腔量子电动力学 (QED) 领域近年来重新引发了人们对少体和多体物理学的兴趣，因为人们意识到对称性破缺和无序的存在可以引发全新的现象 1,2。本文展示了一个少发射体腔 QED 系统，该系统能够基于对称性破缺实现量子光学中的新哈密顿量，并实现原位克尔非线性。我们的实验依赖于一个高精度碳化硅回音壁模式谐振腔，该谐振腔承载着一组硅空位色心 3。介观原子系统同时存在光谱和空间无序，从而产生了手性，而碳化硅基质晶体的光学非线性使得我们能够观察到由四光子非线性过程引起的原子-光子关联。这项工作展示了固态缺陷系统实现新兴提案4–6以及研究量子电动力学基础物理的潜力。

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引言

近年来，量子多体物理的研究随着模拟量子模拟实验的进展而不断推进，这些模拟量子模拟使用了合成量子物质，例如捕获离子7,8、超导量子比特9,10、光晶格中的（超）冷原子11-13或里德堡光镊阵列14-18。这些平台不断提升的可调谐性为探索多体系统中可控的复杂性打开了大门，为更深入地理解涌现现象奠定了基础。

在量子光学领域，开发类似的可控实验平台来研究非平衡态的驱动耗散多体系统是十分必要的。尤其是在存在长程光子介导相互作用的情况下，此类系统展现出丰富的物理特性，例如集体耗散动力学2,19、非平衡相变20,21以及涌现的奇异自旋模型22,23。长程相互作用在腔量子电动力学 (CQED) 中自然实现，而腔量子电动力学最近在光与物质的协同耦合与无序竞争的环境中重新引起了人们的兴趣，从而导致了全新现象的出现。此类现象已在光谱1和空间2无序的单模CQED中观测到。

此外，即使只存在一个额外的光学模式，也能显著改变这些光与物质界面3,24,25 的性质。迄今为止，CQED 系统的实验实现主要集中在可进行半经典描述 1,20,26–28 的大型原子集合 (N ∼ 103 − 105) 或极少量的单个原子 (N ∼2)3,29。最近，已证明可将多达 10 个原子确定性地加载到腔体中 30，尽管是在高度对称的配置中。同时，具有单个原子控制和定制的非对称可调相互作用的中等 N 区域在实验上仍未得到广泛探索，但这带来了相当大的理论挑战，并且可能对发展对强关联多体量子光学现象的“自下而上”理解至关重要。本文，我们报告了基于碳化硅 (SiC)3,31 中人造原子的双模 CQED 系统中对这种介观区域的研究。通过纳米加工技术的进步，我们实现了单原子与腔之间的强耦合，这些强相互作用使我们能够观察到N∼10个原子的多发射极干涉效应。腔体的几何形状允许对单个原子进行独立的空间寻址，并提取哈密顿参数，这对于未来此类系统中的逐原子控制至关重要。固态下固有的相位稳定性和耦合强度使我们能够利用该系统研究相位和光谱无序及其在涌现现象中的作用，特别是在抑制光子关联和稳态手性的出现。最后，我们利用固态谐振器的独特优势——其强材料克尔非线性32——实现了参量驱动项，其中原子系综直接由谐振器中自发产生的光子对驱动，从而为观察基于发射极与光学非线性过程相互作用的众多效应打开了大门4,5,33–35。

器件

为了达到单个人造原子的强耦合状态，我们开发了一种从光刻胶到碳化硅的直接图案转移工艺，从而实现了小直径、低粗糙度的回音壁模式 (WGM) 谐振器。WGM 谐振器通常被认为不是实现强光与物质相互作用的最优方案，因为与光子晶体29中可达到的亚波长限制相比，它的模式体积 (V) 较大。就原始原子-腔耦合率 g ∝ 1/√V 而言，这确实成立。然而，在强原子-腔耦合机制中，g 的大小必须同时考虑原子和腔的退相干率（分别为 γ 和 κ）。在这种情况下，WGM 谐振器在可实现的光子存储时间方面无与伦比，因此非常具有吸引力，因为 κ 通常情况下是实现强耦合的限制因素。在我们制备的器件中，实现了 3 ˚ARMS 的低表面粗糙度和 8.3 µm 的曲率半径，从而形成了陡峭的楔角，从而最大限度地减少了光子散射（降低了 κ），并减少了原子与表面噪声的相互作用。图 1(a)、(b) 展示了器件的制造流程和扫描电子图像（详见“方法”）。由于SiC和SiO2之间折射率失配较大，以及闭环低温恒温器振动时机械不稳定性，传统的石英光纤-锥形接口无法有效耦合到谐振腔。为了应对这些挑战，我们采用了低温兼容且机械柔顺的光子微探针。该微探针由一个单模SiC波导（采用电子束光刻技术制造）组成，该波导直接与锥形单模光纤连接。为了获得最大的机械稳定性，在测量过程中，波导与谐振腔保持接触。通过调整波导与谐振腔之间的接触点，可以对波导耦合率κC以及耦合理想性进行广泛而精确的控制。波导探针装置的细节见参考文献37。本研究中使用的人工原子是硅空位（VSi）色心38。 VSi是单轴对称4H-SiC晶体中的一种单原子缺陷，仅存在于两种晶格构型中，且光谱特征截然不同。我们仅关注立方构型（k-VSi），其光学跃迁波长为916 nm，因此所有发射体均视为具有非均匀光谱失谐的相同偶极子。它们的非平面偶极矩与谐振腔的TM模式最佳耦合。为了在谐振腔中生成人工原子，在器件制造之前，需用高能电子均匀地照射晶体（详见“方法”）。为了绘制腔耦合发射体的图像，需将自由空间激发光束光栅化到谐振腔上，同时检测进入波导的发射。由此产生的强度图反映了原子-腔耦合的位置和强度，以及与腔模式的光谱重叠。通过以缓慢的恒定速率调谐腔体，可以获得空间和光谱分布图（补充视频 1）。

