐下所需的测量。尽管已有关于体积LN材料的研究，但由于光学约束更严格、表面缺陷条件和纳米加工过程的影响，TFLN平台表现出与其体积形式不同的行为。与更成熟的光子材料（如硅或氮化硅）相比，LN展现了更丰富的材料特性，如双折射、光折变（PR）、光伏和热电效应。光折变效应是通过光泵浦将被困电子从杂质能级激发到导带（图1b）而产生的光伏效应的结果，而热电效应描述的是由于温度变化ΔT（图1c）导致材料自发极化的变化，两者都会在晶体轴方向上产生内建电场，如图1d所示。光学折射率的变化与电光系数和由此产生的电场的乘积成正比。因此，实验表征PR和PE效应对于理解需要在高光功率下运行或需要冷却到低温的系统至关重要，这些系统依赖热光效应进行可调性，并对载流子动态（如超导探测器）敏感。近期有关于PR效应的快速时间振荡和热折射噪声的报道。然而，TFLN平台上光学特性的长期稳定性尚未研究。此外，尽管光折变效应常用于体积LN晶体中的全息数据存储，但在TFLN器件中尚未报告非易失性光子存储。

在本文中，我们系统地研究了PR和PE效应及其在X切和Z切TFLN器件中的时间动态。通过使用高品质因子的微共振器的传输光谱来监测光学折射率的变化。由于电子在表面缺陷态的俘获以及薄膜的特性，发现当晶体轴与器件平面垂直（Z切）时，内建电场较强，并且衰减的时间显著更长，相比之下，X切器件在相似尺寸下表现得较弱。在Z切TFLN微共振器中，我们观察到光学激发关闭后腔共振发生蓝移，恢复时间超过20小时。利用长寿命，我们通过控制注入光实现了共振频率的确定性和可控频率偏移，并将不同设备调节至在相同光频下共振。此外，我们发现PE和EO效应的联合作用导致器件温度升高时光学共振发生蓝移。该过程的时间尺度由电荷动态主导，并与热动力学过程显著不同。同样，观察到恢复时间超过10小时。我们的工作对于理解TFLN光子器件在经典和量子应用中的稳定性具有重要意义。长寿命的PR和PE效应还可以用于实现非易失性光存储，克服制造不均匀性，并可用于光学传感器和光电计。

结果与方法

图2 | TFLN器件的表征。
a 微共振器的横截面示意图和扫描电子显微镜（SEM）图像。波导高度h1为600 nm；刻蚀深度h2为350 nm；波导顶部宽度w为1.5 µm。
b 传输光谱。提取的内在品质因子（Qi）为330万。

这些器件采用空气包层，并在600纳米的LN晶片上制造，刻蚀深度为350纳米，顶部宽度为1.5微米，弯曲半径为80微米。图2a展示了横截面和扫描电子显微镜图像。图2b显示了通过连续波激光器频率扫描得到的微共振器的传输光谱。提取得到的内在品质因子为3.3×10⁶，在1560纳米附近对应基本的横向电模式（TE模式）。为了进行对比分析，制造了具有相同几何形状的X切和Z切LN微环。通过测量微环的光学共振偏移，可以提取有效折射率变化（Δneff）。

其中，neff是光在波导环中传播的有效折射率。

光折变效应表征

图3 | 光折变效应表征。
a 光折变表征示意图。使用控制激光器扫频共振，随后使用探测激光器监测共振偏移。
b 在2500次扫描循环中的共振蓝移，每500个周期引起−13.7皮米的波长偏移。
c 共振波长偏移（Δn）作为扫描周期数（在80 mW的片上光功率下）和片上功率（430周期时）的线性函数。
d 在2500次扫描周期中的负载线宽和负载品质因子。

为了研究光折变引起的折射率变化，我们控制连续波控制激光器的扫描参数，跨越共振引入光折变效应，并在此过程中使用第二个探测激光器以低光功率测量光学共振的偏移（见方法部分）。两个激光器的波长从短波长到长波长扫描，如图3a所示。器件被放置在热电控制器（TEC）上，以保持恒定的温度。控制激光在波导中的光功率为80 mW。详细的实验装置见补充文件中的图S1。经过500次控制激光以5纳米/秒的速度扫描，跨越20皮米的光谱范围后，通过PR效应获得了总累计波长偏移-13.7皮米（图3b），对应的Δneff为1.8×10⁻⁵。控制光关闭后，折射率得以保持，表明出现了光子记忆效应，这是之前未曾报道过的。