在研究多发射极效应之前，我们先考虑单发射极 CQED 系统，通过将谐振腔调谐到远离原子频率分布中心的位置，此时只有一个原子与腔模谐振。

图1：将多个色心强耦合到耳语厅光学模式的设备。 (a) 高品质因数WGM谐振腔的制造流程：光刻胶（PR）在氮化硅上进行图案化；进行回流；PR图案转移到氮化硅上；设备被切割。 (b) 谐振腔轮廓的扫描电子显微镜图像。插图：基模准TM模式的电场强度轮廓。 (c) 通过激发激光进行的光栅扫描，显示腔体与单个强耦合人工原子处于共振状态。 (d) 时间演化动态，从原子处于激发态开始，对应于{g, γ, κ} = {202, 65, 289}MHz，存在谱扩散。插图显示了谐振腔模式，具有1.3·6的内在品质因数。

图 1(c) 显示了器件的扫描图，其中只有一个发射极主要与腔模耦合。

腔模的欠耦合透射扫描（如图 1(d) 所示）显示加载的（本征）品质因数 Ql = 1.13 · 106（Qi = 1.29 · 106）。为了观察系统中的时间动态，我们使用高于谐振频率（波长 780 nm）的皮秒锁模激光器从上方激发发射器，同时用单光子探测器监测进入波导的发射。

所得动态如图 1(d) 所示，对应于系统在腔体和发射器分别处于基态和激发态的初始条件下的演化。

由于发射器在高于谐振频率的光存在下会发生光谱扩散，因此观察到的动态是系统中许多具有不同发射器-腔失谐量的实例的平均值（参见方法）。虽然这种平均抑制了对拉比振荡的直接观察，但拟合结果显示发射器-腔体耦合率 g = 202 MHz。这些速率的比率表明了强耦合区，4g/κI = 3.2 > 1，这是已报道的原子缺陷与腔耦合的最大值39。我们进行了 Hong-Ou-MandelHOM）光子分辨力测量。从0.76(4)的原始可见度，我们获得了失相幅度的上限（γ′ ≤ 39 MHz），并验证了在脉冲间延迟的时间尺度上不存在光谱扩散（扩展数据图1）。模型

模型

在对单发射极CQED系统的性能进行基准测试后，我们开始研究完整的多发射极系统。图2(a)中显示的哈密顿量可以分解为 Hˆ = Hˆe+Hˆcav+Hˆint，其中(¯h = 1)

项 Hˆe 和 Hˆcav 分别表示裸发射体和腔体的自由度。我们用 σn = |g⟩⟨e|n 表示第 n 个发射体的下行算符，用 ωne 表示其光学跃迁频率；ˆa 和 ˆb 分别表示与发射体系综耦合的顺时针 (cw) 和逆时针 (ccw) 模式的湮灭算符，它们是简并的，频率为 ωcav。需要注意的是，Hˆcav 包含一个强度为 gbs 的模式之间的额外直接耦合（背向散射），这是由于谐振腔的几何缺陷和波导探针的接近性导致旋转对称性破缺而产生的。

项 Hˆint表示发射器-腔体相互作用，其中第 n 个发射器与两个腔体模式分别耦合，耦合强度为相等的实值 gn 和位置相关的耦合相位 ϕn。因此，完整模型 ˆH 类似于 Tavis-Cummings (TC) 模型，但腔体模式为两个，而不是一个，并且耦合强度为复数。

此外，WGM 系统具有连续波模式之间的四光子非线性（克尔）耦合，形式为aˆmaˆmaˆ†m−1aˆ†m+1。在本研究中，我们实现了一个由强相干泵浦驱动的非简并对生成过程，该过程在平均场非耗尽泵浦模式下进行，其中模式 ˆa, aˆ−2 通过振幅为 ΩKerr(t) = gKerr⟨aˆ−1⟩2 的脉冲参量驱动耦合。这由附加的哈密顿项表示

其中 ω−2 表示模式 ˆa−2 的频率。我们还考虑了系统与自由空间模式连续谱的相互作用。腔模式的固有损耗率表示为 κI ，而发射器的自发辐射和失相率分别为 γn 和γn′。腔模式以速率 κC 耦合到顺时针和逆时针传播的波导模式。由于腔体的高精度，模式 ˆa、aˆ−1、aˆ−2 衰减到独立的马尔可夫介质中。此外，原子可以以速率 γn 进行单独可控的非相干（高于谐振频率）激发。完整的刘维利公式描述系统演化如下：

耗散项为

其中 D[ˆx]ˆρ = ˆxρˆxˆ† − {xˆ†x, ˆ ρˆ}/2 是与跳跃算符 ˆx 关联的林德布拉德耗散超算符，κ = κI + κC。

相互作用中复杂的耦合相 ϕn哈密顿量 Hˆint 在光子通过系统的传输中起着核心作用。在单原子层面，我们可以观察到类似于阿哈罗诺夫-玻姆效应的干涉效应，即单光子从aˆ 传输到 ˆb，方式有两种：(i) 直接通过广义相对论 (gbs)，或 (ii) 通过发射极的级联过程，从而获得相移 e2iϕ。

图2：原子-腔体和腔体-腔体耦合的模型哈密顿量和相位关系。 (a) 发射器集体 ˆσj 与顺时针（ˆa）和逆时针（ˆb）腔体模式耦合，具有相位 ϕj 和耦合强度 gj，耦合强度依赖于发射器在谐振腔中的位置。模式 ˆa 和 ˆb 还可以通过反向散射率 gbs 直接耦合。三个顺时针模式 ˆa、ˆa−1 和 ˆa−2 之间的克尔非线性耦合与单光子非线性偏移 gKerr 成正比。马尔可夫浴耦合以灰色表示。所有腔体模式共享相同的波导和内在衰减率（κC 和 κI）。发射器的自发辐射和去相位率分别用 γ 和 γ′ 表示。
(b) 单发射器反向散射测量揭示了原子相位相对于 gbs 的影响，通过从 ˆa 到 ˆb 的激发转移的干涉效应。插图：系统哈密顿量的示意表示。
(c) 测量腔体中单个原子相位 ϕj 的实验设置。插图显示了在一个腔体失谐下原子在腔体中的分布。
(d) 腔体传输扫描（相对于 327,108.8 GHz 的失谐）。
(e) 对 (c) 中标记的五个点的相位进行干涉测量。原子荧光和参考信号分别用红色和蓝色表示，原子-腔体相位 ϕi 在每个图中表示（单位：弧度）。

这与模拟结果一致，我们发现当 ϕ = (0 mod π) 时，干涉是相长的（图 2(b) 中的红色虚线）。为了在单发射极系统中提取该相位，我们通过波导相干激发器件，并测量背向散射的光子。结果我们观察到了相消干涉，并使用三参数拟合（g、φ和gbs），得到φ=0.35π。另一方面，如果√gbs大大超过集体系综-腔耦合强度，它将完全主导时间背向散射动力学（参见方法和扩展数据图2）。显然，如果gbs=0，则模式ˆa和ˆb之间的光子传输仅由原子介导。复杂耦合的另一个显著效应是手性稳态的出现，我们将在后面的部分详细讨论。在多发射极系统中，这引出了一个问题：如何通过实验测量相对发射极耦合相位。虽然原则上ϕn 的信息存在于发射器的空间图中（见图 2(c)），但相位对位置的高灵敏度（约 1 度/纳米）不仅需要超分辨率成像，还需要精确了解谐振腔中心点和角动量模数。本文提出了一种直接干涉相位测量方法，无需此类先验知识。如图 2(c) 所示，谐振频率以上（780 纳米）的自由空间激光器激发单个荧光点，并将连续波和逆时针发射方向在分束器上组合，形成光纤干涉仪。为了区分原子相位和光纤干涉仪的波动相位，使用与腔体谐振的激光器同时（频闪）采集来自谐振腔上散射点的参考干涉信号。这样就可以独立测量每个空间可分辨原子的相位（mod π），如图 2(e) 所示。

这些与两种常见腔模的复杂耦合导致了发射体之间光子介导的相互作用。在耦合相位相等的特殊情况下，ϕn = ϕ，对于所有n，且gbs = 0，将发射体-腔耦合重新表示为驻模{(eiϕaˆ + e−iϕˆb)/√2,(e−iϕaˆ − eiϕˆb)/√2}，可将一个模式从体系中分离出来，从而简化为单模CQED系统。更简单的配置会导致腔介导相互作用中耦合相位的更复杂相互作用，这在多模设置中是独一无二的。在κ ≫ gn, γn, γn′, γnex（n = 1, ..., N）的范围内，腔模可以通过绝热方式消除40，从而获得有效的主方程