图3c绘制了共振偏移（和Δn）与扫描周期数和控制激光功率的线性关系，因此总注入光能量也与之成正比。我们在本研究中展示的最大折射率变化为8.6×10⁻⁵。根据有效折射率变化，可以估算沿极化轴的内建电场强度Ebuilt-in为1.7×10⁶ V/m。

其中，n₀和r₁₃分别是LN的普通光学折射率和电光（EO）系数（9.6 pm/V）29。我们还通过监测过程中的品质因子（Q因子）验证了设备的光学损耗没有恶化（图3d）。此外，我们演示了基于光折变（PR）效应的调谐，针对两个不同的微环，两者都经过调节使得共振波长相同，分别为1565.85 nm，通过蓝移53皮米（Δneff = -6.7 × 10⁻⁵）和17皮米（Δneff = -2.2 × 10⁻⁵）（图4a）。非易失性调谐显示出对光子电路后期制造修整的潜力。

图4 | 光学调节和稳定性测量。
a 通过PR效应进行光学共振调节。
b 光学折射率的时间动态。PR效应在20小时内显示出一个松弛过程，在前10分钟的时间窗口内发生了一个腔线宽的变化（约1皮米）。

接下来，我们研究了光折变效应的时间稳定性。图4b绘制了折射率随时间变化的曲线，包括由控制光引起的光折变激发及控制光关闭后的随时间松弛过程，我们没有观察到共振继续发生蓝移。正如图4b所示，腔共振在10分钟的时间周期内发生漂移，漂移量接近一个腔线宽（在我们的实验中约为1皮米）。这可以作为定义光子存储应用的有效工作时间的度量。我们继续追踪共振偏移，时间窗口为20小时，观察到由于空间电荷场松弛，共振位置缓慢地移动回原始波长。在20小时后，光学折射率没有恢复到初始值。这个过程可以通过以下公式描述：

其中，t是时间，∂1和∂2表示恢复前的波长偏移，τ1和τ2是特征时间常数。时间常数τ1和τ2的拟合值分别为1.69小时和10.06小时，分别比X切LN中报告的值长五个数量级。详细的分析和比较将在讨论部分展示。较大的时间常数可以被利用来实现在芯片上的临时光学存储。

热电效应表征

我们通过使用TEC改变器件温度，并使用相同的探测激光器跟踪共振位置来表征热电效应（见方法部分）。温度变化ΔT改变晶体中原子的位置信息，从而改变LN材料的极化，通过PE效应在薄膜LN上产生电压。由此产生的电场为

其中，Ps是自发极化，p = ∂Ps / ∂T表示LN的热电系数（C·cm²·°C⁻¹），ε₀和εᵣ分别表示自由空间的介电常数和相对介电常数。因此，PE和EO效应引起的Δneff可以通过公式（2）估算，表明Δn与ΔT之间存在负相关关系。我们注意到，热光效应（TO）将同时发生，并贡献于随着温度升高而引起的折射率的正变化（Δn = dn/dT · ΔT，其中dn/dT是TO系数30,31）。

图5 | 热电效应表征。
a 在温度脉冲激发下，30分钟内的共振偏移。
b (a)中标记的四个阶段的传输光谱。
c 四个不同温度脉冲下的时间动态。两个阴影区域分别表示由TO效应和PE效应主导的过程。
d PE松弛过程，持续10小时。

图5a绘制了共振偏移和折射率变化随时间的变化，时间分辨率为3秒，时间窗口为30分钟，同时施加了一个温度脉冲，峰值温度为54°C。我们观察到一个动态的共振偏移，分为四个阶段，如图5a所标示：
(1) 由于PE和EO效应，共振发生蓝移，与温度差（ΔT > 0）成正比；
(2) 由于较慢的TO效应，共振开始发生红移；
(3) 由于负ΔT（<0）和PE效应，共振经历了一个剧烈的红移过渡；
(4) 随着温度恢复到室温，共振再次发生蓝移，并且由于PE引起的载流子慢性松弛，继续发生蓝移。