对于降低的发射极状态 ˆρe，其中（参见方法）

且∆n = ωne − ωcav。当gbs = 0时，耗散相互作用强度和相干相互作用强度Γmn和Jmn，经过规范变换后可以表示为

这里，Γn = κgn2 /(∆2n + κ2/4) 对应于第 n 个发射体衰变速率的珀塞尔增强。当 gbs = 0 时，Jmn 和 Γmn 的通式也可以得到，并且它们与耦合相位 ϕn 和失谐 ∆n 之间存在复杂的依赖关系（参见方法）。

上述形式的主方程在量子光学中普遍存在。它们描述了各种环境中量子发射体的马尔可夫动力学，包括自由空间和光子结构，其中，电磁环境的特性导致截然不同的相互作用矩阵 Jnm 和 Γnm。有趣的是，当所有发射器除了耦合相位外都相同时，我们模型中 gbs = 0 时的集体衰减速率与一组耦合到线性波导的相同发射器的衰减速率非常相似41,42，其中耦合相位所起的作用类似于发射器沿波导的位置。这使得我们的平台成为一个有趣的系统，可以用来研究通常与波导量子电动力学 (wQED) 设置相关的现象，例如最近提出的动态镜像 (cw-ccw) 对称性破缺43。然而，我们系统中的相干相互作用与 wQED 设置中的相干相互作用在性质上有所不同，这必然会引出超越 wQED 机制的更有趣的多体现象。此外，当gbs = 0时，耦合矩阵Jnm和Γnm不能通过规范变换同时实现，这种情况迄今为止在文献中尚未得到深入探讨。鉴于此类复杂相互作用在传统凝聚态系统中的重要作用，例如产生整数和分数量子霍尔效应相，人们可以预期，它们在我们研究的这种无序多体系统的物理中也发挥着同样重要的作用。相位无序少发射体系综的光子统计由腔介导发射体相互作用产生的多体效应可以在其稳态光子关联中观察到。例如，二阶关联函数可用于探测系统的集体发射特性44–48。我们之前已在双原子情形3中证明，原子的相对耦合相位决定了定向集体发射进入顺时针和逆时针模式 ˆa 和 ˆb 的性质。因此，在我们的双模系统中，关联测量显示出比在单模设置中观察到的更为复杂的特性。

由于我们系统中的 κ 和 g 的量级相当，因此预计与腔同时谐振的发射器将发射彼此无法区分的光子。为了测量系统中的二阶和三阶关联（g (2)(τ )、g (3)(τ1, τ2)），我们用连续波激光器以约 780 nm 的谐振频率激发谐振腔，该激光器以非相干方式驱动发射器。我们通过五个超导纳米线单光子探测器（SNSPD）探测连续波（cw）和逆时针（ccw）发射，其排列方式如图 3(a) 所示。这种配置可以同时观测到最多三个单向发射事件，以及两个方向上的交叉和自双光子关联。我们将腔体与波导过度耦合（QL = 3 · 105），以提高光子收集效率。测得的双光子自关联和互关联如图 3(b) 所示。

自关联 gaa(2)(τ) 显示出众所周知的聚束行为，此前已在具有量子点46–48和VSi色心44,45的wQED中观察到，以及最近在光纤法布里-珀罗腔中具有氮空位中心集合的CQED中观察到。然而，互相关是反聚束的，其中 gab(2)(0) < 1。自相关和互相关之间的这种差异是由于双模简并谐振腔中发射器的相位无序造成的。

事实上，由于相位无序，互相关的抑制作用已在非关联全同发射体层面上得以观察到。在更严格的坏腔条件 √κ ≫√γn,p γn′,√γnex 下，我们发现，对于非关联发射体，gaa(2)(0) = 2(1 − 1/N)，而 gab(2)(0) = 1 + ξϕ − 2/N（参见方法），其中，参数 ξϕ =P ij cos(2(ϕi − ϕj ))/N2 量化了相位无序。具体而言，在没有变化的耦合相位（ξϕ = 1）的情况下，聚束效应不会受到抑制。在这种情况下，即使在非零时间延迟下，gab(2)(τ ) = gaa(2)(τ )。

在最大无序性的相反极限（ξϕ = 0）下，互相关被最大程度地抑制。图 3(c) 展示了来自独立相同发射体的光子相关性对 ξϕ 的理论依赖性，我们在图 3(d) 中表明，这一特征在完整模型中也持续存在。事实上，这种定性一致性反映了仅从光子统计数据 50 中辨别测量引起的干涉效应与真正合作发射的挑战。

为了对实验数据进行建模，我们推导了在暗亚稳态 38 存在下来自独立发射体的相关性表达式，以解释小时间延迟下的特征聚束。我们获得了最佳拟合参数 N = 17.4 和 ξϕ = 0.07，这表明具有随机方位角分布的发射体预计具有高度无序性。然而，我们注意到，在将 N 解释为实验观察到的腔耦合发射器数量时应谨慎，因为在推导拟合函数时做出了简化假设，我们将在“方法”部分详细讨论这一点。首先，我们假设相同的发射器具有相同的光谱扩散，对此我们仅以近似的方式进行解释。其次，坏腔极限和进一步假设的不相关发射器都构成了显著的近似值，至少在探测器抖动所掩盖的短暂时间延迟下，与这些近似值的偏差是可以预料的。虽然我们系统的低系综光学相干性阻碍了我们观察到发射器间关联的明确特征，但系统中很可能存在关联，正如图 3(c) 和 3(d) 中分别所示的完整模型（具有与实验相当的参数）与非关联发射器模型的预测之间的定量差异所表明的那样。

为了观察到明确关联的多发射器态，需要进一步的实验进展，其中最重要的是发射器的光谱稳定化 51 或后选择 52。

图3：相位无序集体的稳态光子关联。 (a) 光子关联测量的实验设置。
(b) 双光子自相关 gaa(2)(τ)（cw,cw）和交叉相关 gab(2)(τ)（cw,ccw）。拟合到坏腔模型，估计耦合发射器数量 N = 17.4，且相位无序参数 ξϕ = 0.07。在自相关中观察到的相关发射在交叉相关中由于相位无序而被抑制。
(c) 来自 N = 4 个不相关的相同发射器的理论光子关联，针对不同的耦合相位 ϕn，分别对应 ξϕ ≈ 0.6、0.3、0.06。
(d) 与 (c) 相同配置的精确仿真。我们观察到在对 ξϕ 依赖性的定性一致性。
(e) 测量的三阶关联 gaaa(3)（左）和 gaab(3)（右）。
(f) 从坏腔主方程的数值仿真中获得的三阶关联，显示 ξϕ < 1 对零时间延迟下的聚集效应的定性相似性。在所有仿真中，我们选择 γn = 15 MHz，γn′ = 40 MHz，γnex = 0.3γn，gn = 150 MHz 和 κ = 300 MHz，与实验参数范围一致。

值得注意的是，相位无序的影响也体现在高阶光子关联中。例如，在图 3(e) 和 3(f) 中，我们证明，三阶自关联和互关联分别表现出聚束行为和无序诱导的反聚束行为。在未来，通过实验获取这些高阶关联函数可能有助于可靠地表征发射极间关联的结构或缺失关联，并观察自发对称性破缺等多光子效应。43

光谱和相位无序条件下稳态手性的出现除了无序引起的光子相关性抑制之外，复杂的发射极-腔体耦合的存在通常也会导致手性稳态，53其中发射光子的自相关函数随方向（顺时针或逆时针）而不同，而相反方向发射光子的互相关函数在延迟时间上是不对称的。这在最简单的场景中已经可以观察到，即单个发射极耦合到腔体模式，假设gbs = 0（见图 4(a)）。在这种情况下，系统的哈密顿量在腔体模式 ˆa ↔ ˆb 交换的情况下不再保持不变，这相当于耦合相位 ϕ → −ϕ 的变化。相反，对于 gbs = 0 的情况，复杂的耦合相可以通过规范变换（重新定义 eiϕaˆ → aˆ 和 e−iϕˆb → ˆb）消除，因此，在这种情况下，稳态不是手性的。我们还注意到，对于单个发射体，根据坏腔主方程，从发射体动力学计算出的二阶关联函数都是相同的。

因此，在这种情况下，任何观察到的稳态手性都表明发射体的非马尔可夫动力学。

图4：在谱和相位无序存在下，稳态手性效应的出现。 (a) 强耦合原子-腔体系统中具有模间耦合的手性发射的最简单示例。手性表现为顺时针和逆时针自相关（红色和蓝色）之间的不等价性，以及交叉相关（灰色）的不对称性。仿真参数选择为 ∆ = 0，ϕ = π/4，g = 0.3κ，gbs = 0.5κ，γ = 0.2κ，γ′ = γex = 0.1κ。
(b) 我们通过连续调谐腔体频率实验观察到多发射器集体中手性与非手性发射之间的过渡。每条轨迹在垂直方向上偏移 0.03，以提高清晰度。
(c,d) 在腔体扫描的结束和开始时的共振上方荧光扫描。扫描开始和结束之间发射器强度的减少（增加）表明腔体从发射器中心频率调得更近（更远）。
(e) 理论模型，具有四个发射器，展示了与实验观察 qualitatively 相似的手性行为。每条轨迹在垂直方向上偏移 0.04，以提高清晰度。