显然，TO效应和PE效应在偏移和时间尺度上有显著不同，因为TO效应由热耗散决定，而PE效应与载流子松弛动态有关（可能是通过空气中的表面电荷中和）。为了更清楚地说明，我们在图5b中展示了这些阶段的相应传输光谱。

图5c展示了在不同峰值温度（54、63、66和70°C）脉冲下的时间动态。我们提取出PE引起的dn/dT为-2.9 × 10⁻⁶/°C。在最终（第4）阶段，有两个不同的衰减时间，其中一个相对较快，是由于TO效应（黄色阴影部分）。较慢的衰减（灰色阴影部分）是由于PE效应。图5d显示了PE效应的恢复时间超过10小时。拟合的时间常数显示在表S1中。这一结果是首次表征PE效应及其在TFLN平台上的长期稳定性，对于包括基于芯片的温度传感器和光电计等应用具有重要意义。

讨论

最后，我们在具有相同尺寸的X切微共振器中进行类似的研究。在PR实验中，X切器件不再观察到长期的松弛和记忆现象，且光学共振在控制激光扫描后回到初始位置。相反，无论是X切还是Z切，我们都观察到光学共振传输的畸变（图S2）。这是因为PR效应在更短的时间尺度上发生，与TO效应相竞争13,21,22。我们观察到，在Z切器件中，PR效应更为显著，而在X切器件中，TO效应更为主导，导致在更高功率下扫描激光波长时产生不同的共振传输。同样，PE效应的长期不稳定性在X切器件中也不存在，折射率变化遵循热动力学过程（图S3）。因此，记忆效应强烈依赖于晶体取向，并对Z切TFLN器件在精密光学测量中的应用提出挑战，这表明可能需要使用主动反馈电路。利用马赫-曾德干涉仪（Mach-Zehnder interferometer）基础的调制器中的平衡臂可以帮助消除两个臂之间的折射率变化差异。此外，值得注意的是，随着器件物理尺寸的进一步缩小，产生的内电场更强，这解释了与其体积形式不同的行为。Z切器件中观察到的光学折射率的长时间松弛时间可以通过表面电子的慢重组来解释。我们设想，通过施加导电涂层中和表面电荷12,14，或通过离子掺杂25可以进一步减少恢复时间或擦除光学记忆。此外，所产生的电场应与LN的光极化32以及通过压电效应的声学电路操作相关33。

总之，我们展示了一种由光和温度激发引起的暂时光子记忆效应，基于高Q TFLN微共振器，通过光折变、热电和电光效应实现。我们观察并表征了Z切TFLN中持续数小时的光学折射率变化，表现出与X切TFLN的显著不同，揭示了电荷耗散的时间动态。利用这一长寿命特性，我们首次通过精确控制光激发实现了TFLN微共振器的非易失性调节。我们的工作是构建未来实用、可扩展和可靠的TFLN光子平台的重要一步。

方法

光折变效应表征与测量

为了表征光折变引起的折射率变化，我们使用高功率控制光进行光激发，并使用低功率探测激光进行监测。控制激光的输出功率通过掺铒光纤放大器进行放大和调节。两个波长分复用器（WDM）用于合并和分离控制光和探测光，分别工作在1546 nm和1550 nm附近。使用偏振控制器和偏振片确保波导中的TE模式激发。通过功率计监测传输的控制光，同时通过数据采集卡记录探测光的传输光谱。被测设备放置在热电冷却器（TEC）上，以保持稳定的温度，防止在光折变测量过程中因温度变化而产生的漂移。控制激光的波长扫描通过共振，从短波长到长波长，引入光折变效应，而探测激光的波长在此过程中持续扫描以获得传输光谱。

热电效应表征与测量

热电效应的表征和测量采用与光折变测量相似的设置，并增加了TEC来控制温度变化。通过控制施加到TEC的电压，施加不同的温度脉冲。低功率的连续波探测激光器持续扫描，以追踪温度变化引起的共振偏移。

链接：https://www.nature.com/articles/s44310-024-00052-3

文章名：Photorefractive and pyroelectric photonic memory and long-term stability in thin-film lithium niobate microresonators

作者：Xinyi Ren1,2, Chun-Ho Lee1,2, Kaiwen Xue1, Shaoyuan Ou1, Yue Yu1, Zaijun Chen1 & Mengjie Yu

Ming Hsieh Department of Electrical and Computer Engineering, University of Southern California, Los Angeles, CA, USA.