另一方面，对于具有多个发射体的系统，稳态手性通常可以在马尔可夫描述中出现，这源于光谱和相位无序之间的相互作用，在非关联发射体的层面上。然而，除了独立发射体的假设之外，通常很难预测稳态是否具有手性（详见方法）。例如，如果gbs = 0且发射体无法区分（除了耦合相不同），则两个发射体的情况将不会显示手性，因为相位符号的变化可以通过发射体的每个突变来补偿。对于两个以上的发射体，除非在精细调节的情况下，否则系统不具有这种（弱）对称性，即使对于无法区分的发射体，我们也期望获得手性稳态。有趣的是，手性的存在似乎与发射体的非线性密切相关，因为在某些情况下，发射体被玻色子模式取代的同源系统将在稳态下显示对称关联，而原始发射体系统则不会。实验中，我们通过观察非对称互相关 gab(τ) 发现了手性的证据。由于手性程度取决于发射体失谐相对于腔频率的配置，因此只需调节腔失谐这一参数，即可观察到手性和非手性稳态之间的转变。如图 4(b) 所示：当腔进行红移调谐时，手性消失。通过检查上述发射体的共振荧光图，我们可以看到，发射体的相对强度在腔调谐开始和结束之间发生了显著变化，这表明发射体的光谱失谐发生了变化（见图 4(c)、(d)）。换句话说，腔失谐的变化本质上导致了一部分发射体在发射过程中的参与度增强，而这些发射体的光谱和相位关系决定了手性。对于非关联发射体，我们能够定性地复现这一现象（见图 4(e)）。

腔量子电动力学 (CQED) 系统中的参量克尔驱动现在我们来研究谐振腔克尔非线性与人造原子之间的相互作用。SiC 的高 Q 值和强光学非线性使我们的系统非常适合这项实验。

为了观察参量非线性与 CQED 系统的原位相互作用，我们考虑一个最简单的动力学过程，如图 5(a) 所示。将脉冲相干泵浦光注入 ˆa−1 模式，驱动信号-闲散光对生成模式 ˆa 和 ˆa−2。在没有原子系综的情况下，信号-闲散光对将在腔体寿命的时间尺度上从谐振腔中衰减。然而，如果原子与 ˆa 耦合，它们可能会吸收信号光子，然后重新发射；该过程发生在（腔增强的）原子衰变速率的时间尺度上。因此，系统将表现出闲散光子和原子系综发射之间的关联。

图5：通过克尔谐振腔的参数驱动进行原子-光子关联测量。 (a) 系统动态的示意图。泵浦模式被驱动以生成纠缠光子对，分别进入信号模式和闲置模式。闲置光子直接从腔体发射，而信号光子可以被发射器集体吸收后再重新发射。
(b) 实验设置的示意图。
(c) 测量的谐振腔基本TM模式家族的色散。
(d) 泵浦、信号和闲置模式的加载 Q 因子分别为 3.7·10^5，3.9·10^5 和 4.3·10^5。泵浦和信号模式与波导过度耦合。
(e) 对闲置模式（左）和信号模式（右）的时间发射动态。虚线为指数拟合。闲置模式的发射由单一主导衰减率（180 ps）表征，而信号发射具有两个衰减率，快速（160 ps）和慢速（4.6 ns）。后者对应于光子从原子集体散射。
(f) 信号-闲置模式和原子-闲置光子重合的二阶光子关联测量。

在本实验中，我们使用与上述多发射器实验相同的谐振腔和横模。实验示意图如图 5(b) 所示。光学参量过程由脉冲整形锁模激光器驱动。使用法布里-珀罗 (FP) 腔和声光调制器 (AOM)，将重复频率为 80 MHz 的 2 ps 脉冲串转换为重复频率为 0.66 MHz 的 50 ps 脉冲串。这实现了泵浦光与腔模的带宽匹配，并通过较低的重复频率降低了系统发热。经过通过该装置，泵浦光经过光谱滤波，信号光和闲频光通过二向色滤光片分离，并发送到单光子探测器。

光子到达时间以脉冲激光钟为参考。

参数对生成过程在谐振腔准TM模式族中的一对模式之间实现。该族中的互补模式通过高精度激光透射扫描识别（扩展数据图3）。如图5(c)所示，测得的-3.7 GHz正常色散与有限元模型预测值一致。由于频率失配较大，谐振腔的强正常色散并非实现高效FWM工艺的最佳条件。为了减少非线性过程相对于κ的失谐，我们通过将谐振腔过耦合到波导来增加模式的负载Q因子；这也提高了光子提取效率。

泵浦、信号和闲频模式的透射光谱如图5(d)所示。选择泵浦模式为波长较长的模式，相对于原子耦合模式，以避免高功率激光器对VSi产生高于谐振频率的激发。当泵浦脉冲能量为15 pJ时，考虑到探测效率和谐振腔外耦合效率，我们估计信号-闲散光子对的产生速率为0.01对/脉冲。通过研究光子从谐振腔发射到信号模和闲散模的时间动态，我们观察到，闲散模仅在腔体寿命的快速时间尺度（180 ps）处衰减，而信号模则具有一个额外的慢速衰减，对应于发射体整体的Purcell增强寿命（4.6 ns）。虽然这立即表明观察到了原子系综散射的信号光子，但在将原子发射归因于参量驱动时必须谨慎：在高泵浦功率水平下，其他途径（例如双光子激发）可能对原子荧光有贡献。通过检查原子发射和闲散光子之间的光子关联，可以证明原子系综是由参量对生成驱动的。在图 5(f) 中，我们比较了闲散模式与进入信号模式的慢速和快速发射之间的二阶关联 g (2)。快速发射（在泵浦脉冲后 < 0.8 ns 内）对应于来自腔的信号光子的直接衰减。慢速发射（在泵浦脉冲后 > 1.8 ns）对应于原子散射的光子。当关联信号-闲散光子统计量时，观察到符合与闲散光子比 (CAR) 为 20。对于原子-闲散光子关联，CAR 降至 4.2，但仍然清楚地表明信号-闲散光子统计量已成功传递到原子系综。对应于图 5(f) 的原始关联数据在扩展数据图 4 中呈现。由此，我们最终证明了参数非线性过程与 CQED 系统的原位相互作用。

讨论

总而言之，我们开发了一个基于WGM谐振腔中固态缺陷的介观CQED实验平台。由于腔内较长的光子寿命与原子窄的非均匀分布的独特结合，我们达到了单发射极强耦合区，并观察到约10个发射极的集体干涉。通过同时观测到少原子系综中的聚束态（g(2) > 1）和非经典态（g(2) < 1）统计量，证实了这一介观区的存在。我们首次在原子系综中实现了具有光谱和空间无序的双模光学系统，并观察了无序CQED系统中出现的稳态对称性破缺（手性），并从理论上进行了研究。

展望未来，近期演示的检查探测光谱法52这一强大的技术能够直接观察强耦合发射极的动力学，克服本实验中原子的快速光谱扩散问题。最终，通过对谐振腔中发射极位置进行空间控制54以及对发射极失谐进行电控55，我们可以从静态但不受控的无序研究过渡到可编程无序系统的研究。

通过克尔非线性过程与原子系综的原位相互作用，在非线性谐振腔中演示共量子电动力学(CQED)，我们提供了一个实验平台，可用于实现理论方案4,6,35,56，以及观察与共量子电动力学中非线性对生成和压缩光相关的物理现象33,57。该系统可以通过简并对生成直接产生原子间纠缠（即，在模式-1和+1下进行双色泵浦，以在模式0下产生一对）。

由于二阶非线性（存在于非中心对称晶体，如SiC）的固有强度更高，因此，探索参数驱动项的二阶非线性也可能很有价值。

方法

WGM谐振器的制作。4H-SiCOI材料叠层制备方法与文献[3]相同，采用相同的块体SiC起始材料（20 µm n型掺杂外延层，氮浓度为2·1013 cm-3），但电子辐照剂量（2 MeV时，能量密度为3.5·1014 cm-2）高出35倍，以产生更大的VSi缺陷密度。器件采用SiCOI光刻图案转移技术制作，类似于文献[58]首次报道的工艺，但采用在环境大气中135°C下短时间（15秒）烘烤，以获得具有较小曲率半径的结构。谐振器的表面粗糙度通过原子力显微镜测量。

图案转移后，通过氢氟酸蒸汽蚀刻SiO2和氟化氙气蚀刻Si，对谐振器进行底切。

光纤接口SiC波导探头。光纤接口波导探头37的开发细节已在另一篇论文（正在准备中）中详细介绍。在本实验中，波导尺寸针对TE和TM偏振下的单模工作进行了优化。在本文提出的实验中，使用了总传输效率为15%（相当于39%的输入和输出耦合效率）的探头。为了制造探头，我们使用了高纯度半绝缘4H-SiCOI（NGK绝缘体）。尽管探头与谐振器表面接触，但由于波导尺寸小且机械柔顺性好，因此未观察到谐振器性能随时间推移而下降。

在存在光谱扩散的情况下，从强耦合动力学中提取g。发射极的超共振激发会导致发射极附近碳化硅晶体内局部电荷的波动。

发射极局部电荷环境的变化会通过直流斯塔克位移55改变其谐振频率，从而引起

光谱扩散59。这可以通过统计建模，独立于发射极中心频率周围的高斯分布进行采样。由于VSi具有两个自旋态流形，由于激发态零场分裂（ZFS），光跃迁分裂为1 GHz38，因此在没有自旋初始化的情况下，采用由两个高斯分布组成的双模分布，这两个高斯分布之间以激发态零场分裂为间隔。在单光子输运的情况下，发射极-腔系统完全是线性的，可以通过耦合腔系统精确建模。对于每个发射器失谐条件，

都通过常微分方程求解器对动力学进行数值求解。为了获得发射器-腔耦合系数 g 的最佳拟合，我们采用了两种交替梯度下降优化方法。第一步优化优化发射器耦合参数和发射器中心频率，使其与谐振腔中的光子占据率匹配。第二步将缩放因子应用于模拟的腔占据率，包括振幅缩放、暗计数噪声偏移和激发时间偏移。这两项优化均采用 L-BFGS-B 方法的梯度下降法完成。

光子不可区分性的测量。

HOM 测量的实验装置如图 1(a) 所示。腔耦合单发射器通过谐振皮秒激光器相干激发，该激光器通过带宽可调的双通单色器整形为 3 GHz 带宽。背向散射发射被探测并穿过HOM干涉仪，然后由一对SNSPD（PhotonSpot公司）探测，并与时间标记器关联。探测时不进行光谱滤波。实验在腔体与波导强过耦合（加载的Q因子为2.28·105）的配置下进行，使CQED系统处于弱耦合、Purcell增强模式。测得发射体寿命为1.3ns（图1(b)），对应的Purcell增强衰减速率Γ为122MHz。我们首先测量发射的单光子纯度，发现最小双光子符合事件，其中g(2)[0] = 0.022(3)。然后，我们测量了可区分（两条干涉仪路径的垂直偏振）和不可区分（平行偏振）配置中的HOM干涉。我们发现，连续发射的光子难以区分，可见度值为V = 0.76(4)。我们注意到，单光子杂质对V降低的贡献可以忽略不计。在接近零延迟的时间尺度上没有出现“下降”，表明在脉冲间延迟时间尺度上缺乏光谱扩散。根据 V、Γ、和 γ′ 之间的关系，

我们得到 γ′ ≤ 39 MHz。这是失相的上限，因为假设所有可见度下降都源于失相，从而假设完美的 HOM 平衡和偏振对准。根据 VSi 中两个跃迁的固有线宽 26 MHz和 14 MHz38，我们得到最大总线宽为65 MHz。

发射极相位估计。可以使用图 2(b) 所示的光纤拉伸器 MZI 提取发射极的非平凡相对相位 {ϕi}，该拉伸器使用施加的电压 V 拉伸光纤。为了从 MZI 中提取相位，对两条 MZI 轨迹均采用正弦拟合模型 A sin(Φi(V )) +B，其中 Φi(V ) 是 V 的多项式函数，A 和 B 分别是 MZI 信号的幅度和平均值。在拟合之前，先进行卷积运算以平滑MZI轨迹。拟合首先通过提取卷积后的MZI干涉信号的峰值进行，然后根据峰值拟合Φi(V)。然后，将Φi(V)的拟合参数作为初始猜测，用于对完整信号和参考MZI轨迹进行A sin(Φi(V)) + B的拟合。该过程通过使用Powell算法（一种擅长优化噪声函数的优化算法）最小化均方误差函数来实现。相位φi被提取为两条轨迹拟合结果之间的差值。

为了估计提取相位的误差，我们使用拟合参数初始化SciPy的曲线拟合，然后获取拟合协方差矩阵的对角线，从而找到相位的误差线。

大尺度散射对背向散射动力学的影响。

通过光纤接口波导探针精确控制波导与腔体的耦合条件，不仅可以控制κC，还可以控制gbs，因为波导可以显著破坏谐振腔的对称性。图2(e)所示的实验展示了gbs在与原子有效背向散射率相称的状态下的影响，作为补充，我们展示了当gbs占主导地位时会发生什么。如图2所示，我们在两种不同的条件下制备了腔谐振，并比较了两种情况下的背向散射动力学。在gbs较强的情况下，腔体直接背向散射压倒了原子诱导的背向散射，正如预期的那样。因此，在弱gbs状态下，观测量子时间动力学显然更为有利。

作者：Daniil M. Lukin∗,1,7,†, Bennet Windt∗2, Miguel Bello∗2, Dominic Catanzaro∗1, Melissa A. Guidry1,

Eran Lustig1, Souvik Biswas1, Giovanni Scuri1, Trung Kien Le1, Joshua Yang1, Arina A. Nikitina3,

Misagh Ghezellou4, Hiroshi Abe5, Takeshi Ohshima5,6, Jawad Ul-Hassan4, and Jelena Vuˇckovi´c1,†

单位：1E. L. Ginzton Laboratory, Stanford University, Stanford, CA 94305, USA.

2Max-Planck-Institute for Quantum Optics, Hans-Kopfermann-Str. 1, 85748 Garching, Germany

3Department of Molecular Cellular and Developmental Biology,

University of California, Santa Barbara, California, USA.

4Department of Physics, Chemistry and Biology, Link¨oping University, SE-58183, Link¨oping, Sweden

5National Institutes for Quantum Science and Technology, Takasaki, Gunma 370- 1292, Japan

6Department of Materials Science, Tohoku University, Sendai 980-8579, Japan

7John A. Paulson School of Engineering and Applied Sciences, Harvard University, Cambridge, MA, USA